由于貴金屬具有表面等離子體效應(yīng),在半導(dǎo)體材料表面負(fù)載Ag納米粒子可以有效提升其光催化活性。本文將貴金屬Ag與半導(dǎo)體材料AgCl和ZnO結(jié)合,得到Ag@AgCl和Ag-ZnO兩大類表面等離子體可見光催化劑,包括(Ag@AgCl)-Fe3O4/RGO、(Ag@AgCl)-Ni/RGO和Ag-ZnO復(fù)合材料。本文推測(cè)了各復(fù)合材料制備過程機(jī)理,評(píng)估了其光催化降解水中有機(jī)污染物(包括多種染料和苯酚)的活性,并探索其光催化機(jī)理。本論文的主要工作包括以下幾個(gè)部分:(1)設(shè)計(jì)以Ag@AgCl納米粒子為可見光催化活性主體,以RGO為催化劑載體和促進(jìn)劑,結(jié)合最常用的磁性材料Fe304納米粒子,獲得可磁分離的等離子體可見光催化劑(Ag@Aga)-Fe3O4/RGO復(fù)合材料。可見光照下,該催化劑可分別在100 min和12Omin內(nèi)完成對(duì)陽離子染料亞甲基藍(lán)和中性染料羅丹明B的催化降解。較好的光催化性能歸功于Ag@AgCl粒子和RGO片層間的協(xié)同作用:載流子由Ag@AgCl粒子向RGO片層的快速轉(zhuǎn)移有效提升了電子-空穴對(duì)的分離效率。此外,良好的磁性使得該催化劑的回收和循環(huán)利用更為簡(jiǎn)便。(2)最常見的磁性材料Fe304較差的導(dǎo)電性會(huì)影響到載流子的傳遞,從而會(huì)影響光催化效果。本文選取穩(wěn)定的磁性金屬Ni替代Fe3O4作為光催化劑的磁性組分,獲得可磁分離的等離子體可見光催化劑(Ag@AgCl)-Ni/RGO復(fù)合材料。相同實(shí)驗(yàn)條件下,(Ag@AgCl)-Ni/RGO復(fù)合材料催化降解亞甲基藍(lán)的效果優(yōu)于(Ag@AgCl)-Fe3O4/RGO復(fù)合材料,略遜于Ag@AgCl/RGO復(fù)合材料;(Ag@AgCl)-Ni/RGO復(fù)合材料催化降解甲基橙的效果遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于(Ag@AgCl)-Fe3O4/RGO復(fù)合材料,甚至優(yōu)于(Ag@AgCl)/RGO復(fù)合材料。大比表面積、高導(dǎo)電性和強(qiáng)磁性等優(yōu)點(diǎn)使得Ni//RGO成為一種優(yōu)秀的光催化劑載體和提升體。(3)提出將鍛燒含鋅前驅(qū)體與高溫沉積貴金屬結(jié)合的方式獲得Ag-ZnO納米復(fù)合物光催化劑,因此設(shè)計(jì)并制備了含能材料Ag-Zn(NO3)2(N2H4)3復(fù)合物前驅(qū)體。具體來說,本文設(shè)計(jì)以ZIF-8為前驅(qū)體,利用Ag+的強(qiáng)競(jìng)爭(zhēng)配位作用破壞ZIF-8骨架結(jié)構(gòu)形成[AgxZna(MeIm)b](x+2a-b)+配位聚合物。N2H4-H2O具有強(qiáng)絡(luò)合能力和強(qiáng)還原性,將Ag+和Zn2+連接固定在[AgxZna(MeIm)b](x+2a-b)+配位聚合物中有利于在加入N2H4·H2O后生成Ag-Zn(N03)2(N2H4)3復(fù)合物。該復(fù)合物在定向附著作用和強(qiáng)離心力作用下子發(fā)生自組裝,最終形成六棱柱結(jié)構(gòu)。(4)構(gòu)建了一個(gè)Ag-Zn(N03)2(N2H4)3復(fù)合物與ZIF-8材料混合的含能體系,通過“爆轟沉積”法得到Ag-ZnO復(fù)合材料用作光催化劑。其中,Ag-Zn(NO3)2(N2H4)3含能復(fù)合物為爆炸源和鋅源;由于優(yōu)異的導(dǎo)熱性,Ag-Zn(NO3)2(N2H4)3復(fù)合物中包埋的Ag納米粒子可以有效提升爆轟反應(yīng)的均一性;而周圍相對(duì)較為惰性的ZIF-8為另一鋅源,它保證了整個(gè)爆轟過程的安全性和可控性。爆轟過程可將大量缺陷引入ZnO,本文主要通過熒光光譜證明了ZnO的帶隙中缺陷能級(jí)(defect-related levels)的存在,缺陷能級(jí)使得Ag-Zn0表現(xiàn)出更為優(yōu)異的光催化性能。氙燈光照下,本文所制備的Ag-ZnO光催化劑可分別在30min和90min內(nèi)完成對(duì)亞甲基藍(lán)和苯酚的降解。
【學(xué)位單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X703;O643.36;O644.1
【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 前言
    1.2 貴金屬-半導(dǎo)體復(fù)合材料可見光催化的理論基礎(chǔ)
        1.2.1 半導(dǎo)體光催化的基本原理和計(jì)劃路徑
        1.2.2 貴金屬用作半導(dǎo)體光催化助催化劑的基本原則
        1.2.3 局域表面等離子體共振
        1.2.4 光的吸收和散射
