衛(wèi)生填埋方式會(huì)產(chǎn)生大量的垃圾滲濾液。由于垃圾滲濾液的成分極其復(fù)雜,含有大量的重金屬離子和難生物降解的有機(jī)物,是一種有毒有害的高濃度有機(jī)廢水,而且垃圾滲濾液的水質(zhì)水量受多種因素影響,變化很大,因此僅采用單個(gè)的生物處理工藝技術(shù)很難實(shí)現(xiàn)垃圾滲濾液的達(dá)標(biāo)排放。因此,要實(shí)現(xiàn)垃圾滲濾液處理達(dá)標(biāo)排放的目的,必須經(jīng)過深度處理。 首先研究了在聯(lián)合工藝處理垃圾滲濾液中污染物組成的變化。通過對(duì)滲濾液中溶解性有機(jī)物質(zhì)(DOM)的分離以及采用GC-MS聯(lián)用儀對(duì)垃圾滲濾液中的有機(jī)微污染物的鑒定,以及對(duì)各工藝處理的滲濾液出水中金屬離子組分的分離、鑒定和Visual MINTEQ模型擬合預(yù)測(cè),結(jié)果表明,經(jīng)過聯(lián)合處理工藝,盡管出水水質(zhì)達(dá)到國(guó)家一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn),但最后出水中的總的金屬離子濃度和無機(jī)陰離子濃度仍高于周圍的水體環(huán)境。因此,滲濾液出水中的重金屬和無機(jī)污染物仍是對(duì)環(huán)境造成污染的主要污染源,由此可能帶來的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不可忽視。 此外,著重研究探討了Fenton反應(yīng)過程中的氧化作用和混凝作用分別對(duì)以化學(xué)需氧量(COD)為代表的滲濾液總污染物濃度,以及滲濾液中分離出的腐殖酸為代表的單個(gè)污染物的去除特性。采用單因素實(shí)驗(yàn)和響應(yīng)曲面優(yōu)化設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)(RSM),分析了試驗(yàn)影響因素,優(yōu)化了反應(yīng)條件。結(jié)果表明,滲濾液中腐殖酸的去除對(duì)整體污染物的去除具有決定性的作用。COD的變化曲線與腐殖酸的相似,但腐殖酸的去除率要高于COD大約30%。滲濾液中大部分的腐殖酸被Fenton試劑氧化降解為低分子的有機(jī)物而不是完全礦化生成CO2和水。Fenton的氧化作用對(duì)混凝去除作用有顯著的影響。在一定的投量范圍內(nèi),氧化和混凝作用分別與雙氧水和Fe~(2+)投量呈線性關(guān)系。在較低的雙氧水與Fe~(2+)摩爾比([H_2O_2]/[Fe~(2+)]3.0)條件下,Fe~(2+)投量對(duì)混凝作用有顯著影響,而當(dāng)[H_2O_2]/[Fe~(2+)]摩爾比過高,Fe~(2+)投量對(duì)混凝作用的影響不顯著。氧化作用對(duì)混凝去除腐殖酸的作用影響很小。在低Fe~(2+)投量時(shí),溫度與氧化去除率成正比,但高Fe~(2+)投量時(shí),溫度對(duì)氧化作用影響不大。 在優(yōu)化工藝的基礎(chǔ)上,首先使用經(jīng)典的羥氧自由基氧化腐殖酸的化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型描述Fenton氧化降解腐殖酸過程,同時(shí)采用新建的數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)表觀動(dòng)力學(xué)模型探討Fenton試劑有效處理難生化降解的反滲透濃縮滲濾液的動(dòng)力學(xué)規(guī)律。結(jié)果表明,Fenton試劑投量、污染物初始濃度、初始pH值以及溫度顯著地影響Fenton氧化降解污染物的速率與氧化去除率。隨著Fenton試劑投量的增大,雙氧水和Fe~(2+)將會(huì)達(dá)到一個(gè)飽和的臨界濃度狀態(tài)。通過對(duì)模型的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,表明模型與實(shí)驗(yàn)值吻合最好,能夠從數(shù)學(xué)和化學(xué)的角度對(duì)Fenton氧化降解過程進(jìn)行過程描述和工藝優(yōu)化。 最后,采用響應(yīng)曲面法(Response surface methodology,RSM)設(shè)計(jì)優(yōu)化鳥糞石化學(xué)沉淀法對(duì)廢水中氨氮去除的工藝參數(shù),并在最佳工藝參數(shù)條件下,使用化學(xué)平衡軟件Visual MINTEQ計(jì)算擬合磷酸銨鎂平衡體系中Mg~(2+),NH_4~+-N和PO_4~(3-)-P各組分在不同pH條件下的分布變化及飽和指數(shù)(SI)的變化。實(shí)驗(yàn)和預(yù)測(cè)結(jié)果表明化學(xué)模型對(duì)MAP沉淀平衡體系擬合良好。本研究的pH范圍內(nèi)(8.0~11.0),在低濃度氨氮廢水中,pH是顯著的影響因素。而高濃度氨氮廢水中,P/N摩爾比是主要的限制因素。在本實(shí)驗(yàn)研究范圍內(nèi),能夠使用化學(xué)平衡模型Visual MINTEQ預(yù)測(cè)人工模擬氨氮廢水中通過磷酸銨鎂沉淀而去除的NH_4~+-N;二次響應(yīng)RSM模型能預(yù)測(cè)本實(shí)驗(yàn)研究的敞開體系中所有氨氮的去除,包括通過MAP沉淀和氨氣揮發(fā)而去除的氨氮。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2011
【中圖分類】：X703
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 研究意義
    1.1 問題闡述
    1.2 課題來源
    1.3 研究目標(biāo)和內(nèi)容
        1.3.1 研究目標(biāo)
        1.3.2 研究?jī)?nèi)容
        1.3.3 技術(shù)路線
    1.4 創(chuàng)新點(diǎn)
第二章 文獻(xiàn)綜述
    2.1 研究背景
        2.1.1 垃圾滲濾液的產(chǎn)生
        2.1.2 垃圾滲濾液的特點(diǎn)
        2.1.3 垃圾滲濾液的排放標(biāo)準(zhǔn)
        2.1.4 垃圾滲濾液的處理工藝
    2.2 Fenton 試劑處理垃圾滲濾液
        2.2.1 Fenton 試劑的發(fā)展歷史
        2.2.2 Fenton 氧化工藝應(yīng)用于污染物處理的優(yōu)缺點(diǎn)
        2.2.3 Fenton 反應(yīng)機(jī)理
        2.2.4 Fenton 工藝在滲濾液處理的應(yīng)用
    2.3 MAP 化學(xué)沉淀法處理垃圾滲濾液
