在野外采樣和室內(nèi)檢測分析的基礎(chǔ)上,基于GIS(地理信息系統(tǒng))技術(shù),利用不同數(shù)據(jù)挖掘途徑,如經(jīng)典統(tǒng)計學(xué)方法、模糊數(shù)學(xué)方法等,結(jié)合地統(tǒng)計學(xué)Kriging插值預(yù)測,分析了江西省主要茶區(qū)土壤和茶鮮葉(新葉和老葉)中的銅(Cu)、鉛(Pb)、鎘(Cd)、砷(As)、汞(Hg)、鉻(Cr)六種重金屬的整體污染現(xiàn)狀、污染來源影響因素、空間變異特征、空間分布預(yù)測和污染發(fā)展時間預(yù)測,并在此過程中首次提出了茶鮮葉限量值應(yīng)不同于現(xiàn)行商品茶限量標(biāo)準(zhǔn),并分析了擬定值建議。茶鮮葉是制茶的直接原料,其重金屬現(xiàn)狀的評價和預(yù)測更有利于反映江西茶產(chǎn)業(yè)面臨的重金屬基礎(chǔ)風(fēng)險狀況,為保證安全飲茶和吃茶提供第一手基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。從茶葉安全監(jiān)管的角度,防范風(fēng)險比事后監(jiān)測具有更重要的意義。首次在全省主要茶區(qū)進行茶鮮葉及土壤的野外采樣,以及重金屬含量調(diào)查和評估,并據(jù)此進行預(yù)測預(yù)警,有利于事前防范重金屬污染的發(fā)展,及時提出相應(yīng)的控制對策和解決方案,減少污染治理成本,并有助于更好規(guī)劃和分級利用宜茶園區(qū),可以為江西茶葉發(fā)展、政策研究提供一定實際參考�，F(xiàn)將本論文主要研究結(jié)果歸納如下： (1)采用描述性統(tǒng)計分析、Nemerow綜合污染指數(shù)(NIPI)法、多變量分析(聚類分析、判別分析、對應(yīng)分析),分別從原始含量、污染指數(shù)、重金屬多變量集合特征等方面進行江西省主要茶區(qū)土壤和茶鮮葉的重金屬污染評價。綜合結(jié)論表明,江西茶園土壤和茶鮮葉重金屬含量,在基于人為劃定的5個茶區(qū)間有一定差異但自然地域界線不明顯,且各區(qū)均有污染水平差異顯著的各類茶園。顯示了茶園管理水平的差異及管理的重要性。從平均值和中值來看,重金屬全量、有效態(tài)含量、肥力均為上層(0～20cm)土壤大于下層(20-40cm),但有顯著差異的只有全氮、有效磷、有效Pb和有效Cd,空間變異也以中等強度為主,說明江西茶園土壤受一定人為活動影響,但目前的污染增加尚并不十分顯著和嚴(yán)重。經(jīng)上層土壤NIPI分析,采樣茶區(qū)重金屬綜合污染水平是：分別有47.7%、77.3%和100%的茶園滿足有機茶、綠色茶和無公害茶生產(chǎn)環(huán)境土壤重金屬要求。下層土壤情況更好。各茶區(qū)土壤總體污染程度接近,但主要污染元素不同,As污染指數(shù)最高,其次為Cr。贛北茶園土壤Cr的高污染可能與肥料等因素有關(guān)。贛南以鎢礦、稀土、金礦等儲存豐富,因此As的高污染更與成土母質(zhì)關(guān)系密切,由于處于中等空間變異,也與人為因素有一定關(guān)系。 (2)探討并擬定了比商品茶葉更嚴(yán)格的限量值進行鮮葉重金屬評價以提高可信度,江西茶新葉綜合污染指數(shù)NIPI為0.99,總體未污染,但警戒水平高；種植環(huán)境比較平均良好,路邊組與高山組無顯著差異；老葉有輕度污染,在進一步以粗老茶加工茶葉食品、加工全茶粉時應(yīng)引起重視。