        1.2.5 電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理
        1.2.6 光吸收/載流子分布長(zhǎng)度問題
    1.3 等離子體光催化劑的制備方法
        1.3.1 沉積-沉淀法
        1.3.2 熱還原法和微波還原法
        1.3.3 光還原法
        1.3.4 浸漬還原法
        1.3.5 離子交換法
        1.3.6 封裝法
        1.3.7 貴金屬表面氧化法
    1.4 本課題的主要研究?jī)?nèi)容
2 Ag@AgCl和磁性納米粒子負(fù)載還原氧化石墨烯可見光催化劑
    2.1 前言
    2.2 本章實(shí)驗(yàn)試劑和儀器分析
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.2.2 表征及性能測(cè)試
3O₄/RGO表面等離子體可見光催化劑'>    2.3 （Ag@AgCl）-Fe₃O₄/RGO表面等離子體可見光催化劑
        2.3.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.3.2 樣品基礎(chǔ)表征結(jié)果與分析
3O₄/RGO復(fù)合材料的光催化性能評(píng)估'>        2.3.3 （Ag@AgCl）-Fe₃O₄/RGO復(fù)合材料的光催化性能評(píng)估
3O₄/RGO光催化劑作用機(jī)理探究'>        2.3.4 （Ag@AgCl）-Fe₃O₄/RGO光催化劑作用機(jī)理探究
    2.4 （Ag@AgCl）-Ni/RGO表面等離子體可見光催化劑
        2.4.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.4.2 樣品基礎(chǔ)表征結(jié)果與分析
        2.4.3 （Ag@AgC）-Ni/RGO復(fù)合材料的光催化性能評(píng)估
        2.4.4 （Ag@AgC）-Ni/RGO光催化劑作用機(jī)理探究
    2.5 本章總結(jié)
3）₂（N₂H₄）₃復(fù)合物的制備'>3 Ag-ZnO的前驅(qū)體Ag-Zn（NO₃）₂（N₂H₄）₃復(fù)合物的制備
    3.1 前言
    3.2 本章實(shí)驗(yàn)試劑與儀器分析
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        3.2.2 表征測(cè)試儀器
3）₂（N₂H₄）₃多孔六棱柱復(fù)合材料的制備及表征'>    3.3 Ag-Zn（NO₃）₂（N₂H₄）₃多孔六棱柱復(fù)合材料的制備及表征
        3.3.1 實(shí)驗(yàn)部分
        3.3.2 樣品基礎(chǔ)表征結(jié)果與分析
3）₂（N₂H₄）₃多孔六棱柱復(fù)合材料的形成機(jī)理探究'>    3.4 Ag-Zn（NO₃）₂（N₂H₄）₃多孔六棱柱復(fù)合材料的形成機(jī)理探究
        3.4.1 探究ZIF-8為前驅(qū)體的作用
        3.4.2 探究pH值對(duì)反應(yīng)體系的影響
        3.4.3 形成機(jī)理總結(jié)
N2復(fù)合材料的制備與性能表征'>    3.5 Ag-ZnO_N2復(fù)合材料的制備與性能表征
        3.5.1 實(shí)驗(yàn)部分
        3.5.2 樣品基礎(chǔ)表征結(jié)果與分析
        3.5.3 光催化性能測(cè)試
    3.6 本章總結(jié)
4 Ag-ZnO光催化劑的“爆轟”合成及其性能研究
    4.1 前言
    4.2 本章實(shí)驗(yàn)試劑與儀器分析
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        4.2.2 表征手段
x-ZnO復(fù)合材料的制備及表征'>    4.3 Ag_x-ZnO復(fù)合材料的制備及表征
        4.3.1 實(shí)驗(yàn)部分
        4.3.2 樣品基礎(chǔ)表征結(jié)果與分析
x- ZnO的爆轟合成機(jī)理'>        4.3.3 Ag_x- ZnO的爆轟合成機(jī)理
        4.3.4 光催化性能測(cè)試
x-ZnO光催化劑作用機(jī)理探究'>        4.3.5 Ag_x-ZnO光催化劑作用機(jī)理探究
    4.4 本章總結(jié)
5 全文總結(jié)、主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)及展望
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    5.3 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 ;光催化劑[J];北方建筑;2017年06期

