【摘要】：目的:評估我國三個水產地區(qū)(武漢、青島、廈門)主要水產品中總汞(甲基汞)含量水平,探討不同種類水產品汞含量特征,為居民食魚提供數據參考;確定三地人群主要的汞暴露途徑;并通過居民發(fā)汞含量水平評估當地居民潛在的汞暴露風險。方法:選擇淡水產品產量居全國第一湖北省的武漢市、海產品產量居全國第一山東省的青島市和海產品產量居全國第二福建省的廈門市,考慮各地區(qū)不同種類的水產品產量和居民的膳食結構及消費水平,系統(tǒng)采集三個區(qū)域的代表性水產品432個(同時采集當地大米和面粉樣品各37份、21份),隨機采集當地居民頭發(fā)測汞含量做汞暴露生物標志物,同時進行問卷調查以獲得當地人口學資料,共采集頭發(fā)樣品434份。采用DMA-80固體進樣自動測汞儀測量水產樣品中的總汞含量,LUMEX測汞儀測定頭發(fā)中的總汞含量,半封閉式酸消解-冷原子熒光法測定米及面粉中的總汞;甲基汞含量測定均采用甲基汞氣相色譜-冷原子熒光法分析進行測定。結果:1.三市(武漢、青島和廈門)的魚類、蝦類軟體類總汞含量的中位數(四分位數)即M(P_(25),P_(75))分別為:17.5(10.8,38.1)ng·g~(-1)、16.0(9.55,32.0)ng·g~(-1)、8.80(6.64,12.0)ng·g~(-1);甲基汞含量分別為:10.5(6.45,30.9)ng·g~(-1)、9.67(5.72,31.1)ng·g~(-1)、4.79(2.62,6.72)ng·g~(-1),甲基汞占總汞的平均比例分別為57.3%、64.3%、49.4%。軟體類的汞含量低于魚類和蝦類,差異具有統(tǒng)計學意義(P0.05)。三市大米和面粉的總汞含量分別為:2.73±0.47 ng·g~(-1)、1.60±0.31 ng·g~(-1);甲基汞含量分別為1.31±0.15 ng·g~(-1)、0.62±0.14ng·g~(-1)。2.不同地區(qū)水產品汞含量存在差異:武漢、青島、廈門市魚類汞含量的M(P_(25),P_(75))分別為:12.8(6.71,23.1)ng·g~(-1)、22.4(14.8,36.9)ng·g~(-1)、40.1(13.4,54.4)ng·g~(-1),武漢市魚類汞含量低于青島、廈門市(P0.05);而武漢市小龍蝦總汞含量的M(P25,P75)為44.8(36.5,54.3)ng·g~(-1)高于青島、廈門地區(qū)蝦類的15.2(12.4,31.7)ng·g~(-1)、12.0(4.17,23.6)ng·g~(-1);廈門地區(qū)軟體類總汞含量的M(P_(25),P_(75))為9.60(7.41,21.5)ng·g~(-1)略高于青島地區(qū)的8.17(5.24,11.1)ng·g~(-1)(P0.05)。3.武漢、青島、廈門三地居民總體(n=434)每日經膳食主要攝入總汞和甲基汞量的M(P_(25),P_(75))分別為33.5(24.8,49.0)ng·d~(-1)·kg~(-1)、20.8(14.9,32.0)ng·d~(-1)·kg~(-1)。廈門市居民每日經膳食主要總汞和甲基汞攝入量均高于武漢、青島市(P0.05)。武漢地區(qū)居民主要經食用大米攝入甲基汞,占比52.9%,其次是魚類(32.6%);青島地區(qū)居民主要經食用魚類(72%),其次為面粉(16.4%);廈門地區(qū)主要為魚類(48.4%)略高于大米(39.1%)。4.武漢、青島和廈門居民頭發(fā)THg的M(P_(25),P_(75))分別為0.392(0.253,0.611)μg·g~(-1)、0.305(0.204,0.478)μg·g~(-1)和0.814(0.445,1.350)μg·g~(-1),甲基汞占總汞比分別為54%、52%、64%;分別有10位(7.2%)、8位(5.9%)和64位(40.3%)居民頭發(fā)總汞大于USEPA規(guī)定的限值1μg·g~(-1),分別有0位(0%)、1位(0.7%)和21位(13.2%)居民發(fā)汞含量大于JECFA限值2.3μg·g~(-1)。廈門市居民的頭發(fā)總汞含量高于武漢和青島(P0.05)。5.居民發(fā)汞含量可隨食魚頻率的增加而呈遞增升趨勢(P0.05);51-65歲年齡組發(fā)汞含量最高(P0.05)。經有序Logistic回歸分析得出:與每月食魚頻率≤4次者相比,食魚頻率17-25次·月~(-1)的居民和食魚頻率≥26次·月~(-1)的居民頭發(fā)總汞含量增加的比率比(OR)(95%CI)值分別為4.22(2.05-8.69)和11.0(5.05-24.0);與年齡20歲者相比,年齡36-50歲和年齡51-65歲的居民發(fā)汞含量增加的(OR)(95%CI)值分別為5.29(2.43-11.6)和2.78(1.43-5.41);與以小麥為主食者相比,以大米為主食者其發(fā)汞含量增加的比數比(OR)(95%CI)值為6.47(4.07-10.29)。結論:1.武漢、青島、廈門市水產品和主食汞含量均未超出我國食品污染物限量標準;2.軟體類的汞含量低于魚類和蝦類;武漢市魚類汞含量低于青島、廈門市,而武漢市小龍蝦汞含量高于青島、廈門市蝦類;3.不同地區(qū)居民膳食汞攝入特征不同:武漢市主要為攝食大米;廈門市同時以攝食大米和魚類為主;青島市則以攝食魚類為主;4.廈門市居民發(fā)汞含量較武漢、青島市高,應重視該地區(qū)居民汞暴露的風險;食魚頻率、年齡及是否以大米為主食是影響居民發(fā)汞含量的重要因素。
【學位授予單位】：貴州醫(yī)科大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：R155.5
【圖文】：

