隨著工業(yè)生產(chǎn)的發(fā)展和生活質(zhì)量的提高,人類在生產(chǎn)和生活過(guò)程中不可避免地排放出各種污染物,對(duì)環(huán)境造成了各種不同程度的威脅。其中,由于芳烴類有機(jī)污染物對(duì)環(huán)境的污染尤為嚴(yán)重。各國(guó)科學(xué)家正在研究不同的技術(shù)對(duì)這類污染物的排放進(jìn)行控制。相對(duì)常規(guī)方法,非平衡等離子體技術(shù)具有其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)：能提供大量的高能電子,各種活性自由基,紫外線等。因此這種技術(shù)受到廣泛關(guān)注,被視為環(huán)境治理的潛在技術(shù)之一。本文將一種新型的非平衡等離子體技術(shù)——滑動(dòng)弧等離子體技術(shù)用于三類芳烴類污染物的降解。在充分認(rèn)識(shí)滑動(dòng)弧等離子體的基本物理特性基礎(chǔ)上,研究利用其降解多環(huán)芳烴、1,2-二氯苯和飛灰中二惡英的過(guò)程,認(rèn)識(shí)這些污染物的降解機(jī)理。本文的主要研究?jī)?nèi)容如下： (一)對(duì)研究相關(guān)背景和相關(guān)知識(shí)的文獻(xiàn)綜述。分別介紹了論文中的處理對(duì)象多環(huán)芳烴,氯苯和二惡英的基本物理化學(xué)性質(zhì),對(duì)環(huán)境的危害以及現(xiàn)有的處理方法。另外,對(duì)等離子體的定義和分類,非平衡等離子體的發(fā)生方式,以及非平衡等離子體技術(shù)在環(huán)境治理方面的應(yīng)用進(jìn)行了介紹。最后,對(duì)本文中所使用的滑動(dòng)弧等離子技術(shù)的研究報(bào)道進(jìn)行了充分綜述,包括其物理化學(xué)特性,其在環(huán)境治理和能源轉(zhuǎn)換,材料處理等方面的應(yīng)用等。 (二)滑動(dòng)弧等離子體的物理特性研究。分析滑動(dòng)弧放電在不同工作條件下的電參數(shù)特性。并通過(guò)利用快速傅立葉變換方法分析電壓信號(hào)獲取等離子體的脈動(dòng)的頻率特性。利用光柵光譜儀檢測(cè)了不同實(shí)驗(yàn)條件下的滑動(dòng)弧放等離子體中的發(fā)射光譜,檢測(cè)了在不同的氣氛下,滑動(dòng)弧產(chǎn)生的主要自由基,以及在反應(yīng)器中自由基的軸向分布。另外,對(duì)新近發(fā)展龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧反應(yīng)器的工作特性進(jìn)行了研究。分析了在不同實(shí)驗(yàn)工況下的電參數(shù)特性；研究了在不同流量配置下等離子體物理特性的變化,并基于以上分析總結(jié)了龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧等離子體反應(yīng)器的三種工作模式,找到了穩(wěn)定的工作模式。 (三)利用滑動(dòng)弧等離子體降解多環(huán)芳烴的研究。首先以萘為降解對(duì)象,研究了等離子體發(fā)生電路外部電阻、載氣種類和萘的初始濃度對(duì)降解過(guò)程的影響。結(jié)果表明萘的降解率最高可達(dá)92.3%。降解率隨著氧氣濃度的增加而增加,隨著外部電阻減小而增加。能量效率最高可達(dá)3.6g/kWh。降解能量效率隨著外部電阻增大而明顯增大。另外,檢測(cè)了在不同氣氛放電中的降解產(chǎn)物,通過(guò)分析降解產(chǎn)物分析萘在不同氣氛放電中降解的主要機(jī)理。為了提高處理多環(huán)芳烴過(guò)程的能量效率,本文還研究了利用滑動(dòng)弧同時(shí)脫除多種多環(huán)芳烴(二氫苊、芴、蒽和芘)過(guò)程。 (四)臭氧輔助滑動(dòng)弧等離子體降解1,2-二氯苯的研究。分析滑動(dòng)弧等離子體工作條件中的關(guān)鍵參數(shù)對(duì)1,2-二氯苯降解過(guò)程的影響。結(jié)果表明,1,2-二氯苯的降解率相對(duì)偏低,當(dāng)外部電阻為50kΩ,載氣為氧氣時(shí),降解率最高可達(dá)74.1%。通過(guò)檢測(cè)在不同氣氛下的主要降解產(chǎn)物,研究1,2-二氯苯的降解機(jī)理。為了提高1,2-二氯苯的降解率,本文利用臭氧輔助滑動(dòng)弧對(duì)1,2-二氯苯進(jìn)行降解。研究了臭氧在等離子體區(qū)域和后等離子體區(qū)域的作用以及氣氛對(duì)這種新方法的影響。結(jié)果表明,只有在氮?dú)夂脱鯕獾入x子體放電下,在后等離子體區(qū)域同入臭氧才能夠提高1,2-二氯苯的降解率。 (五)利用龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧反應(yīng)器降解垃圾焚燒飛灰中二惡英的研究。當(dāng)載氣為氧氣時(shí),飛灰中二惡英的降解率達(dá)到最高,二惡英的質(zhì)量降解率為67.7%,毒性當(dāng)量降解率為72.3%,降解后飛灰中的二惡英濃度為638pg-TEQ/g,尾氣中二惡英的濃度為342pg-TEQ/Nm3。通過(guò)分析處理前后飛灰和尾氣中二惡英同系物的分布以及飛灰表面形態(tài)變化,初步提出飛灰中二惡英的降解途徑：一是等離子體直接作用于飛灰表面,實(shí)現(xiàn)二惡英的降解。二是飛灰中二惡英揮發(fā)之氣相中,通過(guò)與等離子體中的高活性基團(tuán)發(fā)生氣相反應(yīng),實(shí)現(xiàn)降解的過(guò)程。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2011
【中圖分類】：X703
【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
1.緒論
    1.1. 引言
    1.2. 多環(huán)芳烴,氯苯和二惡英
        1.2.1. 定義
        1.2.2. 來(lái)源與危害
        1.2.3. 控制技術(shù)
    1.3. 等離子體技術(shù)
        1.3.1. 等離子體概念及分類
