氮素對于海洋生態(tài)系統(tǒng)的物質循環(huán)意義重大。許多陸源排放區(qū)靠近海岸,其釋放的大氣含氮污染物通過擴散稀釋、化學轉化和長距離傳輸,最終將沉降到開闊的海洋表面。為了了解陸源大氣含氮物質對中國東部海域大氣物質含量的影響以及氮素輸入的貢獻,本文采用外場定點觀測和區(qū)域數(shù)值模擬相結合的手段,調查了典型海域大氣污染特征和氮沉降通量,進一步研究了區(qū)域大氣含氮物質的長距離輸送通量、濃度和沉降通量的時空分布規(guī)律。主要研究內容和結果如下。 首先,結合外場觀測資料和污染過程模擬結果,對典型海域大氣污染特征、粒徑分布、污染物來源和氮沉降通量的研究表明:2006年5月至6月觀測試驗期間,大氣含氮氣溶膠水溶性離子NO_3~-和NH_4~+的平均濃度分別為10.4μg/m~3和5.1μg/m~3,觀測期間其峰值分別達到了38.5μg/m~3和20.8μg/m~3;粒徑分布顯示,NO_3~-和NH_4~+存在明顯的細顆粒態(tài)向粗顆粒態(tài)轉移,通過離子存在形式和海鹽貢獻分析表明,是其氣體前體物在高濕度條件下與礦塵氣溶膠和海鹽氣溶膠發(fā)生復相反應的結果;梯度法觀測氮沉降的結果顯示,NO_3~-和NH_4~+的干沉降速率分別為1.23 cm/s和1.15 cm/s,總的氮沉降通量中,N-NH_4~+貢獻了70%左右;源解析表明,海洋大氣含氮氣溶膠濃度的變化直接受不同方向氣流的影響,高濃度污染日是由于持續(xù)的陸源污染物送輸和特殊的海洋天氣條件共同造成的。 其次,利用區(qū)域氣象模式(MM5)和區(qū)域化學傳輸模式(CMAQ)詳細研究了2004年1、4、7和10月四個典型月大氣含氮物質的輸送通量特征,以及區(qū)域海洋大氣含氮物質濃度的時空分布,結果表明:冬季1月份氣象條件最有利于污染物質從中國大陸向海洋的傳輸,一次污染物氮氧化物的水平輸送通量高值區(qū)主要集中在排放通量較高的長三角一帶,NH_3的水平輸送通量的高值區(qū)集中在華東地區(qū)的北部,而二次污染物HNO_3、NO_3~-和NH_4~+的輸送通量的高值區(qū)范圍分布較廣,且在一定范圍內隨著高度的增加輸送通量增加;隨著離岸距離越遠,緯向輸送通量越小,離岸50 km至100 km之間變化最大,200 km處輸送通量分布趨于均勻;季節(jié)對比發(fā)現(xiàn),7月份物質的緯向輸送可以達到較高的高度,平均比1月份抬升1000米;受上游輸送通量的直接影響,海域大氣含氮物質的濃度分布呈明顯的季節(jié)變化。1月份濃度較高,局部地區(qū)的NO_x月均濃度達到了15-100 n molm~(-3),NH3的月均濃度達到60-500 n mol/m~3。而NO_3~-和NH_4~+的月均濃度也達到了80 n mol/m~3和200 n mol/m~3,且黃海海域含氮物質濃度較高,而東部海域東南地區(qū)相對較小;濃度分布表明,以(NH_4)_2SO_4形式存在的銨根在各個季節(jié)都能輸送到較遠的海域,而NH_4NO_3的輸送主要集中在近海海域。 第三,海表動態(tài)粗糙度方案對大氣干沉降影響的敏感性分析表明,海表粗糙度對NH_3和HNO_3氣體干沉積速率的影響最明顯,區(qū)域平均結果顯示,海表粗糙度的變化范圍位于0.01-0.03 cm時,湍流層阻力R_a降低了10%以上,而粘附層阻力R_b下降了大約5%左右,對干沉降速率的改變范圍在5%-19%;整個海域統(tǒng)計來看,模擬得到的HNO_3的干沉積速率在1月、4月、7月和10月分別為0.51 cm/s、0.58 cm/s、0.65 cm/s和0.79 cm/s。NH_3的干沉積速率與HNO_3接近。 最后,利用改進了沉降模塊的區(qū)域模式研究了2004年區(qū)域大氣氮沉降通量的時空分布規(guī)律及其對海洋生態(tài)系統(tǒng)初級生產力的潛在貢獻:與大氣含氮物質輸送通量場和濃度場相對應,1月份東部海域大氣氮沉降量最大,為7.4萬噸。整個東部海域的年氮沉降量為49.8萬噸,大氣干沉降約占20%,但大氣干濕比例隨著離岸距離有明顯的梯度變化,部分近海海域大氣干沉降約占總沉降的70%以上;各組分中,N-NH_4~+貢獻最大,占總沉降的60%以上;不同區(qū)域源排放對東部海域大氣氮沉降的貢獻率研究表明,華東以外區(qū)域的貢獻占44%,而華東內的臨海長三角地區(qū)的貢獻也占了44%左右。不同海域大氣氮沉降統(tǒng)計顯示,大氣沉降和陸源氨氮輸入是可比的,在氨氮輸入中占39%-88%不等。東部海域全年氮沉降量換算成海洋初級生產力指標后,平均為100-200 m mol C/m~2/year。
【學位單位】：復旦大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2007
【中圖分類】：X51
【部分圖文】：

