目的全面調(diào)查安徽省飲用水和動物源性食品中11種四環(huán)素類抗生素(TCs,其中包括差向四環(huán)素、差向土霉素、四環(huán)素、土霉素、地美環(huán)素、金霉素、米諾環(huán)素、強力霉素、氯四環(huán)素、差向金霉素、甲烯土霉素)的污染特征;評價飲用水、雞蛋和雞肉中TCs健康風險;為安徽省飲用水和食品污染防治與風險管理提供參考依據(jù)。方法(1)利用多重反應監(jiān)測(MRM)方式,同位素內(nèi)標法,優(yōu)化建立了水、雞蛋和雞肉中TCs的固相萃取(SPE)-同位素內(nèi)標-高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜(HPLC-MS/MS)定性定量檢測方法;(2)依據(jù)安徽省飲用水衛(wèi)生監(jiān)測計劃、淮河流域腫瘤項目選擇安徽省15個地市、淮河流域7個縣區(qū)農(nóng)村地區(qū)、淮河流域腫瘤監(jiān)測點之一的潁東區(qū)為采樣區(qū)域;(3)于豐水期、平水期、枯水期采集地表水、水源水、出廠水、末梢水;(4)參考《2018年國家食品安全風險監(jiān)測計劃》項目布點采集安徽省15個地市雞蛋、雞肉樣品(5)利用EXCEL2010,SPSS20.0進行數(shù)據(jù)處理,分析描述11種TCs在安徽省14個地市出廠水,不同水期合肥市水源水、出廠水、末梢水,不同水期淮河流域農(nóng)村地區(qū)地表水和飲用水中污染特征以及安徽省15個地市雞蛋、雞肉樣品中的殘留分布特征。(6)利用美國環(huán)境保護署(US EPA)推薦的健康風險模型,對飲用水中TCs經(jīng)飲水途徑非致癌與致癌風險進行定量評估。(7)利用食品安全指數(shù)法(FSI)對雞肉、雞蛋中TCs健康風險進行評價。結果(1)建立了水、雞蛋和雞肉中11種TCs的SPE-HPLC-MS/MS定性、定量方法。該方法在0.5μg/L~50.0μg/L線性關系良好(R~20.999);水樣和動物源性食品方法檢出限分別為0.05ng/L~0.10ng/L,0.3μg/kg~0.10μg/kg;定量限分別為0.20ng/L~0.25ng/L,1.0μg/kg~3.0μg/kg;回收率分別為86.7%~114.5%,75.3%~111.1%;相對標準偏差(RSD)為1.45%~10.60%,5.21%~11.81%。(2)檢測結果表明:14個地市飲用水中除差向土霉素、氯四環(huán)素外,其余9種TCs在水中均被檢出;水源水與出廠水中不同種類TCs污染濃度分別為ND~1.46ng/L,ND~0.82ng/L;主要污染物為強力霉素、金霉素,檢出率大于73.3%,濃度占TCs總濃度的45.9%~100%;水中TCs污染濃度、種類及檢出率分布呈現(xiàn)水源水出廠水,淮河以北地區(qū)高于長江以南及江淮之間地區(qū)的特征。(3)合肥市飲用水中除差向四環(huán)素、地美環(huán)素、差向金霉素未檢出外,其余8種TCs均被檢出;水源水、出廠水、末梢水中不同種類TCs濃度范圍分別為ND~3.16ng/L,ND~1.66ng/L,ND~1.16ng/L;主要污染物為差向土霉素、土霉素、強力霉素;TCs檢出種類數(shù)、總濃度分布呈現(xiàn)水源水出廠水末梢水的特征;枯水期3種類型水中TCs總濃度是平水期1.83~6.20倍。(4)安徽省淮河流域6個縣區(qū)農(nóng)村地區(qū)出廠水中不同種類TCs檢出濃度范圍為0.08ng/L~13.11ng/L;主要污染物為差向土霉素、強力霉素。