老葉與新葉的Cu、Pb、Hg、Cr含量均存在極顯著差異,隨生長期的累積明顯；分別有11.4%和6.8%的茶園新葉Cu和Cr輕度污染(2≥NIPI1);全省Cu、Cr輕度污染,Pb為警戒水平(0.6NIPI≤1),而Cd、As、Hg狀況安全(NIPI≤0.6)。 (3)運用模糊數(shù)學(xué)方法評價了江西省主要茶區(qū)土壤綜合肥力狀況。結(jié)果表明,采樣區(qū)上層土壤肥力IFI均值和中值分別為0.64和0.63,屬于中上肥力等級。各主要茶區(qū)中,只有A區(qū)肥力中下等,而C區(qū)肥力高,其余均在中上肥力。其中,贛東北B區(qū)肥力差別最大,反映該區(qū)域施肥及管理水平差異大。從中值和均值來看,采樣茶園的土壤pH值適中偏酸,有機質(zhì)、全鉀、堿解氮含量很高,全氮含量較高,有效鉀、全磷含量偏低,有效磷含量很低；據(jù)此,建議江西茶園①氮肥充足,不需要增施有機肥；②應(yīng)整體加強磷肥、鉀肥施用量及監(jiān)測管理；③注意監(jiān)測并著手改良土壤過酸性發(fā)展,投入不足和管理粗放的老茶園,尤其要通過適量施用石灰或灰殼等,以中和土壤酸性,使之適宜茶樹的生長。根據(jù)模糊數(shù)學(xué)綜合評價指標(biāo)IFI對江西茶園土壤上層肥力的空間分布進行了普通Kriging插值預(yù)測,結(jié)果顯示,中東部整體肥力高于西部,婺源縣為高值中心之一,全省西北部茶區(qū)應(yīng)注意加強施肥管理,提高肥力整體水平。 (4)結(jié)合采樣調(diào)查和記錄,以Pearson相關(guān)分析和因子分析為基礎(chǔ),對江西主要茶區(qū)土壤和茶鮮葉六種重金屬污染的主要來源進行了初步解析,結(jié)果表明區(qū)內(nèi)土壤主要污染重金屬為Cr、As,來自成土母質(zhì)以及人為活動的共同作用,如贛北的工業(yè)企業(yè)排污污灌、廢水廢氣飄塵、農(nóng)業(yè)活動過程中頻繁施用的農(nóng)藥、化肥,贛南豐富的礦藏影響等。茶鮮葉以老葉重金屬為主要污染物,老葉與土壤重金屬有一定顯著相關(guān)性,新葉雖與土壤重金屬相關(guān)性微弱,但新葉與老葉同一重金屬間均顯著正相關(guān),說明茶鮮葉重金屬具有隨時間積累特性,生長年限越長,積累越多,并且有可能伴隨生長代謝從老葉向新葉轉(zhuǎn)移。因此對土壤重金屬帶來污染的污染源如成土母質(zhì)、研究區(qū)排污、農(nóng)業(yè)活動過程中施用的農(nóng)藥、化肥、以及汽車尾氣、煤煙飄塵也間接成為茶新葉重金屬的來源。 (5)相關(guān)分析顯示土壤pH值可以影響茶樹植物的代謝對鮮葉重金屬積累產(chǎn)生影響。改善茶園土壤pH,減緩?fù)寥浪峄厔?不僅有助于改善江西茶園有效磷的低含量現(xiàn)狀,也對新葉、老葉Pb、Cd、Hg等重金屬含量有顯著抑制或控制作用。同一種的重金屬全量、有效態(tài)和肥力指標(biāo),土壤上下層數(shù)據(jù)間均顯著正相關(guān),顯示上下層土壤之間元素及肥力存在滲透轉(zhuǎn)移可能；因子分析結(jié)果進一步表明土壤上下層同種重金屬列于同一公因子中,說明土壤上下層污染同源；主動吸收為主的新老葉Cu與Cr等另外五種重金屬不同源。 (6)基于GIS的地統(tǒng)計空間分析,采用普通Kriging方法插值預(yù)測了江西茶園土壤和茶新葉重金屬的空間變異變異狀況,預(yù)測誤差上ME、MSDE均較小,大多接近0,RMSDE接近1,比較理想。不過RMSE和ASDE雖然接近,但數(shù)值偏高,顯示該預(yù)測精度指標(biāo)尚不夠理想,分析原因,可能與贛北與贛中區(qū)域之間采樣點距離過大有一定關(guān)系。