6圖 1-1 研究區(qū)域的位置分布Fig. 1-1 The location of study areas1.2.2 樣品采集1.2.2.1 人群樣品的采集采用多階抽樣的方法，先對每個市采用隨機抽樣的原則，分別抽取一個郊區(qū)，兩個中心城區(qū)如圖 1-1，再在每個區(qū)隨機抽取兩個街道，對所選街道的人群按一定排除和納入標準采集當地居民的頭發(fā)樣，同時對應的進行問卷調查（采用口頭知情同意，自愿的原則）。納入標準為：當地居住≥6 個月、年齡>2 歲；排除標準為：最近一年有染發(fā)、燙發(fā)及職業(yè)可能有汞暴露。居民頭發(fā)樣品的采集及保存方法采用 USEPA-7473 規(guī)定的方法：用清潔的不銹鋼剪刀在調查對象的后枕部距頭皮 2.5 cm 之內（可代表人體 1-2 個月的汞暴露

1.4.2 樣品測量中的質量控制在實驗過程中進行嚴格的質量控制（以證方法可靠，實驗準確）。主要包括標準曲線的測定，確定所用儀器檢出限及精密度，國際標準參考物質回收率的準確率控制在 90%-110%。樣品測定過程中帶 10%的平行和空白樣矯正實驗過程中帶來的誤差。實驗中所用的水和試劑均采用低空白試劑或超純水。1.4.2.1 標準曲線的測定在使用 LUMEX 測汞儀測頭發(fā)總汞的過程中，以每次加入的標準物質GBW09101b 的汞含量為橫坐標，儀器積分峰面積為縱坐標制作汞標準曲線，如圖 1-2（a），在使用 DMA-80 測魚樣總汞的過程中，用不同梯度的汞標準儲備液進行標準曲線的制定兩種工作范圍的標準曲線（0-20 ng, 20-1000 ng），每個范圍都經過獨立校準，以優(yōu)化整個動態(tài)范圍內的響應。在使用 Tekran 2500 測汞儀測大米及面粉的總汞的過程中，以 1 ng·mL-1汞標準溶液的進樣量為橫坐標，以其相對應的峰面積為縱坐標作汞工作標準曲線，如圖 1-2（b）。

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本文編號：2733872