采用浸漬-化學(xué)還原法制備了一系列負(fù)載型Ru催化劑,考察了一些常見的氧化物載體（Si O₂、mZr O₂、t-Zr O₂、g-Al2O3和P25）對(duì)甲苯部分加氫制甲基環(huán)己烯催化性能的影響。采用N₂物理吸附、X射線粉末衍射（XRD）、透射電子顯微鏡（TEM）和X射線光電子能譜（XPS）等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。研究表明,載體通過影響Ru的粒徑,進(jìn)而影響甲苯部分加氫催化性能。當(dāng)Ru納米粒子的粒徑由2.6 nm增大到17.3 nm時(shí),甲苯的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）以及甲基環(huán)己烯初始選擇性（S0）先增加,然后降低,呈火山型變化趨勢,二者的最大值均在Ru粒徑為3.0 nm時(shí)出現(xiàn)。在催化性能最優(yōu)的Ru/P25催化劑上,進(jìn)一步考察了修飾劑的種類和濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力等條件的影響。當(dāng)反應(yīng)溫度為423 K、H₂壓力為5.0 MPa,以0.25 g七水合硫酸鋅為修飾劑時(shí),Ru/P25催化劑上的初始加氫速率（r0）為26 mmol?g^-1?min^-1,S...

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圖1(A)載體及(B)相應(yīng)負(fù)載Ru催化劑的XRD譜

罻)。其中，W表示Ru的負(fù)載量，NA為阿伏伽德羅常數(shù)，ρ為Ru的表面原子密度。甲基環(huán)己烯初始選擇性(S0)通過外推甲基環(huán)己烯選擇性－時(shí)間曲線至反應(yīng)時(shí)間為0時(shí)得到。3結(jié)果與討論3.1載體及催化劑的基本物性表1列出了載體及相應(yīng)負(fù)載Ru催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)。催化劑中Ru的實(shí)際負(fù)載量基本....

圖2負(fù)載Ru催化劑的TEM照片以及粒徑分布圖

P25催化劑的TOF值為2.1s－1，在所研究的催化劑中最高；Ru/SiO2催化劑的TOF值最低，為0.1s－1。類似地，Ru/P25催化劑的S0也最高為51%；Ru/SiO2催化劑的S0最低，為21%。上述結(jié)果表明負(fù)載Ru催化劑在甲苯部分加氫反應(yīng)中的催化性能與載體的選擇密切相關(guān)....

圖3負(fù)載Ru催化劑的Ru3dXPS譜

u/P25催化劑的S0也最高為51%；Ru/SiO2催化劑的S0最低，為21%。上述結(jié)果表明負(fù)載Ru催化劑在甲苯部分加氫反應(yīng)中的催化性能與載體的選擇密切相關(guān)。Jacobsen等28研究了載體對(duì)Ru催化劑在合成氨反應(yīng)中催化性能的影響，發(fā)現(xiàn)載體對(duì)Ru粒徑的大小起著重要的作用，而催化活....

圖4(a)Ru/t-ZrO2，(b)Ru/γ-Al2O3，(c)Ru/P25，(d)Ru/m-ZrO2和(e)Ru/SiO2催化劑上甲苯轉(zhuǎn)換頻率(TOF)及甲基環(huán)己烯初始選擇性(S0)與Ru粒徑的關(guān)系

ActaPhys.-Chim.Sin.2016Vol.32間會(huì)出現(xiàn)最大值29。Bu等30系統(tǒng)考察了Ru/SBA-15催化劑上Ru粒徑對(duì)苯部分加氫制環(huán)己烯的影響，并將環(huán)己烯得率最大值的出現(xiàn)，歸因于一定尺寸的Ru納米粒子有最多的有利于生成環(huán)己烯的活性位。周功兵等17發(fā)現(xiàn)Ru/ZrO2....

本文編號(hào)：4016332