【摘要】：本論文在總結(jié)典型納米碳材料(納米碳管和富勒烯)吸附有機污染物的研究現(xiàn)狀、分析研究的局限性和存在問題的基礎上,從以往研究未引起重視的膠體納米碳管與芳香有機污染物的吸附行為、規(guī)律和機制出發(fā),以完善納米碳材料吸附有機污染物的知識系統(tǒng)為目標,旨在考察天然有機質(zhì)對芳香有機污染物與膠體納米碳管吸附作用可能的影響機制,最終落腳于天然有機質(zhì)對膠體富勒烯納米顆粒在環(huán)境中的遷移能力、吸附有機污染物的機制及協(xié)助有機污染物運移能力的影響。論文選了兩個體系來研究天然有機質(zhì)對膠體納米碳材料與有機污染物吸附作用機制的影響,進一步考察膠體納米碳材料對有機污染物在環(huán)境中的遷移和歸趨行為影響的過程中,天然有機質(zhì)發(fā)揮的作用：其一,研究了天然有機質(zhì)對膠體納米碳材料與有機污染物吸附作用機制的影響；其二,研究了天然有機質(zhì)對膠體納米碳材料在環(huán)境多孔介質(zhì)中的遷移性及協(xié)助有機污染物遷移能力的影響。 論文首先采用批試驗的方法研究了菲,萘酚和萘胺在三種膠體態(tài)納米碳管上的吸附,包括：穩(wěn)定的氧化多壁納米碳管懸浮液,腐殖酸修飾的氧化多壁納米碳管膠體懸浮液以及表面活性劑十二烷基硫酸鈉修飾的氧化多壁納米碳管膠體懸浮液。三種膠體態(tài)氧化多壁納米碳管對三種化合物有很強的吸附(Koc值比在天然有機質(zhì)上的吸附要強幾個數(shù)量級),有可能是很強的非疏水作用導致(π-π電子供受體作用和路易斯酸堿作用)。充分混合后,一定濃度的腐殖酸和表面活性劑會顯著改變氧化多壁納米碳管的聚集特性,形成單獨分散的碳管,進而交叉成卷曲的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。不過腐殖酸和表面活性劑修飾對吸附污染物的影響是雙重的。腐殖酸／表面活性劑吸附在碳管上顯著的減小了氧化多壁納米碳管的表面積；另外,卷曲的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)使得吸附質(zhì)分子能夠同時和多根碳管作用。該部分研究最重要的發(fā)現(xiàn)是腐殖酸和表面活性劑類物質(zhì)不但能促進膠體納米碳顆粒的形成,還會影響這些膠體納米碳顆粒吸附有機污染物。 接下來,論文選擇了另一種在環(huán)境中具有很好遷移能力的膠體納米材料——富勒烯納米顆粒(nC60)作為研究對象,從考察不同天然有機質(zhì)修飾方式及不同制備方法形成的nC60膠體形貌及理化性質(zhì)的差別出發(fā),通過批試驗及微損耗固相微萃取技術研究了不同理化性質(zhì)的nC60膠體對疏水性有機污染物四氯苯的吸附親和力,又通過土壤柱實驗研究了不同理化性質(zhì)的nC60膠體在多孔介質(zhì)中的遷移能力以及協(xié)助疏水性有機污染物多氯聯(lián)苯運移能力的差異。結(jié)果發(fā)現(xiàn),不同天然有機質(zhì)修飾方式對不同制備方法得到的nC60膠體理化性質(zhì)和形貌的影響不盡相同,對其與有機污染物吸附作用的影響,以及nC60膠體在多孔介質(zhì)中的遷移行為、協(xié)助有機污染物遷移能力的影響都有很大差別,造成這些差別最根本的原因歸結(jié)為nC60聚集體形成機制的不同和天然有機質(zhì)包覆C60單體及影響C60單體聚集的方式和程度不同。該部分研究一個比較重要的環(huán)境的意義是在不同環(huán)境條件下形成的nC60對污染物的遷移和風險的影響可能截然不同。
【學位授予單位】：南開大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：X132
【圖文】：

圖1. 1 sp2雜化碳材料的基本組成單元成員，它們由60,70,84或更多個碳原子組成，它是富勒稀家族中最小的富勒稀（圖1.1是s意圖）。質(zhì)譜和X射線分析證明，C6Q的分子

助透析袋（用于吸附實驗的透析袋寬3.5 cm)來分隔吸附態(tài)和游離態(tài)的污染物，實驗裝置的示意圖見圖2.1。具體操作如下先將透析袋剪成長約8 cm的小段，預處理一下（方法同2.2.2.2),戴手套取出一個，把透析袋一頭用尼龍線系緊，用移液槍加入5 mL 0.001 M的NaCl電解液，將透析袋中的氣泡盡量趕出后另一頭也用尼龍線綁緊。取一個干凈的40mLEPA瓶，將兩頭都綁好的透析袋放入，再加入膠體納米碳管懸浮液，盡量加滿不留頂空，用微量注射器將污染物打入，（打入時需要小心，盡量沿著瓶壁深入微量注射器，不要扎到透析袋）療緊瓶蓋。污染物濃度的設計

【共引文獻】

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本文編號：2735493