【摘要】：近年來,隨著工業(yè)的發(fā)展,環(huán)境污染和能源匱乏問題引起了人們的極大關(guān)注。因此,合理利用太陽能治理污水問題成為了研究者們的關(guān)注熱點(diǎn)。蒙脫土作為一種比表面積大、CEC值較高的新型環(huán)保材料,廣泛應(yīng)用于吸附、光催化等方面。在本論文中,以蒙脫土為載體,通過負(fù)載氯化銀、溴化銀、磷酸銀,設(shè)計(jì)合成了新型光催化劑AgCl-Mt和AgBr-Ag_3PO_4-Mt,分別在紫外燈和可見光燈的作用下,以染料酸性大紅18(AR18)和甲基橙(MO)為目標(biāo)污染物,探究了這兩種催化劑的催化效率。通過控制變量,對(duì)影響催化劑催化效率的因素進(jìn)行了討論。通過抑制試驗(yàn),探究了催化劑催化降解污染物的反應(yīng)機(jī)理。通過使用相關(guān)表征儀器(SEM、XRD等)觀察催化劑的內(nèi)部結(jié)構(gòu),驗(yàn)證催化劑的成功合成。主要內(nèi)容和探究結(jié)果如下:(1)通過一鍋法制備了前驅(qū)體[Ag(NH3)2]+-exchangedMt,然后利用氯化氫(HC1)氣體與[Ag(NH3)2]+-exchangedMt粉末反應(yīng),合成了催化劑AgCl-Mt。使用多種表征手段對(duì)催化劑的形貌結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。XRD圖譜中同時(shí)出現(xiàn)了 AgCl和Mt的特征衍射峰,SEM和TEM圖中也可清晰的看到AgCl立方晶格結(jié)構(gòu)和Mt片層結(jié)構(gòu),且AgCl在Mt表面和片層邊緣位置分布均勻,結(jié)合緊密,表明AgCl-Mt成功復(fù)合。UV-vis圖譜中,可以看到復(fù)合后的催化劑光響應(yīng)范圍增大,表明催化劑有降解目標(biāo)污染物的可能。這一可能性也在后續(xù)的實(shí)驗(yàn)中得到了驗(yàn)證。在紫外燈的照射下,催化劑AgCl-Mt在8 min左右就能將50 mg/L的染料AR18降解完全。其他實(shí)驗(yàn)條件相同,調(diào)整染料或催化劑濃度,或調(diào)整染料pH,得出這些因素對(duì)該催化體系均有影響。通過抑制試驗(yàn),得出該催化體系的主要活性物質(zhì)是過氧離子(·O2-)和空穴(礦),并對(duì)可能的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了合理推測。雖在循環(huán)實(shí)驗(yàn)中催化劑的催化效率有所降低,但通過鍛燒催化劑活性基本恢復(fù)。說明AgCl-Mt是可以循環(huán)利用的、催化活性良好的催化劑。(2)通過沉淀沉積法制備了 AgBr-Ag_3PO_4-Mt,并在制備過程中采用超聲、攪拌等方法保證了 AgBr、Ag_3PO_4的均勻分散。通過SEM、TEM、XPS、XRD等表征方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,驗(yàn)證了催化劑AgBr-Ag_3PO_4-Mt的合成。通過UV-vis表征手段,證明了催化劑AgBr-Ag3PO4-Mt相較于載體Mt具有更大的光響應(yīng)范圍,能在可見光范圍內(nèi)降解目標(biāo)污染物。通過改變?nèi)玖匣虼呋瘎┑臐舛?或改變?nèi)玖蟨H,得出這些因素催化效率均有影響。添加對(duì)應(yīng)抑制劑,得知該催化體系的主要活性物質(zhì)是· O2-和h+,并對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行討論。通過循環(huán)實(shí)驗(yàn),說明AgBr-Ag3PO4-Mt是具有穩(wěn)定性的、可以重復(fù)利用的催化劑。
【圖文】：

達(dá)到加速降解的效果。逡逑１．２．１光催化機(jī)理逡逑圖１．１所示的是半導(dǎo)體光催化劑在光作用下光催化降解有機(jī)污染物的機(jī)理示逡逑意圖。當(dāng)半導(dǎo)體吸收光子能量大于等于禁帶寬度（五ｇ）的光子（＝ｈｖ）時(shí)，價(jià)帶逡逑（ＶＢ）的電子（ｅＯ吸收能量，發(fā)生電子躍遷至導(dǎo)帶（ＣＢ）的現(xiàn)象，從而在價(jià)逡逑帶上產(chǎn)生空穴（Ａ＋）（公式１．１）�？昭ê碗娮涌梢栽俅谓Y(jié)合和再次釋放產(chǎn)生能量逡逑（公式１．２）。這些光生電子和空穴分別與０２和Ｈ２０反應(yīng)，形成活性物種■０，或逡逑■０Ｈ邋（公式１．３，公式１．４）或Ｈ２０２。由于催化劑與廢水分子的不斷碰撞接觸，，逡逑使得活性物質(zhì)＿０Ｈ或＿０２＿不斷與廢水中的有機(jī)物分子反應(yīng)使廢水中的污染物被氧逡逑化，甚至成礦化成二氧化碳和水（公式１．５，公式１．６），反應(yīng)過程如下：逡逑Ｐｈｏｔｏｃａｔａｆｙｓｔ—＞＾ｖｂ＋邋＋ｅｃＢ￣邐（１．１）逡逑Ｋｂ＋邋＋ｅｃＢ￣邋￣＾ｈｅａｔ邋ｏｒ邋ｌｉｇｈｔ邐（１．２）逡逑Ｈ２０＋ｈＶＢ＋邋？ＯＨ（ｈｙｄｒｏｘｙｌ邋ｒａｄｉｃａｌ）邋＋邋Ｈ＋邐（１．３）逡逑０２邋—＾？０

ｅｎｅｒｇ＾邋ｈ＋ｈｘ邋ｈ＋邋ｈ＋逡逑＼邋ＶＢ邋，邋＇邐＇ｃ：．邋ＰＨＯＴＯＯＸＩＤＡＴＩＯＮ逡逑圖１．１光催化機(jī)理圖逡逑１．２．２影響半導(dǎo)體光催化劑催化活性的因素逡逑（ａ）
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;O644.1

【參考文獻(xiàn)】

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1 劉春梅;張國英;張欣;許艷艷;高東昭;;{110}晶面取向Ag_3PO_4多面體的水熱制備及可見光催化活性[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2015年10期

2 舒啟溢;邱俊明;張玉英;;光催化氧化降解處理有機(jī)廢水研究進(jìn)展[J];廣東化工;2010年04期

3 胡將軍,周榮遷,劉慧龍,鄧德明;光催化氧化處理有機(jī)廢水[J];環(huán)境污染與防治;2000年01期

本文編號(hào)：2703056