隨著能源的枯竭和環(huán)境的惡化,近年來,通過催化分解水分子制取氫氣和氧氣是獲得清潔能源最可行有效的方法之一。越來越多的二維非金屬石墨烯催化劑被開發(fā)出來用于降低催化反應(yīng)勢壘和提高反應(yīng)速率。本文通過基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算,系統(tǒng)的研究了硼功能化石墨烯膜單空位分解水分子的可持續(xù)循環(huán)過程。我們首先構(gòu)想了水(H₂O)分子吸附在硼功能化石墨烯膜單空位上方四種最可能的初始不等價(jià)構(gòu)型:H₂O分子平行于石墨烯膜平面,(1)氧原子在空位的上方;(2)氫原子在空位的上方;H₂O分子垂直于石墨烯膜平面,(3)氫原子指向空位;(4)氧原子指向空位。本文還研究了硼功能化石墨烯單空位的結(jié)構(gòu)、磁學(xué)性質(zhì)、電子性質(zhì)、彈性性質(zhì)、電荷轉(zhuǎn)移等情況以及自由水分子的結(jié)構(gòu),系統(tǒng)的了解了水分子在硼功能化石墨烯膜單空位上可持續(xù)分解情況,得到了硼功能化石墨烯膜單空位分解水分子降低反應(yīng)勢壘的機(jī)制。具體內(nèi)容如下:通過計(jì)算我們構(gòu)建的四種初始不等價(jià)構(gòu)型,得到最穩(wěn)定構(gòu)型是H₂O分子垂直于石墨烯膜平面,氫原子指向空位。對該構(gòu)型的態(tài)密度、電荷轉(zhuǎn)移和差分電荷密度的...

【文章頁數(shù)】：52 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章緒論
    1.1 水分子分解的研究背景
    1.2 關(guān)于空位石墨烯催化劑的應(yīng)用
        1.2.1 硼功能化石墨烯單空位的設(shè)計(jì)
        1.2.2 本文的研究思路
第2章理論基礎(chǔ)
    2.1 第一性原理
    2.2 密度泛函理論(DFT)
        2.2.1 Thomas-Fermi模型
        2.2.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.2.3 Kohn-Sham方程
    2.3 交換關(guān)聯(lián)泛函的簡化
        2.3.1 局域密度近似
        2.3.2 廣義梯度近似(GGA)
        2.3.3 密度泛函在LDA/GGA近似下的局限性
        2.3.4 非局域混合交換關(guān)聯(lián)泛函(vd W-DF)
    2.4 密度泛函理論的數(shù)值計(jì)算方法
        2.4.1 贗勢方法(Pseudo-Potential Methods)
        2.4.2 投影綴加波方法(Projector-augmentedwave,PAW)
    2.5 VASP軟件包(Vienna Ab-initio Simulation Package)
        2.5.1 VASP軟件包的概述和應(yīng)用
        2.5.2 VSAP計(jì)算的主要過程
            2.5.2.1 結(jié)構(gòu)優(yōu)化概述及本文計(jì)算主要參數(shù)
            2.5.2.2 靜態(tài)自洽
            2.5.2.3 靜態(tài)非自洽
第3章硼功能化石墨烯單空位的結(jié)構(gòu)、磁性和彈性性質(zhì)
    3.1 自由水分子的結(jié)構(gòu)
    3.2 硼功能化石墨烯單空位
        3.2.1 硼功能化石墨烯單空位的結(jié)構(gòu)
        3.2.2 硼功能化石墨烯的磁性性質(zhì)和彈性性質(zhì)
第4章硼功能化石墨烯單空位催化分解水分子的研究過程
    4.1 水分子吸附在硼功能化石墨烯單空位
        4.1.1 水分子吸附在硼功能化石墨烯單空位上的吸附構(gòu)型
    4.2 硼功能化石墨烯單空位對水分子中的第一個H原子的分解過程
        4.2.1 H₂O-BCV的態(tài)密度和差分電荷和Bader電荷分析
        4.2.2 水分子中第一個H原子的分解能量計(jì)算
    4.3 水分子中第二個H原子的分解能量的計(jì)算
    4.4 硼功能化石墨烯單空位分解水分子的整個循環(huán)過程
第5章結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間的科研成果
致謝



本文編號：3745111