        1.3.2. 非平衡等離子體發(fā)生方式
        1.3.3. 非平衡等離子體在環(huán)境污染治理方面應(yīng)用
    1.4. 滑動(dòng)弧等離子體技術(shù)
        1.4.1. 滑動(dòng)弧氣體放電現(xiàn)象
        1.4.2. 滑動(dòng)弧等離子體反應(yīng)器的發(fā)展
        1.4.3. 滑動(dòng)弧等離子體技術(shù)應(yīng)用研究進(jìn)展
    1.5. 本課題的主要研究?jī)?nèi)容
2. 實(shí)驗(yàn)裝置和方法
    2.1. 滑動(dòng)弧放電等離子體物理特性測(cè)試系統(tǒng)
    2.2. 多環(huán)芳烴降解實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
    2.3. 1,2-二氯苯降解實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
    2.4. 臭氧輔助滑動(dòng)弧放電等離子體降解1,2-二氯苯實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
    2.5. 龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧等離子體反應(yīng)器及降解飛灰中二惡英的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
    2.6. 分析檢測(cè)方法
3. 滑動(dòng)弧放電等離子體的物理特性
    3.1. 引言
    3.2. 滑動(dòng)弧電參數(shù)特性
        3.2.1. 放電氣體種類對(duì)滑動(dòng)弧電參數(shù)特性的影響
        3.2.2. 外部電阻和氣流量對(duì)滑動(dòng)弧電參數(shù)的影響
    3.3. 滑動(dòng)弧的脈動(dòng)特性
    3.4. 滑動(dòng)弧放電等離子體發(fā)射光譜特性
        3.4.1. 不同氣體滑動(dòng)弧放電的發(fā)射光譜
        3.4.2. 外部電阻對(duì)發(fā)生光譜的影響及發(fā)射光譜的軸向分布
    3.5. 新型滑動(dòng)弧等離子體——龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧等離子體反應(yīng)器的工作特性
        3.5.1. 龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧等離子體電參數(shù)特性
        3.5.2. 龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧脈動(dòng)特性
    3.6. 本章小結(jié)
4. 滑動(dòng)弧等離子體降解多環(huán)芳烴的研究
    4.1. 前言
    4.2. 實(shí)驗(yàn)方法和分析測(cè)試
        4.2.1. 實(shí)驗(yàn)方法和實(shí)驗(yàn)材料
        4.2.2. 分析檢測(cè)方法
    4.3. 滑動(dòng)弧等離子體降解萘的機(jī)理研究
        4.3.1. 載氣種類和電路外部電阻對(duì)萘降解過(guò)程的影響
        4.3.2. 萘初始濃度對(duì)萘降解過(guò)程的影響
        4.3.3. 載氣中的氧氣濃度對(duì)萘降解過(guò)程的影響
        4.3.4. 降解產(chǎn)物的檢測(cè)和降解機(jī)理的研究
    4.4. 其他多環(huán)芳烴的降解和同時(shí)降解多種多環(huán)芳烴的機(jī)理研究
        4.4.1. 其他多環(huán)芳烴的降解實(shí)驗(yàn)研究
        4.4.2. 同時(shí)降解多種多環(huán)芳烴的研究
    4.5. 本章小結(jié)
5. 滑動(dòng)弧等離子體降解1,2-二氯苯的研究
    5.1. 前言
    5.2 實(shí)驗(yàn)方法和檢測(cè)方法
        5.2.1. 實(shí)驗(yàn)方法和實(shí)驗(yàn)材料
        5.2.2. 分析檢測(cè)方法
    5.3. 滑動(dòng)弧等離子體降解1,2-二氯苯的機(jī)理研究
        5.3.1. 外部電阻值和載氣氣氛對(duì)降解過(guò)程的影響
        5.3.2. 1,2-二氯苯初始濃度對(duì)降解過(guò)程的影響
        5.3.3. 降解產(chǎn)物分析和降解機(jī)理研究
    5.4. 臭氧輔助利用滑動(dòng)弧等離子體降解1,2-二氯苯的研究
        5.4.1. 不同臭氧進(jìn)氣口和載氣種類對(duì)1,2-二氯苯降解過(guò)程的影響
        5.4.2. 不同臭氧濃度對(duì)1,2-二氯苯降解過(guò)程的影響
    5.5. 本章小結(jié)
6. 利用龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧等離子體處理飛灰中二惡英的研究
    6.1. 前言
    6.2. 實(shí)驗(yàn)方法和分析測(cè)試
        6.2.1. 實(shí)驗(yàn)方法和實(shí)驗(yàn)材料
        6.2.2. 檢測(cè)方法
    6.3. 飛灰中二惡英在不同氣體放電中的降解結(jié)果分析
    6.4. 飛灰中二惡英的降解機(jī)理初步探討
    6.5. 本章小結(jié)
7. 全文總結(jié)和展望
    7.1. 全文總結(jié)
    7.2. 本文的創(chuàng)新之處
    7.3. 本文不足之處以及研究展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷

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本文編號(hào)：2860864