近年來,越來越多的實驗結(jié)果表明量子效應在各類光電材料超快動力學過程中有著非常重要的作用,對這些現(xiàn)象的理論研究促進了許多量子動力學方法的快速發(fā)展.和量子主方程相比,非馬爾可夫隨機薛定諤方程（non-Markovian stochastic Schr?dinger equation,NMSSE）通過演化希爾伯特空間中的隨機波函數(shù)求解動力學,其計算成本與系統(tǒng)大小之間具有良好的標度關(guān)系,適合進行高效的并行計算,因而在大尺度系統(tǒng)中受到廣泛應用.本文主要介紹近年來本課題組針對大尺度開放量子系統(tǒng)所發(fā)展的微擾形式的NMSSE方法,從影響泛函框架出發(fā)回顧了微擾形式NMSSE的理論基礎(chǔ),討論了其在不同表象下的形式和優(yōu)缺點,并以有機體系中激子能量弛豫過程的模擬及載流子遷移率的計算為例闡述其應用. 

【文章來源】：廈門大學學報(自然科學版). 2020,59(05)北大核心CSCD

【文章頁數(shù)】：14 頁

【部分圖文】：

圖３室溫（２９８Ｋ）下ＰＢＤＴＴＰＤ激子布居數(shù)演化圖（ａ）和相干長度序列｛Ｌｌ（ｔ）｝演化圖（ｂ）［８６］

〈ｑ２（ｔ）〉＝Ｎ－１ｌ２∑ｋｋ′∑ｎｎ２ｅｘｐ［ｉ（ｋ－ｋ′）ｎ］〈ｋ｜ρＳ（ｔ）｜ｋ′〉，（４８）其中，實空間下相鄰晶格的間距ｌ設(shè)為０．３８ｎｍ．擴散系數(shù)Ｄ和遷移率μ可通過公式Ｄ＝ｌｉｍｔ→!〈ｑ２（ｔ）〉／２ｔ以及μ＝ｅＤ／ｋＢＴ計算得到．ωｃ，ｌｏｃ＝２８８ｃｍ－１，ωｃ，ｎｏｎ＝１４ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ時，遷移率隨非局域電聲耦合強度η的變化曲線如圖４所示．在室溫下，隨著η從零開始不斷增加，遷移率先是急劇減小，再緩慢回彈，對應的轉(zhuǎn)折流子傳輸機制的轉(zhuǎn)變．理論上普遍認為，在弱電聲耦合區(qū)域，載流子遵循能帶型相干傳輸［１０６，１１１］，此時非零的電聲耦合會引起載流子的非彈性散射，破壞其相干，進而導致遷移率下降．另一方面，許多研究表明非局域電聲耦合對載流子有很強的定域作用［１０７－１０８，１１２］．隨著非局域電聲耦合強度的增加，載流子在空間上越來越定域，波包相干性不斷弱化，載流子逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)樘S型傳輸．在這種傳輸機制下，非局域電聲耦合在一定程度上增加了有效電子耦合強度，從而起到協(xié)助載流子遷移的作用［１１３－１１６］，這解釋了為什么在轉(zhuǎn)折點后遷移率逐漸增加．因此，我們把遷移率隨η變化的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象歸因于載流子從能帶型到跳躍型傳輸?shù)霓D(zhuǎn)變．圖４μ隨η的變化曲線［７０］Ｆｉｇ．４Ｃｕｖｅｓｏｆμｖｓη［７０］當λ＝１００ｃｍ－１，其余參數(shù)和圖４一致時，遷移

和Ｓｉｌｂｅｙ基于變分極化子變換所得到的結(jié)論一致［６７－６８，１１７］．虛線表示μ∝Ｔ－α的線性擬合結(jié)果，相應的α值在虛線旁標出圖５載流子遷移率隨溫度變化曲線［７０］Ｆｉｇ．５ＣｕｖｅｓｏｆμｖｓＴ［７０］為了進一步探究振動特征頻率對載流子遷移的影響，λ＝０ｃｍ－１，η＝１０ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ時，我們計算了不同ωｃ，ｎｏｎ影響下的瞬時擴散率Ｄ（ｔ）≡ｌ２２ｄ〈ｑ２（ｔ）〉ｄｔ，結(jié)果如圖６所示．可以發(fā)現(xiàn)，當ωｃ，ｎｏｎ較小時，瞬時擴散率經(jīng)歷最初的短時增加后有一個明顯圖６瞬時擴散率隨時間的演化（只考慮非局域電聲耦合）［７０］Ｆｉｇ．６Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎｏｆｔｈｅｉｎｓｔａｎｔａｎｅｏｕｓｄｉｆｆｕｓｉｖｉｔｙ（ｏｎｌｙｔｈｅｎｏｎｌｏｃａｌｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｐｈｏｎｏｎｃｏｕｐｌｉｎｇｉｓｉｎｃｌｕｄｅｄ）［７０］的下跌過程，跌幅和ωｃ，ｎｏｎ呈負相關(guān)的關(guān)系，當ωｃ，ｎｏｎ增加至５０ｃｍ－１時下跌過程消失．這個現(xiàn)象被稱為瞬態(tài)定域，最早由Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ發(fā)現(xiàn)［１１０，１１８］，并由此提出提高ωｃ，ｎｏｎ以減少瞬態(tài)定域、提升材料遷移率的策略．值得一提的是，Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ主要關(guān)注非局域電聲耦合所導致的瞬態(tài)定域．然而我們發(fā)現(xiàn)，當只有局域的低頻聲子作用時，載流子同樣也會出現(xiàn)瞬態(tài)定域現(xiàn)象，如圖７（η＝０ｃｍ－１，λ＝１００ｃｍ－１，Ｔ＝１００Ｋ）的黑色曲線所示．


本文編號：3600122