補充贛中泰和縣、新余等地采樣可以進一步提高預(yù)測精度。采用NIPI閡值2(即超過綠色茶環(huán)境限量要求)構(gòu)建土壤上層和下層綜合污染水平預(yù)測,指示Kriging插值顯示,贛西南部分地區(qū),土壤上層綜合污染水平有65.6%的概率大于2,達(dá)到中度污染,不能滿足綠色茶生產(chǎn)環(huán)境要求。其余地區(qū)均符合綠色茶生產(chǎn)要求。土壤下層綜合污染水平明顯好于上層,說明江西目前人為活動造成的污染尚停留在表層土壤,及時關(guān)注重金屬控制為時未晚。采用NIPI閾值0.6(安全水平,即新擬茶新葉限量的60%)構(gòu)建新葉和老葉綜合污染水平預(yù)測,指示Kriging插值顯示,茶新葉和老葉污染超出安全限的概率較高的地區(qū)均在南昌周邊呈發(fā)散性分布,反映了工業(yè)化水平、人為活動對茶鮮葉重金屬也產(chǎn)生影響。 (7)基于時相的污染物含量預(yù)測研究。利用情景分析法分別按樂觀情景和無突變情景預(yù)測了研究區(qū)2025年土壤和茶新葉重金屬污染情況及全省空間變異分布,同時繪制了相關(guān)的Kriging插值預(yù)測圖。結(jié)果表明即使在樂觀情景下即所有污染物停止輸入,逐步自然凈化,到2025年區(qū)內(nèi)上層土壤重金屬中值和均值下降也不非常明顯,降低率在2.4%～14.5%之間；但茶新葉中值基本無變化。而在無突變情景下即保持現(xiàn)狀不變,到2025年區(qū)內(nèi)土壤重金屬污染程度更加嚴(yán)重,上層土壤Cr、Hg、As、Cd及茶新葉Cu、Cd、As、Cr超過無公害茶園環(huán)境或茶葉最高限量的比例分別增加至2.3%、6.8%、22.7%、2.3%和45.5%、2.3%、4.6%、68.2%。江西茶園急需注意控制重金屬發(fā)展,重點是As、Cr,不產(chǎn)生惡化,2025年茶新葉才可以保持以綠色茶、有機茶產(chǎn)品為主。 (8)運用Plackett-Burman設(shè)計和響應(yīng)面法,探討并首次建立了超聲波輔助消解—原子光譜法快速測定茶葉Hg和Pb的方法。茶葉Hg最優(yōu)提取條件為：浸泡時間6 min、超聲時間8.1 min,超聲溫度70.5℃,HN03：H202(1：1,V/V)4.4 mL,稱樣量300 mg,超聲頻率40kHz。茶葉Pb最優(yōu)提取條件為：200mg樣品中加入HN03：H202(1：1,V/V)5mL浸泡6min、78℃超聲8.4min,超聲頻率40kHz。經(jīng)鮮葉及商品茶測定檢驗,超聲輔助消解法與國標(biāo)法測定結(jié)果無顯著差異,但大大縮短消解時間,減少試劑消耗和污染。 經(jīng)過幾年的摸索研究工作,在下列三個方面有所創(chuàng)新： (1)本研究是首次針對江西全省主要茶區(qū)野外自然生長的茶鮮葉進行采樣調(diào)查。不同于盆栽試驗,能更直接反映江西商品茶生產(chǎn)的直接原料目前的重金屬含量狀況。為評價本省茶葉原料質(zhì)量,反映茶產(chǎn)業(yè)管理水平、尋找重金屬污染發(fā)展控制因素及措施,提供第一手資料和參考。 (2)通過GIS技術(shù),首次插值計算描繪了江西茶新葉、茶園土壤Cu、Pb、Cd、As、Hg、Cr含量的空間分布特征圖,以及基于六種重金屬綜合污染指數(shù)(NIPI)的污染概率圖。利用空間預(yù)測圖和污染概率圖聯(lián)合界定了研究區(qū)各污染物的污染范圍或程度,為污染修復(fù)和補充采樣提供了決策信息,在研究手段上具有集成創(chuàng)新。