發(fā)布時間：2017-10-27 00:16

  本文關鍵詞：CO_2地質(zhì)儲存中CO_2-流體界面性質(zhì)的分子動力學研究

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【摘要】：CO2地質(zhì)封存是最具前景的溫室氣體CO2減排方法之一,其儲層選址有深部鹽水層、油氣藏等。在CO2注入儲層的過程中,流體之間的界面張力(Interfacial tension,簡稱IFT)直接決定了封存安全性指標、注入能耗及最大存儲量,因此流體間的界面相互作用及界面性質(zhì)是CO2儲存過程中的關鍵因素。目前實驗已測得了CO2-鹽水系統(tǒng)中IFT隨鹽成分、溫度和壓力的變化規(guī)律,以及油氣藏中混溶態(tài)(CO2+原油)-鹽水的IFT隨CO2濃度的變化關系,但是未對其變化的物理機理進行深入研究。分子動力學模擬(Molecular Dynamics Simulation,簡稱MD模擬)是物理化學過程機理研究的重要工具,可觀測到實驗難以測得的微觀結構及特征。因此,開展CO2-流體系統(tǒng)IFT變化機理及界面特性的MD模擬研究,可更好地闡述地質(zhì)存儲中IFT現(xiàn)象產(chǎn)生的本質(zhì),為其變化過程的預測提供依據(jù),對CO2存儲效率的提高起到指導作用。本文首先利用MD模擬的方法開展了CO2-鹽水界面中鹽成分對IFT的影響研究。以343K、20MPa下的CO2-NaCl、CO2-CaCl2和CO2-(NaCl+CaCl2)混合鹽界面作為研究對象,從原子特性參數(shù)和離子強度等方面探討了影響IFT變化的因素,并進行了IFT變化規(guī)律的預測。結果表明,在單一鹽離子的影響中,大約80%的IFT變化是由陽離子電荷數(shù)引起的,其次勢能阱深度的影響較大NaCl和CaCl2界面IFT增加值隨離子強度成線性變化,且其斜率相近,說明離子產(chǎn)生的電場對IFT的影響是具備量化條件的；在不同混合鹽摩爾比下,單位離子強度IFT增值基本上趨于一個定值,由此總結出了CO2-強電解質(zhì)鹽溶液系統(tǒng)的IFT預測公式,并進行了實驗驗證。其次,開展了300-373K和4-30MPa范圍內(nèi)CO2-NaCl系統(tǒng)界面IFT的MD模擬研究,分析了CO2體相密度、物質(zhì)界面過余量、界面分子平均取向角度等參數(shù)的變化規(guī)律,探討了IFT隨環(huán)境條件的變化關系,尤其是壓力拐點Pplateau的存在原因。CO2體相密度隨著壓力的升高而增大,其增大趨勢在Pplateau時變緩,導致了界面上水分子的受力產(chǎn)生變化,引起了IFT的改變；壓力升高,CO2的界面累積量和離子的界面驅(qū)離量都呈現(xiàn)增大的趨勢,離子在界面的影響越來越小,因此Pplateau的取值呈現(xiàn)出與鹽成分無明顯聯(lián)系的現(xiàn)象；界面上CO2分子與水側水分子的排布規(guī)律與T型CO2-水界面化合物的結構相符,且P"gPplateau時水偶極更加傾向于指向水相,水合物的表面活性劑特性更明顯,造成了IFT隨壓力的變化趨勢,導致了Pplateau的存在。最后,以易于模擬的正己烷作為原油的代表,進行了油氣藏中混溶條件下CO2.原油-鹽水界面的初步研究,分析了330 K、20 MPa時混溶相中不同CO2濃度XcO2下(CO2+正己烷)-NaCl溶液系統(tǒng)的界面微觀性質(zhì)。結果發(fā)現(xiàn),當XCO2升高時,界面厚度和粗糙度都增大,這說明分子滲透更深,分子熱波動引起的毛細波紋更短,CO2分子取代正己烷與水分子形成較強的界面相互作用,導致了IFT的降低;當XCO2=62.5%時,即C02與正己烷質(zhì)量比趨近于1：1時,CO2的界面累積量及正己烷的驅(qū)離量都達到最大值,C02的表面活性劑效應最強烈；界面厚度內(nèi)各分子的取向傾向規(guī)律都隨著XCO2的增大而減弱,這是由于CO2分子在界面的絕對密度分布增加而造成的,分子取向傾向性的降低再次證實了CO2和水分子間的作用力比正己烷與水之間更強烈。
【關鍵詞】：CO_2地質(zhì)儲存 分子動力學模擬 界面張力 界面特性
【學位授予單位】：東南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X701;X141
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 主要符號說明7-11
• 第一章 緒論11-22
• 1.1 課題背景11-12
• 1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀12-17
• 1.2.1 CO_2在鹽水層中存儲的IFT實驗研究12-14
• 1.2.2 CO_2在油氣藏中存儲的IFT實驗研究14-15
• 1.2.3 流體界面的分子模擬研究15-17
• 1.3 本文研究目的和內(nèi)容17-18
• 1.3.1 研究目的17-18
• 1.3.2 研究內(nèi)容18
• 參考文獻18-22
• 第二章 分子動力學模擬計算方法22-32
• 2.1 分子動力學模擬簡介22-23
• 2.2 物理模型23-25
• 2.2.1 分子勢能函數(shù)23-24
• 2.2.2 分子力場模型24-25
• 2.3 幾何模型25-27
• 2.3.1 幾何建模25
• 2.3.2 周期性邊界25-26
• 2.3.3 位能截斷26
• 2.3.4 NP_ZT系綜條件26-27
• 2.3.5 速度初始化及算法27
• 2.4 數(shù)據(jù)分析及處理方法27-29
• 2.4.1 IFT計算28
• 2.4.2 吉布斯界面28
• 2.4.3 界面過余量計算28-29
• 2.4.4 分子取向參數(shù)計算29
• 2.5 本章小結29-30
• 參考文獻30-32
• 第三章 鹽離子對CO_2-鹽溶液界面IFT的影響研究32-41
• 3.1 單一鹽成分對IFT的影響研究32-35
• 3.1.1 陽離子電荷數(shù)32-33
• 3.1.2 其他原子特性參數(shù)33-34
• 3.1.3 離子強度34-35
• 3.2 混合鹽離子對IFT的影響研究35-39
• 3.2.1 混合鹽系統(tǒng)IFT的變化規(guī)律35-36
• 3.2.2 離子強度對混合鹽IFT的影響36-39
• 3.3 本章小結39-40
• 參考文獻40-41
• 第四章 溫度及壓力對CO_2-鹽水界面IFT的影響研究41-47
• 4.1 計算結果驗證41-42
• 4.2 計算結果分析42-46
• 4.2.1 CO_2密度及溶解度42-43
• 4.2.2 界面物質(zhì)過余量43-44
• 4.2.3 界面分子取向角度44-46
• 4.3 本章小結46
• 參考文獻46-47
• 第五章 混溶態(tài)(CO_2+正己烷)-鹽水界面微觀特性研究47-55
• 5.1 計算結果驗證47-49
• 5.2 計算結果分析49-53
• 5.2.1 界面厚度及粗糙度49
• 5.2.2 界面過余量49-51
• 5.2.3 界面分子取向概率51-53
• 5.3 本章小結53
• 參考文獻53-55
• 第六章 全文總結及展望55-57
• 6.1 全文總結55-56
• 6.2 展望56-57
• 致謝57-58
• 作者簡介,攻讀碩士期間參加的學術活動與發(fā)表的論文58

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