ZSM-5是一種具有獨特且規(guī)整三維連通孔道結(jié)構(gòu)的分子篩,其硅鋁比可在10-3000范圍內(nèi)進行有效調(diào)控。其中,高硅ZSM-5分子篩在具有良好水熱穩(wěn)定性及適宜酸性的情況下,由于骨架鋁原子的缺失,可以表現(xiàn)出更加優(yōu)異的疏水親油性及吸附分離特性。在環(huán)境催化領(lǐng)域如NH₃-SCR脫硝反應(yīng)中,以該分子篩為載體有利于促進活性組分的良好分散以及抑制因骨架脫鋁而導(dǎo)致催化劑結(jié)構(gòu)坍塌的失活現(xiàn)象。同時,利用該分子篩孔道結(jié)構(gòu)的封裝及限域效應(yīng)又可以緩解H₂O和SO₂對催化劑活性中心的毒化作用,延長催化劑使用壽命,因此可作為一種理想的催化劑載體。然而,高硅分子篩的SiO₄四面體骨架由于缺少較多的負電性,在成核及晶化過程中其骨架結(jié)構(gòu)與溶液中的水合陽離子及模板劑陽離子的結(jié)合能力較弱,通常需要更為苛刻的合成條件。基于此,本論文首先考察了硅源、鋁源、晶化時間、晶化溫度、水含量及模板劑種類等合成參數(shù)對所獲ZSM-5分子篩結(jié)晶度及表面形貌的影響規(guī)律。同時增加原料中的硅鋁比制備出結(jié)晶度高,穩(wěn)定性好、疏水能力較優(yōu)的橢球型ZSM-5高硅分子篩。進一步...

【文章頁數(shù)】：116 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述
    1.1 沸石分子篩的概述
    1.2 ZSM-5 沸石分子篩的概述
        1.2.1 ZSM-5 分子篩的結(jié)構(gòu)特點
        1.2.2 ZSM-5 分子篩的物化性質(zhì)
    1.3 沸石分子篩的合成方法及影響因素
        1.3.1 沸石分子篩的合成方法
        1.3.2 沸石分子篩的晶化機理
        1.3.3 影響沸石分子篩的合成因素
    1.4 分子篩在環(huán)保領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀
        1.4.1 氮氧化物的污染現(xiàn)狀及治理研究
        1.4.2 脫硝催化劑的研究現(xiàn)狀
    1.5 本論文選題的依據(jù)、意義及主要研究內(nèi)容
        1.5.1 選題依據(jù)及意義
        1.5.2 主要研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 主要試劑和儀器
        2.1.1 主要試劑
        2.1.2 主要儀器
    2.2 ZSM-5 分子篩的制備
        2.2.1 大晶粒ZSM-5 分子篩的合成
        2.2.2 高硅鋁比ZSM-5 分子篩的合成
        2.2.3 Cu/ZSM-5 催化劑制備
    2.3 ZSM-5 分子篩動態(tài)吸附水測試
    2.4 CU/ZSM-5-PAD催化劑的性能評價
    2.5 表征方法和測試手段
        2.5.1 X射線粉末衍射分析(XRD)
        2.5.2 掃描電子顯微鏡(SEM)及能量色散X射線光譜分析(EDX)
        2.5.3 高倍透射電子顯微鏡分析(HR-TEM)
        2.5.4 N2 吸脫附曲線(N2-adsorption)
        2.5.5 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
        2.5.6 拉曼光譜分析(Raman)
        2.5.7 X光電子能譜分析(XPS)
        2.5.8 氫氣程序升溫表面還原測試(H₂-TPR)
        2.5.9 氨氣程序升溫表面脫附測試(NH₃-TPD)
        2.5.10 NH₃+NO程序升溫表面應(yīng)測試(NH₃+NO-TPSR)
        2.5.11 熱重質(zhì)譜聯(lián)用分析(TG-MS)
        2.5.12 電感耦合等離子體發(fā)射光譜分析(ICP-OES)
第三章 大晶粒ZSM-5 分子篩的合成
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 硅源對合成ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.2 鋁源對于合成ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.3 晶化時間對ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.4 堿度對合成ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.5 水含量對ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.6 模板劑含量對ZSM-5 分子篩的影響
    3.3 小結(jié)
第四章 高硅鋁比ZSM-5 分子篩的合成
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 硅源對合成ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.2 晶化溫度對ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.3 晶化時間對ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.4 堿度對合成ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.5 水含量對合成ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.6 模板劑含量對ZSM-5 分子篩的影響
    4.3 小結(jié)
第五章 ZSM-5 分子篩脫硝性能評價
    5.1 引言
    5.2 硅鋁比對ZSM-5 分子篩吸水性的影響
        5.2.1 ZSM-5 分子篩的XRD和 SEM
        5.2.2 吸水性能測試
    5.3 催化劑的表面結(jié)構(gòu)分析
        5.3.1 FTIR分析
        5.3.2 TG-MS分析
        5.3.3 XRD分析
        5.3.4 Raman分析
        5.3.5 N₂ 吸脫附分析
        5.3.6 SEM和 TEM分析
    5.4 NH₃-SCR脫硝性能測試
    5.5 表觀動力學(xué)計算
    5.6 催化劑的表面化學(xué)性質(zhì)
        5.6.1 XPS表征分析
        5.6.2 NH₃-TPD及 H₂-TPR分析
        5.6.3 NH₃-NO-TPSR分析
    5.7 催化劑穩(wěn)定性及抗SO₂& H₂O性能測試
        5.7.1 催化劑水熱穩(wěn)定性測試
        5.7.2 催化劑抗水抗硫性能測試
    5.8 本章小結(jié)
第六章 全文總結(jié)與建議
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 全文建議與展望
參考文獻
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
個人簡況及聯(lián)系方式



本文編號：3864705