近年來(lái),越來(lái)越多的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明量子效應(yīng)在各類(lèi)光電材料超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程中有著非常重要的作用,對(duì)這些現(xiàn)象的理論研究促進(jìn)了許多量子動(dòng)力學(xué)方法的快速發(fā)展.和量子主方程相比,非馬爾可夫隨機(jī)薛定諤方程（non-Markovian stochastic Schr?dinger equation,NMSSE）通過(guò)演化希爾伯特空間中的隨機(jī)波函數(shù)求解動(dòng)力學(xué),其計(jì)算成本與系統(tǒng)大小之間具有良好的標(biāo)度關(guān)系,適合進(jìn)行高效的并行計(jì)算,因而在大尺度系統(tǒng)中受到廣泛應(yīng)用.本文主要介紹近年來(lái)本課題組針對(duì)大尺度開(kāi)放量子系統(tǒng)所發(fā)展的微擾形式的NMSSE方法,從影響泛函框架出發(fā)回顧了微擾形式NMSSE的理論基礎(chǔ),討論了其在不同表象下的形式和優(yōu)缺點(diǎn),并以有機(jī)體系中激子能量弛豫過(guò)程的模擬及載流子遷移率的計(jì)算為例闡述其應(yīng)用. 

【文章來(lái)源】：廈門(mén)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2020,59(05)北大核心CSCD

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【部分圖文】：

圖３室溫（２９８Ｋ）下ＰＢＤＴＴＰＤ激子布居數(shù)演化圖（ａ）和相干長(zhǎng)度序列｛Ｌｌ（ｔ）｝演化圖（ｂ）［８６］

〈ｑ２（ｔ）〉＝Ｎ－１ｌ２∑ｋｋ′∑ｎｎ２ｅｘｐ［ｉ（ｋ－ｋ′）ｎ］〈ｋ｜ρＳ（ｔ）｜ｋ′〉，（４８）其中，實(shí)空間下相鄰晶格的間距ｌ設(shè)為０．３８ｎｍ．?dāng)U散系數(shù)Ｄ和遷移率μ可通過(guò)公式Ｄ＝ｌｉｍｔ→!〈ｑ２（ｔ）〉／２ｔ以及μ＝ｅＤ／ｋＢＴ計(jì)算得到．ωｃ，ｌｏｃ＝２８８ｃｍ－１，ωｃ，ｎｏｎ＝１４ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ時(shí)，遷移率隨非局域電聲耦合強(qiáng)度η的變化曲線如圖４所示．在室溫下，隨著η從零開(kāi)始不斷增加，遷移率先是急劇減小，再緩慢回彈，對(duì)應(yīng)的轉(zhuǎn)折流子傳輸機(jī)制的轉(zhuǎn)變．理論上普遍認(rèn)為，在弱電聲耦合區(qū)域，載流子遵循能帶型相干傳輸［１０６，１１１］，此時(shí)非零的電聲耦合會(huì)引起載流子的非彈性散射，破壞其相干，進(jìn)而導(dǎo)致遷移率下降．另一方面，許多研究表明非局域電聲耦合對(duì)載流子有很強(qiáng)的定域作用［１０７－１０８，１１２］．隨著非局域電聲耦合強(qiáng)度的增加，載流子在空間上越來(lái)越定域，波包相干性不斷弱化，載流子逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)樘S型傳輸．在這種傳輸機(jī)制下，非局域電聲耦合在一定程度上增加了有效電子耦合強(qiáng)度，從而起到協(xié)助載流子遷移的作用［１１３－１１６］，這解釋了為什么在轉(zhuǎn)折點(diǎn)后遷移率逐漸增加．因此，我們把遷移率隨η變化的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象歸因于載流子從能帶型到跳躍型傳輸?shù)霓D(zhuǎn)變．圖４μ隨η的變化曲線［７０］Ｆｉｇ．４Ｃｕｖｅｓｏｆμｖｓη［７０］當(dāng)λ＝１００ｃｍ－１，其余參數(shù)和圖４一致時(shí)，遷移

和Ｓｉｌｂｅｙ基于變分極化子變換所得到的結(jié)論一致［６７－６８，１１７］．虛線表示μ∝Ｔ－α的線性擬合結(jié)果，相應(yīng)的α值在虛線旁標(biāo)出圖５載流子遷移率隨溫度變化曲線［７０］Ｆｉｇ．５ＣｕｖｅｓｏｆμｖｓＴ［７０］為了進(jìn)一步探究振動(dòng)特征頻率對(duì)載流子遷移的影響，λ＝０ｃｍ－１，η＝１０ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ時(shí)，我們計(jì)算了不同ωｃ，ｎｏｎ影響下的瞬時(shí)擴(kuò)散率Ｄ（ｔ）≡ｌ２２ｄ〈ｑ２（ｔ）〉ｄｔ，結(jié)果如圖６所示．可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)ωｃ，ｎｏｎ較小時(shí)，瞬時(shí)擴(kuò)散率經(jīng)歷最初的短時(shí)增加后有一個(gè)明顯圖６瞬時(shí)擴(kuò)散率隨時(shí)間的演化（只考慮非局域電聲耦合）［７０］Ｆｉｇ．６Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎｏｆｔｈｅｉｎｓｔａｎｔａｎｅｏｕｓｄｉｆｆｕｓｉｖｉｔｙ（ｏｎｌｙｔｈｅｎｏｎｌｏｃａｌｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｐｈｏｎｏｎｃｏｕｐｌｉｎｇｉｓｉｎｃｌｕｄｅｄ）［７０］的下跌過(guò)程，跌幅和ωｃ，ｎｏｎ呈負(fù)相關(guān)的關(guān)系，當(dāng)ωｃ，ｎｏｎ增加至５０ｃｍ－１時(shí)下跌過(guò)程消失．這個(gè)現(xiàn)象被稱(chēng)為瞬態(tài)定域，最早由Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ發(fā)現(xiàn)［１１０，１１８］，并由此提出提高ωｃ，ｎｏｎ以減少瞬態(tài)定域、提升材料遷移率的策略．值得一提的是，Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ主要關(guān)注非局域電聲耦合所導(dǎo)致的瞬態(tài)定域．然而我們發(fā)現(xiàn)，當(dāng)只有局域的低頻聲子作用時(shí)，載流子同樣也會(huì)出現(xiàn)瞬態(tài)定域現(xiàn)象，如圖７（η＝０ｃｍ－１，λ＝１００ｃｍ－１，Ｔ＝１００Ｋ）的黑色曲線所示．


本文編號(hào)：3600122