【摘要】：隨著點源污染逐步受到控制,非點源污染已成為許多水體氮過量的主要原因,不僅嚴(yán)重威脅著水體生態(tài)系統(tǒng)健康,而且導(dǎo)致了下游河口、海岸帶等水體的富營養(yǎng)化與低氧區(qū)問題。然而,不少流域經(jīng)過多年的非點源污染控制努力,但是水體的氮污染水平并未得到顯著降低。非點源氮污染的滯后效應(yīng)是造成以上尷尬局面的其中一個關(guān)鍵原因。然而,目前對流域非點源氮污染滯后效應(yīng)的定量認(rèn)識還很有限,阻礙了氮污染控制進程�；谡憬∮腊蚕饔�1980-2018年連續(xù)逐月的水文水質(zhì)數(shù)據(jù)以及氣象、污染源、土地利用等相關(guān)流域?qū)傩詳?shù)據(jù)資料,本研究通過多種同位素分析、多模型模擬等,分析了長時間序列的流域人為氮輸入和河流氮輸出動態(tài)特征分析,初步解析了河川徑流的組成及水文滯留時長,初步揭示了流域氮輸移過程的轉(zhuǎn)化特征,初步估算了當(dāng)前氮源vs遺留氮源、點源vs非點源、地表徑流vs非地表徑流(側(cè)向流、地下徑流)對河流氮輸出通量的貢獻,為實現(xiàn)氮污染有效控制提供了關(guān)鍵科學(xué)依據(jù)。主要研究結(jié)果如下:(1)1980-2010 年間凈人為氮輸入(Net Anthropogenic Phosphorus Inputs,NANI)呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,總體凈增加了 70%以上。然而,河流總氮(TN)輸出通量呈持續(xù)增加趨勢,總體增加了 90%以上。2000-2010年期間NANI與河流TN輸出通量之間呈現(xiàn)相反的變化趨勢,這與土地利用方式和NANI組分變化以及滯后效應(yīng)的影響有關(guān)。(2)模型法和同位素正弦波擬合法的估算結(jié)果表明,河川徑流主要來源于的地下徑流(73-91%),而地表徑流的貢獻較小(9-27%)。與之相對應(yīng),年輕水(年齡在44-68天內(nèi))的貢獻僅為6%-21%,徑流匯流過程的平均滯留時間為15.1年。暴雨次數(shù)及水田面積可能導(dǎo)致了年輕水比例的時空變異性,而地形因子則是影響平均滯留時間空間變異性的主要因素。以上研究結(jié)果表明,永安溪流域存在較為顯著的水文滯后性。(3)水文水質(zhì)和氮氧同位素數(shù)據(jù)分析結(jié)果表明,非點源污染是河流氮污染的主要原因,流域氮輸移過程經(jīng)歷了較為顯著的硝化反應(yīng),但反硝化反應(yīng)較弱,有利于氮進入深層土壤和地下水系統(tǒng)并逐年累積,從而促進了滯后效應(yīng)的形成。硝化為主的特征也促進了永安溪氧化亞氮(N2O)的產(chǎn)生。永安溪的N20產(chǎn)釋規(guī)律與全球薈萃分析結(jié)果基本一致,河流N20的釋放通量主要由河流氮濃度所決定,而釋放因子不僅與可溶性無機氮(DIN)呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系,還與流量大小、有效碳源濃度呈負(fù)的冪函數(shù)關(guān)系。(4)引入交叉相關(guān)分析和“考伊克”轉(zhuǎn)化方法,初步識別了流域氮污染的滯后時長,改進了區(qū)域養(yǎng)分管理(ReNuMa)模型,發(fā)展了流域氮污染過程動態(tài)模型,結(jié)合同位素及水文水質(zhì)數(shù)據(jù)初步驗證了以上模型模擬結(jié)果。永安溪流域氮污染的滯后時長為10年以上;每年河流總氮輸出中～77%來自遺留氮庫,僅～10%來自當(dāng)年人為輸入氮。以上結(jié)果與同位素分析結(jié)果基本一致,即地下水和土壤氮對河流硝態(tài)氮的分別為～50%和30%。(5)1980-2010年期間,人為累計輸入的1923 kg N ha-1氮中,25%形成了遺留氮庫,使得流域遺留氮量由1980年的380 kg N ha-1 yr-1增加到了 2010年的534 kg N ha-1 yr-1;62%通過反硝化、非收獲性植物吸收等過程去除;13%通過河流輸出。綜上所述,以地下徑流為主且具有較長匯流時間、硝化作用強而反硝化作用較弱以及人為氮過量輸入,使得永安溪流域非點源氮污染具有顯著的滯后效應(yīng)。所發(fā)展的相關(guān)模型和方法初步明確了人為氮輸入和河流氮輸出之間存在的滯后時長以及遺留氮對河流氮污染的貢獻。為有效控制河流氮污染,在削減化肥等主要人為氮源的過量輸入的同時,需重點關(guān)注地下水氮污染的修復(fù)和土壤氮的高效管理。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X52
【圖文】：

