本文關鍵詞：電子偶素，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：自1951年Deutsch發(fā)現(xiàn)電子偶素(Ps)以來,眾多研究人員對Ps的形成和湮沒提出了很多理論模型并利用Ps作出了大量工作。但是,Ps的形成和湮沒是一個受到多種因素影響的復雜的物理過程,到目前為止我們還沒完全理解Ps的形成和湮沒機制。這是正電子物理的一個基本問題,有必要繼續(xù)努力將這一問題逐步解決。 多孔催化劑是將活性成分分散到多孔載體表面的多相系統(tǒng)。多孔載體內部含有大量納米尺度的孔洞,因此在多孔型載體內Ps不但形成概率很高而且壽命很長。分散在多孔載體表面的活性成分不但會影響Ps的形成,還會與擴散到孔洞內的Ps發(fā)生相互作用影響Ps的湮沒。Ps在孔洞內的湮沒與孔洞結構、孔洞內的氣體以及孔洞表面的化學環(huán)境緊密相關。因此,多孔催化劑是研究Ps形成和湮沒機制較為合適的介質。目前為止,研究多孔型催化劑內Ps形成和湮沒的工作很少,少有的研究也不夠深入。 本文中,測量了五組催化劑的正電子湮沒壽命(PAL)譜和符合多普勒展寬(CDB)譜,研究了這些催化劑內Ps的形成和湮沒機制。為了深入研究Ps的湮沒機制,用X射線衍射(XRD)、X射線光電子譜(XPS)和電子自旋共振(ESR)等實驗手段研究了催化劑的微觀結構。主要的研究內容和結論如下： 1.研究了固相反應法制備的NiO/Al2O3催化劑內Ps的產生和湮沒。對NiO/Al2O3催化劑的PAL譜進行分析得到了兩個長壽命和兩個短壽命分量,兩個長壽命分量τ3和τ4分別對應著正-電子偶素(o-Ps)在微孔洞和大孔洞中的湮沒。隨著NiO含量的增加,壽命τ4和強度I4顯著下降,τ3和強度I3小幅上升。由PAL得到的o-Ps強度(I4與I3之和)隨著NiO含量的增加逐漸下降。同時,由多普勒展寬得到的S參數(shù)卻隨NiO含量的增加而逐漸上升。由CDB多高斯擬合得到的仲-電子偶素(p-Ps)強度,也隨著NiO含量的增加而逐漸上升。o-Ps和p-Ps強度的變化表明,NiO/Al2O3催化劑內Ps原子發(fā)生了自旋轉換。隨著NiO含量的增加,p-Ps的半高寬(FWHM)逐漸變小,這顯然是由o-Ps自旋轉換形成的p-Ps引起的。與原生態(tài)p-Ps相比,自旋轉換得到的p-Ps的壽命長很多,在湮沒前會經歷更多的碰撞損失更多的能量,因此湮沒時的動量更低。自旋轉換得到的p-Ps的壽命分布使τ3和I3小幅上升。ESR測量揭示,固相反應法制備的NiO/Al2O3催化劑內Ps的自旋轉換是由NiO順磁中心的未配對電子引起的。 2.利用Ps的自旋轉換效應,研究了浸漬法制備的NiO/Al2O3催化劑內NiO的單層分散過程。由XRD譜線計算可知,浸漬型NiO/Al2O3催化劑中NiO的單層分散量約為9wt%,當NiO含量小于9wt%時NiO呈單層分布,當NiO含量大于9wt%時超過單層分散的部分以晶態(tài)形式存在。隨著NiO含量的增加,當NiO含量小于單層分散量時,τ4和I4出現(xiàn)大幅下降,而當NiO含量大于單層分散量后,τ4和I4緩慢下降。在上述兩個階段,由PAL得到的o-Ps強度同樣先迅速下降后緩慢下降,而τ3和強度I3則表現(xiàn)出先上升后下降的趨勢。同時,由CDB多高斯擬合得到的仲-電子偶素(p-Ps)強度先上升(NiO含量小于單層分散量)后下降(NiO含量大于單層分散量)。這表明,NiO單層分散時NiO/Al2O3催化劑內Ps出現(xiàn)了較強的自旋轉換效應,單層分散的NiO對Ps形成的禁止效應并不明顯。當NiO含量超過單層分散量時,Ps的自旋轉換逐漸減弱,晶態(tài)NiO對Ps形成有明顯的禁止效應。由NiO引起的Ps的自旋轉換和Ps形成的禁止效應正是引起T3和I3變化的原因。 3.研究了固相反應法制備的Fe2O3/Al2O3、CuO/Al2O3和Cr2O3/Al2O3催化劑內Ps的形成和湮沒機制。隨著活性成分質量含量的增加,這三組樣品的PAL譜的τ1、τ2和τ3均保持不變,而τ4和I4大幅下降,I3不變。PAL得到的o-Ps強度隨活性成分Fe2O3、CuO和Cr203含量的增加而下降,而由CDB得到的S參數(shù)和多高斯擬合CDB得到的p-Ps強度也隨活性成分含量的增加而下降,這表明,在這三種催化劑內Ps的猝滅不是由自旋轉換引起的,而是源于Ps的化學反應。這三組樣品的大孔洞中的o-Ps湮沒率k(τ4的倒數(shù))隨活性成分Fe2O3、CuO和Cr2O3含量的增加有很好的線性關系,這表明多孔催化劑內o-Ps的化學猝滅程度與催化劑內的活性成分負載量成正比。另外,o-Ps和p-Ps強度下降表明活性成分Fe2O3、CuO和Cr2O3對Ps的形成有抑制作用。

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