發(fā)布時(shí)間：2020-10-21 12:21

　　 貴金屬納米銀材料以其獨(dú)特的光物理化學(xué)屬性,成為了繼金和鉑之后吸引研究者興趣的材料。本文以不同的生物材料為模板,通過(guò)化學(xué)方法制備了不同類(lèi)型的納米銀材料,并將這些納米銀材料用于環(huán)境污染物的分析方法建立。第一章,簡(jiǎn)述了納米銀的制備和表面修飾,主要對(duì)納米銀的穩(wěn)定劑和納米銀在環(huán)境分析中的應(yīng)用進(jìn)行綜述。簡(jiǎn)要的介紹了本論文的研究?jī)?nèi)容與創(chuàng)新點(diǎn)。第二章,采用N-乙酰基-L-半胱氨酸(N-Acetyl-L-cysteine, NAC)為配體,制備并表征了NAC-Ag NPs,該納米銀材料480 nm激發(fā),662nm發(fā)射,發(fā)光性能穩(wěn)定。NAC-Ag NPs對(duì)生物硫醇有特殊的選擇性,在加入生物硫醇后,熒光增強(qiáng)。分別建立了同型半胱氨酸(Homocysteine, Hey)和谷胱甘肽(Glutathione, GSH)的工作曲線。Hcy線性工作范圍2.5×10-6M到1.25×10-5 M,檢測(cè)限2.8×10-7M。GSH線性范圍2.5×10-6 M到1.25×10-5 M,檢測(cè)限3.3×10-7 M。生物硫醇引起的NAC-Ag NPs熒光增強(qiáng)的可能機(jī)理是由于納米銀的表面電子缺陷,使得生物硫醇的S與Ag形成化學(xué)鍵,彌補(bǔ)了納米銀表面的電子缺陷,從而熒光增強(qiáng)。第三章,制備發(fā)卡狀DNA為模板的高熒光量子產(chǎn)率的納米銀材料(R-Ag NCs),應(yīng)用于氰根離子的分析。R-Ag NCs 567 nm激發(fā),632 nm發(fā)射,量子產(chǎn)率0.37。建立氰根離子熒光猝滅的分析方法,在2.5×10-9到7.5 × 10-8 M的線性范圍內(nèi),信噪比為3時(shí),檢測(cè)限2.5×10-9M。氰根離子的熒光猝滅行為可能是由于在氧氣的存在下,與納米銀表面相互作用,形成絡(luò)合物([Ag(CN)2]-)導(dǎo)致。制備由長(zhǎng)鏈狀DNA穩(wěn)定的近紅外發(fā)射納米銀材料(NR-Ag NCs),應(yīng)用于汞離子(Hg2+)的分析。NR-Ag NCs 712 nm激發(fā),近紅外768 nm發(fā)射。建立汞離子熒光猝滅的分析方法,在1.9× 10-9 M到2.4×10-8 M的線性范圍內(nèi),信噪比為3時(shí),檢測(cè)限1.9×10-9 M。Hg2+的猝滅主要是由于5d10(Hg2)-4d10(Ag)之間的親金屬作用所致。第四章,以殼聚糖為模板,通過(guò)水熱合成法制備殼聚糖穩(wěn)定的納米銀(C-AgNPs)。分別從反應(yīng)溫度、比例以及反應(yīng)時(shí)間篩選出最佳的反應(yīng)條件,殼聚糖與銀離子的摩爾比為1：1,160℃反應(yīng)3h制備C-Ag NPs。Hg2+對(duì)C-Ag NPs的熒光有強(qiáng)的猝滅效應(yīng),因此建立熒光猝滅法分析Hg2+,檢測(cè)限2.4×10-8 M,線性范圍5.0×10-8-5.0×10-7M。第五章,以牛血清白蛋白為模板,通過(guò)化學(xué)還原,制備了可以通過(guò)比率熒光測(cè)定Hg2+的納米銀(BSA-Ag NCs)。隨著Hg2+的濃度增加,BSA-Ag NCs 634 nm處的熒光逐漸降低,而480 nm處的熒光逐漸升高,以1480/1634比值對(duì)Hg2+濃度建立了工作曲線,線性范圍5.0×10-8 M-2.5×10-5 M,檢出限4.87×10-8 M。此外,建立由銅離子參與的BSA-Ag NCs熒光猝滅恢復(fù)系統(tǒng),對(duì)組氨酸的識(shí)別,線性范圍2.0×10-5-2.0×10-4M,檢出限2.0×10-5M。第六章,總結(jié)了本論文的研究結(jié)果,并對(duì)下一步工作進(jìn)行了展望。
【學(xué)位單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2014
【中圖分類(lèi)】：O614.122;TB383.1;X830
【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 納米銀材料概述
    1.3 納米銀材料的制備
        1.3.1 溶液還原法
        1.3.2 電化學(xué)制備法
        1.3.3 晶種生長(zhǎng)法
        1.3.4 光介導(dǎo)合成法
        1.3.5 模板直接生長(zhǎng)法
    1.4 納米銀材料的表面修飾
        1.4.1 無(wú)機(jī)穩(wěn)定劑
        1.4.2 有機(jī)穩(wěn)定劑
    1.5 納米銀材料的表征方法
    1.6 納米銀材料在環(huán)境分析化學(xué)中的應(yīng)用進(jìn)展
        1.6.1 陰離子分析
        1.6.2 陽(yáng)離子分析
        1.6.3 體內(nèi)解毒物質(zhì)分析
    1.7 本論文的立題背景、主要內(nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
        1.7.1 本論文的立題背景
        1.7.2 本論文的主要內(nèi)容
        1.7.3 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)
第二章 N-乙�；�-L-半胱氨酸修飾的納米銀合成及應(yīng)用
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 化學(xué)試劑
        2.2.2 合成方案
        2.2.3 NAC-AgNPs的表征
        2.2.4 NAC-AgNPs用于識(shí)別生物硫醇
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 NAC-AgNPs的表征
        2.3.2 NAC-AgNPs對(duì)不同生物硫醇的分析
        2.3.3 NAC-AgNPs對(duì)氨基酸的選擇性
        2.3.4 生物硫醇對(duì)NAC-AgNPs熒光增強(qiáng)的機(jī)理
    2.4 結(jié)論
第三章 DNA為模板的納米銀合成及應(yīng)用
    3.1 引言
    3.2 不同序列DNA穩(wěn)定的納米銀合成
        3.2.1 不同序列DNA穩(wěn)定的納米銀制備
        3.2.2 不同序列DNA穩(wěn)定的納米銀光譜表征
    3.3 發(fā)卡狀DNA穩(wěn)定的高量子產(chǎn)率納米銀對(duì)氰根離子的識(shí)別
        3.3.1 發(fā)卡狀DNA穩(wěn)定的高量子產(chǎn)率納米銀制備
        3.3.2 R-Ag NCs的光譜表征
        3.3.3 CN"的光譜滴定
        3.3.4 R-Ag NCs對(duì)離子的選擇性
-測(cè)定的影響'>        3.3.5 pH對(duì)CN^-測(cè)定的影響
        3.3.6 結(jié)論
    3.4 鏈狀DNA穩(wěn)定的近紅外發(fā)射納米銀對(duì)汞離子的識(shí)別
        3.4.1 近紅外發(fā)射納米銀的制備
        3.4.2 NR-Ag NCs的表征
2+的光譜滴定'>        3.4.3 Hg²⁺的光譜滴定
        3.4.4 NR-Ag NCs對(duì)離子的選擇性
2+測(cè)定的影響'>        3.4.5 pH對(duì)Hg²⁺測(cè)定的影響
2+對(duì)NR-Ag NCs熒光猝滅的機(jī)理'>        3.4.6 Hg²⁺對(duì)NR-Ag NCs熒光猝滅的機(jī)理
        3.4.7 結(jié)論
    3.5 小結(jié)
第四章 殼聚糖為模板的納米銀合成及應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        4.2.2 殼聚糖納米銀的合成
        4.2.3 C-Ag NPs的光譜表征
2+'>        4.2.4 C-Ag NPs測(cè)定Hg2+