        2.3.1 MAP 化學(xué)沉淀法的發(fā)展歷史
        2.3.2 MAP 化學(xué)沉淀處理工藝原理
        2.3.3 MAP 工藝處理垃圾滲濾液
    2.4 響應(yīng)曲面法優(yōu)化工藝設(shè)計(jì)
        2.4.1 RSM 試驗(yàn)設(shè)計(jì)和響應(yīng)函數(shù)
        2.4.2 響應(yīng)面法在垃圾滲濾液處理工藝設(shè)計(jì)中的應(yīng)用
    2.5 MINTEQ 程序在環(huán)境化學(xué)上的應(yīng)用
        2.5.1 理論基礎(chǔ)
        2.5.2 研究?jī)?nèi)容
        2.5.3 MINTEQ 在垃圾滲濾液方面的應(yīng)用
第三章 聯(lián)合工藝處理垃圾滲濾液中污染物遷移變化
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 垃圾滲濾液的特性研究
        3.2.2 分析方法
        3.2.3 DOM 的分離方法
        3.2.4 物理尺寸分離方法
    3.3 化學(xué)模型
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 組合工藝的去除性能
        3.4.2 腐殖酸
        3.4.3 有機(jī)微污染物
        3.4.4 金屬離子與無機(jī)陰離子
        3.4.5 金屬組分的測(cè)量與預(yù)測(cè)
    3.5 本章小結(jié)
第四章 Fenton 氧化處理反滲透濃縮垃圾滲濾液
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 濃縮垃圾滲濾液
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        4.2.3 腐殖酸的分離
        4.2.4 分析方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 濃縮液的水質(zhì)特征
        4.3.2 反應(yīng)時(shí)間的影響
        4.3.3 pH 值的影響
        4.3.4 雙氧水投量
        4.3.5 亞鐵離子的投量
20₂]/[Fe²⁺]摩爾比的影響'>        4.3.6 [H₂0₂]/[Fe²⁺]摩爾比的影響
        4.3.7 溫度的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 Fenton 試劑處理垃圾滲濾液條件優(yōu)化與模型預(yù)測(cè)
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及模型建立
        5.3.2 總COD 去除率
        5.3.3 Fenton 過程中的氧化與混凝去除作用
        5.3.4 礦化度
        5.3.5 腐殖酸的去除
        5.3.6 Fenton 工藝中的污泥產(chǎn)生
        5.3.7 Fenton 處理反滲透濃縮垃圾滲濾液工藝的優(yōu)化
    5.4 本章小結(jié)
第六章 Fenton 試劑氧化降解腐殖酸動(dòng)力學(xué)
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)
        6.2.1 試劑
        6.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟
        6.2.3 分析
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 降解特性
        6.3.2 動(dòng)力學(xué)模型
        6.3.3 新模型的驗(yàn)證
        6.3.4 動(dòng)力學(xué)研究
    6.4 本章小結(jié)
第七章 Fenton 氧化降解垃圾滲濾液的數(shù)學(xué)模型分析
    7.1 引言
    7.2 實(shí)驗(yàn)部分
        7.2.1 材料
        7.2.2 分析方法
        7.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟
    7.3 結(jié)果與討論
        7.3.1 氧化降解特性
        7.3.2 Fenton 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型
        7.3.3 兩階段動(dòng)力學(xué)模型的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證
        7.3.4 動(dòng)力學(xué)研究
    7.4 本章小結(jié)
第八章 模擬和優(yōu)化MAP 沉淀法去除滲濾液中低濃度氨氮
    8.1 引言
    8.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法
        8.2.1 材料
        8.2.2 實(shí)驗(yàn)的建立
    8.3 結(jié)果與討論
        8.3.1 單因素實(shí)驗(yàn)及分析
        8.3.2 響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與分析
    8.4 本章小結(jié)
第九章 優(yōu)化預(yù)測(cè)鳥糞石法去除廢水中的氨氮
    9.1 引言
    9.2 模型
        9.2.1 數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)模型
        9.2.2 化學(xué)平衡模型
    9.3 材料與方法
        9.3.1 實(shí)驗(yàn)的建立
        9.3.2 分析方法
    9.4 結(jié)果與討論
        9.4.1 統(tǒng)計(jì)優(yōu)化模型
        9.4.2 化學(xué)平衡模型
        9.4.3 模型驗(yàn)證
    9.5 本章小結(jié)
第十章 結(jié)論及對(duì)未來工作的建議
    10.1 結(jié)論
    10.2 對(duì)未來工作的建議
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件

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