【摘要】： 核酸DNA是生物的基本遺傳物質(zhì),是遺傳信息的載體,基因表達(dá)的物質(zhì)基礎(chǔ),對(duì)生物演化起著決定性作用,決定著生物的發(fā)展方向。腺嘌呤是核酸中發(fā)現(xiàn)的兩個(gè)重要嘌呤之一,它是含有氮原子共軛體系的雜環(huán)化合物,在基因表達(dá)和基因復(fù)制中起著主要作用。腎上腺素是哺乳動(dòng)物和人類的一種重要的兒茶酚胺類神經(jīng)傳遞物質(zhì),它控制著神經(jīng)系統(tǒng)進(jìn)行一系列生物反應(yīng)及神經(jīng)化學(xué)過程,腎上腺素也是一種重要的生物分子。研究生物分子間的相互作用是了解生物體系的特異作用和識(shí)別機(jī)理的基礎(chǔ),研究堿基分子與腎上腺素的相互作用,對(duì)于推動(dòng)生命科學(xué)、藥物化學(xué)、物理化學(xué)等學(xué)科的發(fā)展能起到一定的積極作用。本文用電化學(xué)方法研究了腺嘌呤對(duì)腎上腺素電化學(xué)氧化行為的影響,并用量子化學(xué)方法輔以理論指導(dǎo),對(duì)腺嘌呤與腎上腺素形成的氫鍵復(fù)合物進(jìn)行了探討。 利用循環(huán)伏安法研究了腺嘌呤在鹽酸體系、硫酸溶液、磷酸緩沖溶液、B.R.緩沖溶液以及KRPB緩沖溶液中對(duì)腎上腺素電子轉(zhuǎn)移性質(zhì)的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在不同的體系中,腺嘌呤對(duì)腎上腺素的氧化行為有不同程度的穩(wěn)定作用,隨著加入的腺嘌呤的比例的增大,使腎上腺素氧化峰電位正移,還原峰電位負(fù)移,峰電流減小,即腺嘌呤能在一定程度上抑制腎上腺素的氧化,使得腎上腺素的氧化能力有所降低,并且離子強(qiáng)度的變化也對(duì)腎上腺素電氧化反應(yīng)的可逆性表現(xiàn)出一定的影響作用。此外還運(yùn)用循環(huán)伏安法和交流阻抗法研究了在恒定離子強(qiáng)度的不同pH值的鹽酸溶液中腺嘌呤對(duì)腎上腺素電氧化行為的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在不同pH值條件下腺嘌呤對(duì)腎上腺素的作用能力有所不同,隨著溶液pH值的增大,腺嘌呤對(duì)腎上腺素電子轉(zhuǎn)移的抑制作用增大,腎上腺素發(fā)生氧化的能力也隨之降低,說明腺嘌呤與腎上腺素相互作用的能力隨著溶液pH值的增大而增大。 采用密度泛函理論方法系統(tǒng)地研究了腺嘌呤和質(zhì)子化的腎上腺素單體之間的氫鍵作用。腺嘌呤環(huán)上的氮原子常處于氨基(-NH2)狀態(tài),只有極少數(shù)處于亞氨基(=NH)狀態(tài),用量子化學(xué)方法優(yōu)化了腺嘌呤的胺式結(jié)構(gòu)的幾何構(gòu)型,它的胺式結(jié)構(gòu)能與腎上腺素形成1:1氫鍵復(fù)合物,在B3LYP/6-31+G(d)基組水平上,對(duì)它們形成的復(fù)合物進(jìn)行幾何構(gòu)型優(yōu)化,得到17種穩(wěn)定的氫鍵復(fù)合物,并且獲得了相應(yīng)的結(jié)合能、鍵長(zhǎng)、鍵角等參數(shù)。計(jì)算結(jié)果表明:氫鍵的形成對(duì)腎上腺素的羥基起到了保護(hù)作用,使其苯環(huán)上相鄰的羥基上的H難以脫去,降低了體系的能量,增加了腎上腺素的穩(wěn)定性,在一定程度上抑制了腎上腺素的氧化,從理論上解釋了實(shí)驗(yàn)中腺嘌呤對(duì)腎上腺素的電氧化行為有一定的影響的現(xiàn)象。
【圖文】：

只有極少數(shù)處于亞氨基(=NH)狀態(tài)，，相對(duì)于腺嗓吟與腎上腺素在酸性條件下的相互作用的伏安特性，我們優(yōu)化了胺式結(jié)構(gòu)的腺嚓吟與質(zhì)子化的腎上腺素結(jié)合的不同構(gòu)型。圖4.17即為在B3LYp/6一 31+G(d)水平上優(yōu)化的氣相中質(zhì)子化的腎上腺素(Ep『)及腺嗓吟分子(Adeulne)的結(jié)構(gòu)，圖4.18為兩者形成的其中17種1:1氫鍵復(fù)合物的結(jié)構(gòu)，在這些復(fù)合物中腎上腺素的有關(guān)鍵長(zhǎng)參數(shù)列于表4.2中，形成的氫鍵參數(shù)和復(fù)合物的結(jié)合能列于表4中(其中RNA…HE為腎上腺素的H與腺嗓吟上的N形成的氫鍵鍵長(zhǎng)，藝NAHENE為相應(yīng)的氫鍵鍵角。RoE…隊(duì)，藝N迢EOE，藝NAHAOE同理可知其含義。Ein:為復(fù)合物的結(jié)合能，Eint(eP)、Eint(zP二)分別為經(jīng)Cp和zpvE校正后的結(jié)合能

圖4.18氣相中腺嗦嶺分子與腎上腺素形成的復(fù)合物的優(yōu)化結(jié)構(gòu)F堪.4.18TheoPt加七姆dg即Ine州.of場(chǎng)eA-EPcomPlelesingasPhase振動(dòng)光譜是研究氫原子團(tuán)的重要試驗(yàn)工具之一，因此對(duì)簡(jiǎn)諧振動(dòng)頻率的理論計(jì)算有意義的。表4.4中給出了在B3LYP/6一31玲(d)基組水平上計(jì)算得到的質(zhì)子化的腎上腺嗓吟以及17種穩(wěn)定的氫鍵復(fù)合物的部分諧振頻率以及紅外強(qiáng)度。
【學(xué)位授予單位】：曲阜師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號(hào)】：R341

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本文編號(hào)：2540976