    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 合成條件的確定
2+的光譜滴定'>        4.3.2 Hg²⁺的光譜滴定
        4.3.3 C-Ag NPs對(duì)離子的選擇性
        4.3.4 pH對(duì)猝滅的影響
2+猝滅機(jī)制'>        4.3.5 Hg²⁺猝滅機(jī)制
    4.4 結(jié)論
第五章 蛋白質(zhì)為模板的納米銀合成及應(yīng)用
    5.1 引言
    5.2 牛血清白蛋白為模板的納米銀合成及對(duì)汞離子的識(shí)別
        5.2.1 牛血清白蛋白為模板的納米銀制備
        5.2.2 BSA-AgNCs表征
2+'>        5.2.3 BSA-Ag NCs作為比率熒光探針測(cè)定Hg²⁺

        5.2.4 Hg²⁺作用下BSA-AgNCs吸收光譜的變化
        5.2.5 pH與選擇性對(duì)汞離子測(cè)定的影響
        5.2.6 結(jié)論
2+-BSA-Ag NCs系統(tǒng)下對(duì)組氨酸的識(shí)別'>    5.3 Cu²⁺-BSA-Ag NCs系統(tǒng)下對(duì)組氨酸的識(shí)別
        5.3.1 實(shí)驗(yàn)部分
2+對(duì)BSA-Ag NCs熒光的猝滅效應(yīng)'>        5.3.2 Cu²⁺對(duì)BSA-Ag NCs熒光的猝滅效應(yīng)
2+-BSA-Ag NCs系統(tǒng)對(duì)組氨酸的識(shí)別'>        5.3.3 Cu²⁺-BSA-Ag NCs系統(tǒng)對(duì)組氨酸的識(shí)別
2+-BSA-Ag NCs系統(tǒng)對(duì)不同氨基酸的選擇性'>        5.3.4 Cu²⁺-BSA-Ag NCs系統(tǒng)對(duì)不同氨基酸的選擇性
        5.3.5 pH效應(yīng)
        5.3.6 結(jié)論
    5.4 小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 總結(jié)
    6.2 展望
參考文獻(xiàn)
博士期間發(fā)表的論文
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)況及聯(lián)系方式

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本文編號(hào)：2850109

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