2 戚克振;程蓓;余家國(guó);Wingkei Ho;;二氧化鈦基Z型光催化劑綜述(英文)[J];催化學(xué)報(bào);2017年12期

3 徐瑛;余火根;貊艷平;宋佳;李永安;;可見光催化劑Ag/Ag_2O制備及其對(duì)染料脫色降解[J];化學(xué)教育;2016年22期

4 狄廣蘭;朱志良;;層狀雙金屬氫氧化物基光催化劑研究進(jìn)展[J];化學(xué)通報(bào);2017年03期

5 王強(qiáng);宋金玲;張胤;楊帆;;氯氧化鉍光催化劑的修飾及光催化性能[J];內(nèi)蒙古科技大學(xué)學(xué)報(bào);2017年01期

6 王浩;段永正;朱環(huán)環(huán);;銅基光催化劑在廢水光催化降解的應(yīng)用進(jìn)展[J];山東化工;2017年14期

7 張世杰;張培;;鉍系光催化劑的制備及應(yīng)用研究[J];山東化工;2017年14期

8 李金英;楊春維;朱琳;;TiO_2光催化劑磁性摻雜與改性研究進(jìn)展[J];化工新型材料;2017年09期

9 高虎虎;莫尊理;牛小慧;柴雅瓊;;部分金屬硫化物光催化劑的研究進(jìn)展[J];化工新型材料;2017年08期

10 崔玉民;殷榕燦;苗慧;陶棟梁;于占軍;李慧泉;;石墨相氮化碳光催化劑研究進(jìn)展[J];化工新型材料;2017年10期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 張婷婷;鈮基鈣鈦礦型光催化劑的合成、表征及性能的研究[D];東北大學(xué);2017年

2 羅潔;幾種可見光響應(yīng)的微納光催化劑改性研究[D];南京理工大學(xué);2018年

3 鐘素婷;銀基表面等離子體光催化劑的制備及其光催化性能研究[D];南京理工大學(xué);2018年

4 劉陽文;介孔中空SiC基納米纖維的制備及其可見光催化特性[D];北京科技大學(xué);2019年

5 張書渠;二硫化鉬基光催化劑的制備及產(chǎn)氫性能研究[D];湖南大學(xué);2018年

6 于欣;五氧化二鉭基納米材料的制備及光催化性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2018年

7 周彥松;硫?qū)黉\基催化劑的載流子行為調(diào)控及性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2018年

8 郭娜;核殼結(jié)構(gòu)可見光催化劑的構(gòu)建及其光催化性能研究[D];中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院東北地理與農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所);2018年

9 方華斌;基于二維納米材料的光催化劑設(shè)計(jì)、制備及性能研究[D];北京化工大學(xué);2018年

10 郭峰;石墨相氮化碳基復(fù)合材料的制備及其降解水中抗生素的性能研究[D];長(zhǎng)安大學(xué);2018年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 易興權(quán);CaTiO_3光催化劑的制備及其摻雜改性研究[D];蘭州大學(xué);2017年

2 焦丹花;釩酸鉍基光催化劑的制備及其光催化性能的研究[D];西北師范大學(xué);2016年

3 李瀚;金屬/g-C_3N_4光催化材料的界面調(diào)控及其產(chǎn)氫性能研究[D];武漢理工大學(xué);2018年

4 吳明會(huì);二氧化鈦基復(fù)合型光催化劑分解甲酸制氫的研究[D];廈門大學(xué);2018年

5 李飛;多巴胺改性g-C_3N_4光催化劑的制備及其光催化石墨烯復(fù)合膜的性能研究[D];西南石油大學(xué);2018年

6 林梓乾;基于多孔聚合紫羅堿—雜多酸的光催化劑及其降解甲基橙和甲醛的研究[D];廈門大學(xué);2018年

7 陽葉;用于空氣凈化領(lǐng)域的石墨相氮化碳宏觀光催化劑的研究[D];西南石油大學(xué);2018年

8 謝洋;SnO_2光催化劑的改性及性能研究[D];西南石油大學(xué);2018年

9 李亞楠;銀基功能材料的制備及其水體滅菌研究[D];天津大學(xué);2018年

10 吳永利;凝膠負(fù)載納米材料體系的制備及性能研究[D];天津大學(xué);2018年

本文編號(hào)：2862356