(5)潁東地區(qū)豐水期、枯水期地表水中11種TCs均被檢出,檢出率14.3%~100%;豐水期出廠水,末梢水均僅檢出強力霉素、氯四環(huán)素,但檢出率較高為50%~100%;枯水期出廠水僅檢出強力霉素,末梢水檢出差向土霉素、土霉素、強力霉素,檢出率9.1%~100%;地表水、出廠水、末梢水中不同種類TCs濃度分別為ND~289.67ng/L,ND~1.05ng/L,ND~0.62ng/L;出廠水、末梢水中TCs濃度明顯低于地表水;豐水期地表水潁河、濟河、茨淮新河中主要檢出TCs氯四環(huán)素、米諾環(huán)素;TCs總濃度呈現(xiàn)潁河:中游下游上游,濟河:下游中游上游的分布特征;枯水期地表水潁河、茨淮新河主要污染物為米諾環(huán)素,濟河為土霉素;TCs總濃度呈現(xiàn)潁河:下游上游中游,濟河:上游中游下游;地表水中TCs總濃度、檢出率呈現(xiàn)明顯的枯水期高于豐水期的趨勢。(6)懷遠地區(qū)飲用水中11種TCs均被檢出;水源水中主要污染物為差向土霉素、甲烯土霉素,出廠水、末梢水中為差向土霉素;水源水、出廠水、末梢水中不同種類TCs濃度分別為ND~22.6ng/L,ND~16.99ng/L,ND~2.69ng/L。(7)利用US EPA推薦環(huán)境健康風險評價模型,評估飲用水中TCs經(jīng)飲水途徑健康風險:安徽省14個地市飲用水中TCs引起的非致癌與致癌總風險水平分別為1.30×10~(-7)~2.97×10~(-6),1.18×10~(-8)~7.58×10~(-7);引起健康風險的主要為強力霉素、金霉素;水源水出廠水;FY,HB,HS地區(qū)風險相對最高,淮河以北地區(qū)長江以南地區(qū)江淮之間。(8)合肥市:飲用水中TCs引起的非致癌與致癌總風險水平分別為3.42×10~(-7)~3.26×10~(-6),1.28×10~(-7)~1.41×10~(-6);引起健康風險的主要為甲烯土霉素、氯四環(huán)素、強力霉素;水源水末梢水出廠水;枯水期平水期。(9)淮河流域6個縣區(qū)農(nóng)村:飲用水中TCs的非致癌與致癌總風險水平分別為2.22×10~(-6)~1.28×10~(-5),1.13×10~(-6)~5.44×10~(-6);引起健康風險的主要為強力霉素、甲烯土霉素,風險值最高可達其他TCs的100倍以上;YQ,LB地區(qū)TCs引起的總健康風險水平相對最高。(10)潁東農(nóng)村地區(qū)枯水期、豐水期飲用水中僅強力霉素、氯四環(huán)素、土霉素引起健康風險;飲用水中TCs的非致癌與致癌總風險水平分別為9.03×10~(-8)~4.84×10~(-7),2.36×10~(-8)~8.24×10~(-7)。(11)懷遠縣農(nóng)村:飲用水中TCs引起的非致癌與致癌總風險水平分別為1.06×10~(-5)~1.67×10~(-5),4.52×10~(-6)~7.79×10~(-6);甲烯土霉素所引起的健康風險最高;出廠水水源水末梢水。(12)飲用水中TCs經(jīng)飲水途徑健康風險:城市普遍低于淮河流域農(nóng)村;成人高于兒童。(13)檢測結果表明:雞蛋樣品中共檢出6種TCs,雞肉樣品中11種TCs全部檢出,主要殘留物均為強力霉素、差向土霉素、四環(huán)素;安徽省雞蛋、雞肉中TCs檢出最高濃度分別為183.41μg/kg,141.37μg/kg;雞蛋與雞肉個別樣品中的強力霉素超出最大殘留限量(MRL)1.5~2.0倍;雞肉樣品陽性率(96%)高于雞蛋陽性率(56.5%);雞蛋中TCs總殘留量淮河以北地區(qū)FY,BB遠高于其他地區(qū),雞肉中TCs總殘留量長江以南地區(qū)普遍偏高。