同時,將經(jīng)典統(tǒng)計分析、多變量分析(如聚類、對應(yīng)分析、判別分析)和模糊數(shù)學(xué)等數(shù)據(jù)挖掘方法應(yīng)用于茶園重金屬和肥力的評價,更有利于從集合角度獲取宏觀評價結(jié)果,在研究思路上有一定集成創(chuàng)新。 (3)首次提出了茶鮮葉重金屬限量評價標(biāo)準(zhǔn)的問題并擬定了新的三級評價指標(biāo)。提出應(yīng)在現(xiàn)有有機茶、綠色茶、無公害茶限標(biāo)的基礎(chǔ)上考慮扣除后期加工污染的影響程度,采用更嚴(yán)格的限量值。有利于解決目前茶鮮葉重金屬與商品茶重金屬評價時標(biāo)準(zhǔn)混用的不嚴(yán)格性。
【學(xué)位單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2011
【中圖分類】：X833;X835
【部分圖文】：

010020q口........「一一一一一—Km圖2.1由 SRTM90m提取的江西地貌下采樣點分布圖2.2.1.3樣品制備2.2.1.3.1茶鮮葉樣制備鮮葉經(jīng)自來水輕柔清洗，超純水潔洗3次:!飛燥箱預(yù)熱至140‘C，將鮮葉樣迅速送入「燥箱內(nèi)(此時箱溫卜降至約130OC)，smin后打開箱門降溫，擰制箱內(nèi)溫度80℃，直至烘二l幾，然后取出攤涼，瑪瑙研缽研磨，尼龍篩過篩。分別收集過20目、100日、200日篩樣，雙層聚乙烯塑料·袋包裝，袋層內(nèi)放標(biāo)簽。2.2.1.3.2土壤樣制備(l)風(fēng)I‘:在風(fēng)f幾室將卜樣放胃J幾自色掀瓷盤或木盤

第2章研究材料與方法，農(nóng)用地比重高，農(nóng)用地中林地比重大;土地利用呈一定的地域分布規(guī)地、城鎮(zhèn)工礦用地等主要分布在平原、盆地、河谷地帶及周邊崗地與丘，林地、牧草地等主要分布在山地丘陵區(qū)域;土地利用程度和利用效益高，土地利用效益的區(qū)域差異明顯。西土地利用存在的問題:人地矛盾突出，農(nóng)用地特別是耕地保護的壓力;建設(shè)用地供給與需求的矛盾很突出;耕地后備資源開發(fā)利用的有效供給有限;低效用地、粗放用地現(xiàn)象仍有發(fā)生，節(jié)約集約用地的總體水平不高，地利用和管理方式的要求較為迫切;土地生態(tài)環(huán)境局部遭到污染和破壞。

0100200..........「一一一一一一Km圖2.4由 SRTM90m提取的地貌下江西主要交通線及城市分布2.2.4.4數(shù)字高程模型(DEM)及地形屬性提取DEM數(shù)欲!:是[l前數(shù)字地形分析中計算各種地形地貌參數(shù)蛟普遍使用的數(shù)據(jù)源。s盯MgomoEM數(shù)奴‘{ljJ一到http:/zsrtm.csi.egiar.org/index.aspl幾進了J:查詢和免費卜載。分別是 ArclnfoASCll和GeoTiff格式，采用WGS84坐標(biāo)系。卜載 AielnfoAsell格式一’!勺srtm--59_o7.zip，srtm_59_OS.zip，srtm--6o_o7.zipsrtm--6o_OS.zip，解J一、、丫I:AreMapg.2，1“轉(zhuǎn)化成{jJ)t格格式(AreToolbox‘}，的 ConversionTOols一 Toraster卜rl勺 ASClltoraster)，拼接(AieToolbox‘1
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2860856