發(fā)布時間：2020-07-30 06:42

【摘要】：汞是一種高毒性且易生物累積的燃煤煙氣污染物之一,因此,燃煤煙氣汞污染控制備受社會關(guān)注。與顆粒汞和汞化合物相比,單質(zhì)汞難以被現(xiàn)有的污染控制裝置去除,因此單質(zhì)汞脫除成為燃煤煙氣脫汞的關(guān)鍵。放電低溫等離子體技術(shù)能夠產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的活性物質(zhì),將單質(zhì)汞氧化為汞化合物,利用下游濕法脫硫系統(tǒng)脫除。然而,含汞煙氣直接通過等離子體放電區(qū)域,放電過程中產(chǎn)生的高能電子與煙氣中污染氣體發(fā)生碰撞,減少活性物質(zhì)的產(chǎn)生,導(dǎo)致能量利用率降低。此外,氧化大流量含汞煙氣,等離子體反應(yīng)器尺寸增大導(dǎo)致成本增加。針對目前等離子體處理含汞煙氣存在的問題,本論文提出放電等離子體活性物質(zhì)噴射氧化含汞煙氣的方法,將放電反應(yīng)器插入煙道內(nèi),干凈的含氧氣體通過沿面介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器,產(chǎn)生的活性物質(zhì)噴射到煙氣中,實(shí)現(xiàn)煙氣中單質(zhì)汞的高效氧化。該方法能夠有效避免煙氣中污染氣體與高能電子發(fā)生碰撞,提高能量利用率,同時實(shí)現(xiàn)小體積放電反應(yīng)器氧化大流量含汞煙氣的目的。本文主要從活性物質(zhì)噴射過程中單質(zhì)汞的氧化特性和機(jī)理,活性物質(zhì)噴射放大裝置以及噴射體系與催化劑的協(xié)同作用等方面展開研究。主要工作及研究結(jié)果如下： 1.研究沿面放電活性物質(zhì)噴射氧化燃煤煙氣中單質(zhì)汞的方法和機(jī)理。研究表明：活性物質(zhì)噴射體系能夠有效氧化煙氣中單質(zhì)汞,能量密度為3.9J L-1,單質(zhì)汞的氧化率達(dá)到81.3%,能量利用率為20.7μgkJ-1；與含汞煙氣直接通過沿面放電反應(yīng)器比較,活性物質(zhì)噴射體系提高了單質(zhì)汞的氧化率和能量利用率,氧化率提高了8.2%,能量利用率大約高出6-7倍；長壽命活性物質(zhì)(臭氧和激發(fā)態(tài)氮)氧化是凈化含汞煙氣的主要作用途徑；結(jié)合理論和實(shí)驗(yàn)分析發(fā)現(xiàn)汞沉積物和氣相中汞化合物主要以HgO形式存在。 2.研究運(yùn)行參數(shù)對煙氣中單質(zhì)汞的氧化影響。研究表明：優(yōu)化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)和氣體參數(shù),單質(zhì)汞的氧化率高達(dá)91.3%。增加等離子體反應(yīng)器放電長度、高壓電極線徑和噴射氣體流量,降低單質(zhì)汞初始濃度和煙氣溫度能夠提高單質(zhì)汞氧化效率：煙氣中含有H2O可促使O2+參與單質(zhì)汞的氧化,有利于單質(zhì)汞的氧化；煙氣中NO與單質(zhì)汞形成了臭氧的競爭反應(yīng),極大抑制了單質(zhì)汞的氧化；煙氣中HCl與活性物質(zhì)反應(yīng)產(chǎn)生-C1而顯著促進(jìn)了單質(zhì)汞的氧化；在含有O2、H2O、SO2、NO和HC1的煙氣中,發(fā)現(xiàn)HCl是引起單質(zhì)汞氧化最主要的煙氣組分。依據(jù)優(yōu)化的運(yùn)行參數(shù)設(shè)計制作四根沿面放電反應(yīng)器并聯(lián)的活性物質(zhì)噴射放大裝置,活性物質(zhì)噴射放大裝置可以有效氧化大流量含汞煙氣。 3.為了提高活性物質(zhì)噴射氧化單質(zhì)汞的能量利用率,研究活性物質(zhì)噴射體系與CeO2-WO3/TiO2(CeWTi)催化體系聯(lián)合氧化燃煤煙氣中單質(zhì)汞。研究表明：能量密度為2.6J L-1,放電催化體系中單質(zhì)汞的氧化率達(dá)到86.6%,能量利用率為32.9μg kJ-1,比無催化劑時能量利用率提高了14.8μg kJ-1,約高出0.8倍,單質(zhì)汞的氧化率提高了39.9%；放電催化體系在溫度80-350℃之間具有高效氧化單質(zhì)汞的性能,拓寬了催化劑的溫度窗口；H2O抑制了單質(zhì)汞氧化,但是抑制作用較小；放電催化體系具有良好的抗硫性能,而且克服了活性物質(zhì)噴射體系NO極大抑制單質(zhì)汞氧化的問題；由于與單質(zhì)汞競爭催化劑表面活性位點(diǎn)和活性氧,NH3抑制了單質(zhì)汞氧化,然而,在NH3和NO兩者共存時,抑制作用減弱。 綜上所述,活性物質(zhì)噴射及其與催化聯(lián)合兩種體系能夠有效氧化煙氣中單質(zhì)汞和提高能量利用率,此外,活性物質(zhì)噴射能夠?qū)崿F(xiàn)小體積反應(yīng)器氧化大流量含汞煙氣。因此,兩種體系具有良好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X701
【圖文】：

圖1.1 2005-2012年中國能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)變化Figure 1.1 The structure change of China's energy consumption in 20國環(huán)境規(guī)劃署在2003年發(fā)表的一份調(diào)查報告中指出，燃煤電廠源美國國會于1990年通過清潔大氣法修正案(Clean Air Act

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本文編號：2775179