(14)利用食品安全指數(shù)(FSI)評價安徽省動物源性食品中TCs健康風險:雞蛋中四環(huán)素、土霉素、強力霉素、金霉素食品安全指數(shù)范圍在0~22.20×10~(-3),雞肉中為0~11.46×10~(-3);安徽省各地市成人經(jīng)膳食途徑4種TCs日均暴露量與FSI均呈現(xiàn)強力霉素相對最高,雞肉雞蛋,FY,BB雞蛋與CZH,XC雞肉最高的特征。結論(1)本研究建立了SPE-HPLC-MS/MS檢測法,該方法效率高、靈敏度高、準確度高,適用于大批量環(huán)境樣品水/動物源性食品中11種TCs痕量污染的檢測。(2)安徽省15個地市飲用水中主要TCs污染為強力霉素、金霉素、土霉素,污染處于ng/L水平;TCs總濃度、污染物種類、檢出率分布特征:水源水出廠水末梢水,枯水期平水期,淮河以北長江以南江淮之間。(3)安徽省淮河流域農(nóng)村地表水中TCs檢出種類數(shù),檢出率、污染濃度顯著高于地下水;地表水中TCs總濃度呈現(xiàn)明顯的枯水期高于豐水期的趨勢。(4)飲用水中TCs經(jīng)飲水途徑引起的非致癌與致癌健康風險:安徽省15個地市呈現(xiàn)以強力霉素、金霉素為主,淮河流域農(nóng)村以強力霉素、甲烯土霉素為主;成人高于兒童;枯水期平水期豐水期;除合肥外,淮河以北長江以南江淮之間;城市普遍低于淮河流域農(nóng)村;非致癌與致癌風險均遠小于最大可接受值,健康風險處于可接受水平。(5)安徽省雞蛋、雞肉中TCs殘留種類多,范圍廣,主要殘留為強力霉素;TCs殘留處于μg/kg水平;除個別樣品中強力霉素超標外,均在國家規(guī)定MRL內(nèi);雞肉中TCs總殘留量及陽性率普遍高于雞蛋;雞蛋中TCs總殘留量淮河以北的FY,BB遠高于其他地區(qū);雞肉中TCs長江以南地區(qū)普遍偏高。(6)安徽省各地市4種TCs成人日均暴露量與FSI均呈現(xiàn)強力霉素最高,雞肉雞蛋,FY,BB雞蛋與CZH,XC雞肉最高的特征。FSI均遠小于1,風險處于可接受范圍,應關注TCs與其他抗生素綜合交叉作用以及長期作用以及帶來的健康風險。
【學位單位】：安徽醫(yī)科大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：R155.5
【部分圖文】：

12圖 1 11 種 TCs 結構圖Fig 1 The molecular structures of 11 TCs由于 TCs 具有預防疾病和促進動物生長等作用，在養(yǎng)殖業(yè)中作為飼料添加泛使用[2]，是我國畜禽飼養(yǎng)業(yè)中生產(chǎn)量和使用量最大的抗生素。2010 年我國

本研究技術路線圖

個濃度梯度加標回收，對待測物回收率及精密度進行驗證，保證結果可靠性；檢測過程中每 10 針為一個批次進一針標準溶液及實驗室空白，樣品均重復測定 2 次；高濃度進樣后測定一個實驗室空白，防止殘留效應；用校正液及時進行質(zhì)譜儀的質(zhì)量校正，確保監(jiān)測離子的質(zhì)量數(shù)不發(fā)生改變。2 結果與討論2.1 色譜條件優(yōu)化在流動相中加入適量甲酸，可有效提高離子化效率，改善色譜峰型。利用高效液相色譜分離待測物，分別采用 0.1%（v/v）甲酸水溶液和甲醇、乙腈作為流動相進行優(yōu)化。研究發(fā)現(xiàn)使用 0.1%(v/v)甲酸水溶液和乙腈作為流動相，待測物分離效果較好，色譜峰保留時間穩(wěn)定，在 6.47 分鐘即可全部出峰，峰型較好。TCs 及內(nèi)標標準色譜圖見圖 3。

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本文編號：2809495