由于人口增長和工業(yè)迅猛發(fā)展,固體廢物堆放傾倒、有害廢水向土壤中滲透和污水灌溉、大氣干/濕沉降等使土壤持久性有機污染物(POPs)污染日益嚴(yán)重。一些POPs具有突出的“三致”作用(致癌、致突變、致畸形)和內(nèi)分泌干擾特性,日益受到人們的關(guān)注。土壤中的POPs可通過揮發(fā)、擴(kuò)散、遷移,污染大氣、地表水體和地下水,并可通過生物富集和生物放大作用在生物體內(nèi)富集,最終危及人體健康。因此,土壤中POPs污染是一個亟需研究和解決的問題。本研究利用氣相色譜-質(zhì)譜(GC/MS)和氣相色譜(GC/ECD)方法,對91個上海城區(qū)和農(nóng)村表層土壤樣品中的典型POPs包括PAHs,OCPs,PBDEs和PCBs的污染水平、空間分布特征、異構(gòu)體組成特征、可能的污染來源和潛在的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,旨在了解上海地區(qū)土壤中典型POPs的污染狀況和潛在風(fēng)險,為我國履行POPs公約提供科學(xué)依據(jù)。主要研究結(jié)果如下: (1)上海市城區(qū)土壤中22種多環(huán)芳烴(PAHs)的污染濃度在442~19700μg·kg-1之間,平均含量3780μg·kg-1;農(nóng)村及郊區(qū)土壤中22種PAHs的濃度在141~2370μg·kg-1之間,平均濃度為757μg·kg-1。上海市城區(qū)土壤中PAHs的總量顯著高于農(nóng)村及郊區(qū)土壤。城區(qū)不同功能區(qū)土壤中的含量由高到低的次序為:路邊樣綠化帶公園商業(yè)區(qū)居民區(qū)。農(nóng)村及郊區(qū)土壤PAHs污染較高的區(qū)域主要在上海西部和南部區(qū)域,低污染濃度分布在崇明島。無論是上海城區(qū)土壤還是農(nóng)村及郊區(qū)土壤,污染主要以高分子量的致癌性PAHs為主,其中以Flu,Pyr,BbF和Chr為主要污染物。主成分分析和異構(gòu)體比值法分析結(jié)果表明,上海市土壤中PAHs主要來源于燃燒源,尤其是化石燃料的燃燒。采用毒性當(dāng)量評價方法對研究區(qū)域土壤中PAHs潛在致癌性分析顯示,研究區(qū)域內(nèi)城區(qū)土壤PAHs具有一定的潛在致癌性,特別是路邊土壤樣品中毒性當(dāng)量濃度(TEQ)較高,應(yīng)當(dāng)引起重視。而農(nóng)村土壤中PAHs潛在致癌性較低。 (2)上海市土壤樣品中六氯苯(HCB)、六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)的檢出率較高,為上海市土壤中主要有機氯農(nóng)藥(OCPs)污染物。上海市城區(qū)土壤中OCPs殘留范圍在3.28~94.7μg·kg-1之間,農(nóng)村及郊區(qū)土壤樣品中OCPs農(nóng)藥殘留范圍在3.16μg?kg-1~265μg?kg-1之間。無論是城區(qū)還是農(nóng)村及郊區(qū)土壤,其OCPs殘留都以p,p′-DDE為主,占OCPs殘留總量的60%以上。從整個分布來看,農(nóng)村及郊區(qū)OCPs污染高的區(qū)域主要分布在南部和西部區(qū)域;城區(qū)不同功能區(qū)土壤中,公園和綠化帶可能存在歷史使用污染,導(dǎo)致其殘留高于其它功能區(qū)。根據(jù)OCPs殘留組成推斷,試區(qū)土壤殘留的OCPs主要來源于歷史應(yīng)用,DDT主要是工業(yè)DDT和三氯殺螨醇的混合源;HCH則大部分來源于工業(yè)HCH,但部分采樣點可能來源于林丹污染;氯丹及硫丹部分采樣點可能存在近期污染。與我國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)和荷蘭及加拿大土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以及其它地區(qū)OCPs污染殘留量比較,上海市土壤HCH殘留水平較低。盡管DDT殘留量低于其它研究區(qū)域,但部分采樣點殘留量高于國家一級標(biāo)準(zhǔn)。同時生態(tài)風(fēng)險分析顯示,DDT殘留存在一定的生態(tài)風(fēng)險,因此對研究區(qū)域內(nèi)土壤中DDTs污染應(yīng)當(dāng)引起重視。 (3)上海市城區(qū)土壤中檢出的28種多溴二苯醚(PBDEs) (不包括BDE209)的濃度在22.3 ~889 ng·kg-1之間,平均含量258 ng·kg-1;BDE209濃度在0.291 ~ 2910 ng·kg-1之間,平均為477 ng·kg-1。農(nóng)村及郊區(qū)土壤中檢出的31種PBDEs (不包括BDE209)的濃度為41.7 ~ 962 ng·kg-1,平均為175 ng·kg-1;BDE209的濃度為33.2~796 ng·kg-1,平均濃度為254 ng·kg-1。農(nóng)村及郊區(qū)土壤中低溴代PBDEs檢出率和污染水平要高于城區(qū)土壤中低溴代PBDEs,而總量來看,無論是PBDEs總量還是BDE209,農(nóng)村及郊區(qū)土壤中污染水平要低于城區(qū)土壤樣品。城區(qū)污染濃度較高的點主要是P2、G11、G7、L11和C8。低污染濃度樣品主要分布在居民區(qū)和馬路邊樣。在農(nóng)村及郊區(qū)土壤中較高濃度PBDEs主要是分布在金山區(qū)、閔行區(qū)、奉賢區(qū)和寶山區(qū),崇明島的污染水平較低。上海市土壤污染物主要以高溴代PBDEs為主,而少部分樣品則以四到六溴代為主。相關(guān)性分析顯示,土壤中PBDEs與TOC具有顯著相關(guān)性,表明TOC是影響上海市土壤中PBDEs持留的重要因素之一。PBDEs組成特征和統(tǒng)計分析表明,上海市土壤中PBDEs主要來源于十溴和五溴工業(yè)品。同時,部分采樣點可能存在八溴工業(yè)品來源的污染。本研究結(jié)果與同類研究結(jié)果比較分析顯示,研究區(qū)域內(nèi)PBDEs污染高于背景土壤,但顯著低于其它有直接污染源的區(qū)域,對于當(dāng)前PBDEs污染應(yīng)當(dāng)引起重視,需要進(jìn)一步監(jiān)測與研究。 (4)上海市城區(qū)土壤中共檢出74種PCBs同類物,城區(qū)土壤中PCBs的污染濃度在232~11300 ng·kg-1之間,平均含量3060 ng·kg-1。城區(qū)土壤污染濃度較高采樣點主要是C4、C5、G6、G8、G9、L5、R1和R4,污染程度較高的區(qū)域主要是商業(yè)區(qū)和綠化帶,低濃度樣品主要分布在居民區(qū)和馬路邊樣。農(nóng)村及郊區(qū)土壤中共檢出62種PCBs同類物,PCBs的污染濃度為71.7~2530 ng·kg-1,平均含量為534 ng·kg-1。農(nóng)村及郊區(qū)污染濃度較高采樣點主要是BS2、SJ6、JS4和FX4,從采樣區(qū)域來看,整體污染水平較低,其污染可能主要來源于城區(qū)污染導(dǎo)致的區(qū)域大氣沉降或是全球大氣傳輸所致。城區(qū)土壤大部分采樣點污染主要以四氯代、五氯代和六氯代同族體為主,而少部分則以三氯代和四氯代同族體為主;農(nóng)村及郊區(qū)土壤污染主要三氯代和四氯代同族體為主,表明城區(qū)和農(nóng)村PCBs來源不同。土壤中PCBs組成特征及統(tǒng)計分析顯示,城區(qū)PCBs主要源于Aroclor1242和1254工業(yè)品,而農(nóng)村主要來源于Aroclor1242工業(yè)品。相關(guān)性分析顯示,土壤中PCBs與TOC具有明顯相關(guān)性,表明TOC是影響上海市土壤中PCBs持留的重要因素之一。本研究結(jié)果與同類研究結(jié)果比較分析顯示,研究區(qū)域內(nèi)PCBs污染高于國內(nèi)外背景土壤中PCBs水平,但顯著低于其它有直接污染源的區(qū)域。
【學(xué)位單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2009
【中圖分類】：X53
【部分圖文】：