第一層模擬域上的模擬結果為第二層模擬域提供初始條件和隨時間變化的邊界條件。圖2一 3cMAQ模擬區(qū)域(陰影區(qū))2.3.3污染源排放通量本研究采用的源排放清單主要基于以下3種資料庫建立:東亞地區(qū)污染源排放清單(REAS)[’‘“]、中國環(huán)境年鑒2004年分省能源消耗和污染物排放數(shù)據和長三角地區(qū)源排放清單。東亞地區(qū)污染源排放清單(REAs)是日本全球環(huán)境變化前沿研究中心(FRCGC)發(fā)展的分辨率為0.5OX0.5“的東亞地區(qū)(60oE一150oE，1005一55“N)污染源排放的清單，建立基準年分別為1995年和2000年。而本研究模擬的基準年是2004年，因此需要在一定程度上對REAS源清單進行更新�？傮w技術路線是，以REAS源為基準分攤到相應模擬范圍的對應網格(圖2一3b)上，根據中國環(huán)境年鑒2004年的能源消耗和污染物排放數(shù)據對網格數(shù)據進行修正，其中長三角部分的源排放采用本課題組積累的詳細分辨率的清單。整個模擬區(qū)域的NH3以及香港和臺灣地區(qū)的所有污染源數(shù)據在環(huán)境年鑒上沒有公布，采用2000年REAS清單數(shù)據。圖2一4是本研究所采用的中國及華東地區(qū)的502、NO、和NH3的排放通量。由于本研究著眼點在于中國大陸大氣含氮物質向海域上的輸送與沉降

污染物排放通量:(a)50:，(b)NO、，(e)NH，(單位為:mol/s/網格)

第三章典型海域大氣污染特征及氮沉降觀測為了研究陸地大氣污染物質對典型海域的影響程度，了解近海大氣污染特征以及大氣氮沉降狀況，對典型海域進行定點個例調查。3.1觀測實驗描述野外觀測實驗站點位于東海洋山島氣象站內(30038‘N，122003‘E，海拔54.4米)，距離上海市沿海行政邊界約32km，離浙江省沿海行政邊界約80km。地理位置如圖3一l所示。具體實驗位置位于小洋山島的西南側，距離開闊海面1km以內。

【引證文獻】

相關期刊論文 前2條

1 喬飛;孟偉;鄭丙輝;雷坤;張慧;;長江干流寸灘斷面污染負荷核算及來源分析[J];環(huán)境科學研究;2010年08期

2 詹建瓊;陳立奇;張遠輝;楊緒林;李偉;林奇;杜俊民;林紅梅;;臺灣海峽海表氣溶膠干沉降通量研究[J];臺灣海峽;2010年02期

相關博士學位論文 前2條

1 閆涵;沙塵天氣對中國近海大氣氣溶膠干沉降通量的影響[D];中國海洋大學;2011年

2 姜杰;基于OMI衛(wèi)星數(shù)據和數(shù)值模擬的中國大氣SO_2濃度監(jiān)測與排放量估算[D];南京師范大學;2012年

相關碩士學位論文 前1條

1 戰(zhàn)雯靜;長三角精細下墊面對大氣數(shù)值模擬的影響及各生態(tài)系統(tǒng)氮硫沉降估算[D];復旦大學;2012年

本文編號：2829956