２．１研究對象概況逡逑２．１．１自然環(huán)境狀況逡逑永安溪流域（圖２．１）位于中國較發(fā)達(dá)地區(qū)，東南部地區(qū)的浙江省臺州市，其地理逡逑位置的經(jīng)緯度為：東經(jīng)丨２０。２１＇２９〃－１２１°０３＇３８〃，北緯２８。３０＇４８＂－２８。５２＇４３〃（圖２．丨）。永安逡逑溪發(fā)源于浙江省仙居與縉云交界處的天堂尖，自仙居縣西南端安嶺鄉(xiāng)迂回東北，流經(jīng)縉逡逑云縣境，在大源附近折回稱曹溪（又名金坑）。在曹店附近與發(fā)源于陳嶺水壺崗的曹店逡逑港匯合后稱永安溪。本研究以柏枝岙監(jiān)測點以上作為永安溪流域的研究區(qū)域，整體流域逡逑面積約為２４７４平方公里，下游出口處約距臺州灣５５ｋｍ，最終匯入臺州灣和中國東海逡逑（圖邋２．１，邋Ｃｈｅｎ邋ｅｔａｌ．，２０１４ａ；郭藝，２０１７）。逡逑／邋－邋ｉ；邐Ｖ％？ｒ＊ｈｅＪ邋Ｂｏｕｎｄａｒｙ逡逑＾逡逑Ｍ伽逡逑Ｘｔ￥０邐Ｉ邋Ｍ00邐３０．８００逡逑圖２．１永安溪流域區(qū)位圖與河水、地下水和雨水監(jiān)測點《＞其中“Ｍ”代表干流，“Ｔ”逡逑代表支流；下標(biāo)ａｇｒ

１０３．２千卡／ｃｍ２邋（郭藝，２０１７）。地方小氣候優(yōu)越，利于當(dāng)?shù)刈魑锷L。流域夏季受來自逡逑于熱帶海洋（太平洋和大西洋）的暖濕氣流影響，炎熱多雨，臺風(fēng)天氣頻發(fā)；冬季受西逡逑伯利亞吹來的冬季風(fēng)控制，寒冷干燥（圖２．２）。多年平均氣溫約１７．４邋°Ｃ，邋１月份最冷逡逑（５．８°Ｃ），邋７月份最熱（２８．３邋°Ｃ）。全年主導(dǎo)風(fēng)向為東北風(fēng)，夏季以西南風(fēng)為主，冬季則逡逑以西北風(fēng)為主，四五月份則風(fēng)速較小，靜風(fēng)頻率較高。逡逑Ｅ邋３５０邋邐：邐逡逑￡邋３００逡逑｜邋２５０邐Ｔ邋ｉ邋Ｔ邐Ｔ逡逑ｔ２００邐Ｔ邋ｔ邋Ｉ邋［１逡逑Ｉ１５０；邋Ｍ邋ｎ邋ｎ邋；邋Ｉ邋｜：］逡逑１５：逡逑Ｊａｎ．邋Ｆｅｂ．邋Ｍａｒ．邋Ａｐｒ．邋Ｍａｙ．邋Ｊｕｎ．邋Ｊｕｌ．邋Ａｕｇ．邋Ｓｅｐ．邋Ｏｃｔ．邋Ｎｏｖ．邋Ｄｅｃ．逡逑圖２．２邋１９８０－２０１０年永安溪流域月均降水量分布逡逑Ｆｉｇ．邋２．２邋Ｍｏｎｔｈｌｙ邋ａｖｅｒａｇｅ邋ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋Ｙｏｎｇａｎ邋ｗａｔｅｒｓｈｅｄ邋ｄｕｒｉｎｇ邋ｔｈｅ邋ｙｅａｒ邋１９８０－逡逑２０１０逡逑永安溪流域１９８０－２０１０年間平均降水量為１４２３ｍｍ邋（圖２．３ａ），降水日數(shù)為丨４０－１８０逡逑天不等，降雨量在年內(nèi)分配不均，約６７％的降水集中在５－１０月（圖２．２），且降水年際、逡逑年內(nèi)及地域差異較大。全年共２個明顯的雨季，一為五六月份的梅雨期，雨量大但降雨逡逑強度小；二為八九月份的臺風(fēng)期，臺風(fēng)暴雨等災(zāi)害性天氣頻發(fā)，降雨強度大，易釀成洪逡逑澇災(zāi)害。多年平均陸地蒸發(fā)量６７１．５ｍｍ，水面蒸發(fā)量可徸１００７．２ｍｍ，其中７－９月伏旱逡逑期

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