地表礫石及動植物殘體，采用 5 點法采樣，將 5 點土樣均勻混合作為該樣點的代表性樣品。圖2-1. 上海市城區(qū)采樣點示意圖Fig. 2-1. Schematic map of sampling sites in the Puxi urban area of Shanghai農(nóng)村及郊區(qū)土壤樣品采集：采用均勻布點法于 2007 年 4 月采集上海地區(qū)耕作區(qū)域內(nèi) 36 個表層土壤樣品 (0-15cm)，主要為研究區(qū)域內(nèi)菜地、稻田、豆田等耕作土壤。采樣點分布如圖 2-2 所示。采樣點覆蓋上海市農(nóng)村及郊區(qū) 9 個區(qū)縣：崇明縣(CM1~CM4), 嘉定區(qū) (JD1~JD3), 寶山區(qū) (BS1~BS3), 青浦區(qū) (QP1~QP3), 松江區(qū)

金山區(qū) (JS1~JS5), 奉賢區(qū) (FX1~FX5), 南匯區(qū) (NH1~NH4) 和閔行區(qū)(MH1~MH3)。采樣前預(yù)先去除地表礫石及動植物殘體，采用 5 點法采樣，將 5 點土樣均勻混合，作為該樣點的代表性樣品。土壤樣品處理：土壤樣品于室溫 (20℃) 風(fēng)干，研磨過 100 目篩，低溫保存至分析。水分：土壤樣品索氏提取同時，精確稱取 1g 土樣，置于烘箱內(nèi) 105℃3h，于干燥器中恒重，測定前后質(zhì)量差，計算土壤水分含量。TOC：精確稱取 2 g 土樣置于烘箱內(nèi) 105℃ 3h，然后稱重，然后加入 0.1mol HC去除無機碳，然后低溫烘干恒重，后置于馬弗爐內(nèi)保持 375℃高溫灼燒 3h，測其有機碳含量。pH 值：稱取 15 g 土樣于三角瓶中，加入 15ml 超純水，振蕩 24 小時后，測定土壤 pH 值。

更優(yōu)越的性能。PCA 是一種成熟的數(shù)據(jù)降維或特征提取的方法，對于適合的數(shù)據(jù)集可以達(dá)到非常理想的降維或特征提取的效果。在環(huán)境科學(xué)研究中，常采用 PCA 方法進(jìn)行特征提取、信息集中和降維，推求出一個或若干個綜合性的特征指標(biāo)對環(huán)境樣品進(jìn)行分類和識別，并推測有關(guān)污染源的信息。在 PAHs 污染的研究中，PCA 也是常用的手段之一 (Cai et al., 2008)。為了了解上海市土壤中 PAHs 的來源，本研究采用主成分提取法和最大方差旋轉(zhuǎn)法進(jìn)行因子分析。

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號：2831315