【摘要】：玉米是我國(guó)產(chǎn)量最大的糧食作物之一。玉米芯作為玉米加工后的農(nóng)業(yè)廢棄物,是一種可再生、易生物降解的環(huán)境友好型天然資源。目前絕大部分大多數(shù)玉米芯沒(méi)有得到充分的利用,不僅造成了資源的浪費(fèi),而且造成環(huán)境污染。玉米芯本身具有良好的親水特異性結(jié)構(gòu),含有豐富活性基團(tuán)的天然纖維素,因此能夠?qū)τ袡C(jī)染料和重金屬離子等進(jìn)行有效的吸附。論文首先利用玉米芯的水解產(chǎn)物葡萄糖作為碳源,在鹽酸條件下進(jìn)行低溫水熱碳化制備碳微球。由于玉米芯水解制備葡萄糖的工藝復(fù)雜、成本較高、后處理中廢液腐蝕強(qiáng)、環(huán)境污染大、不太適合大規(guī)模產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)等缺點(diǎn)。所以實(shí)驗(yàn)又以農(nóng)業(yè)廢棄物玉米芯作為碳化的前驅(qū)體,采用磷酸條件下水熱法碳化。并通過(guò)掃描電子顯微鏡、拉曼光譜、X射線衍射、傅里葉紅外光譜等分析方法和吸附熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)等理論,系統(tǒng)研究了水熱碳化玉米芯物理化學(xué)性質(zhì),以及吸附廢水中有機(jī)染料亞甲基藍(lán)、Pb(II)和Cu(II)的機(jī)理,并討論了水熱條件和吸附的影響因素對(duì)吸附性能的影響。本研究可實(shí)現(xiàn)廢棄生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)換為一種吸附性能優(yōu)良的碳材料,是處理環(huán)境有機(jī)染料和重金屬等污染物的新型的環(huán)保材料。主要研究結(jié)論:(1)實(shí)驗(yàn)以農(nóng)業(yè)廢棄物玉米芯水解產(chǎn)物葡萄糖作為碳化的前驅(qū)體,采用鹽酸條件下低溫水熱法碳化。研究發(fā)現(xiàn),玉米芯水解產(chǎn)物葡萄糖低溫水熱碳化最佳工藝是:2.0 mol/L的鹽酸溶液,水熱溫度95℃,水熱時(shí)間6 h。利用SEM、XRD、Raman、FT-IR對(duì)水熱碳材料進(jìn)行表征和分析,水熱碳具有無(wú)定型的碳結(jié)構(gòu),表面主要含氧官能團(tuán),主要以C=O、-OH和-COOH為主。(2)實(shí)驗(yàn)直接以農(nóng)業(yè)廢棄物玉米芯作為碳化的前驅(qū)體,采用磷酸條件下水熱法碳化。研究發(fā)現(xiàn),玉米芯水熱碳化最佳工藝是:1.5 mol/L的磷酸溶液,水熱溫度160℃,水熱時(shí)間6 h。利用SEM、XRD、Raman、FT-IR對(duì)水熱碳材料進(jìn)行表征和分析,水熱碳具有無(wú)定型的碳結(jié)構(gòu),表面主要含氧官能團(tuán),主要以C=O、-OH和-COOH為主。(3)利用水熱碳處理含亞甲基藍(lán)染料廢水,研究結(jié)果表明:吸附初期吸附速率很快,120 min吸附反應(yīng)基本達(dá)到平衡。pH對(duì)于水熱碳吸附亞甲基藍(lán)的過(guò)程影響最為顯著,pH值在2-12范圍,吸附量先快速增加后緩慢增加,在pH等于12時(shí),吸附量最大。Langmuir可以很好地描述亞甲基藍(lán)的吸附過(guò)程,亞甲基藍(lán)的Langmuir單分子層最大飽和吸附量為120.25 mg/g。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)比準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)能夠更好地用于描述水熱碳吸附亞甲基藍(lán)的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。根據(jù)熱力學(xué)方程對(duì)水熱碳吸附亞甲基藍(lán)熱力學(xué)吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,結(jié)果說(shuō)明水熱碳對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附過(guò)程為吸熱反應(yīng)。水熱碳對(duì)亞甲基藍(lán)吸附的吉布斯自由能?G在-1.94kJ/mol和-0.34kJ/mol之間,說(shuō)明水熱碳對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附過(guò)程是自發(fā)吸熱過(guò)程。水熱碳對(duì)亞甲基藍(lán)染料的吸附機(jī)理為:氫鍵作用、靜電作用和電子供體受體作用,其中水熱碳表面氫鍵作用和電子供體受體相互作用為吸附作用主要機(jī)制。(4)利用水熱碳處理含Pb(Ⅱ)重金屬?gòu)U水,研究結(jié)果表明:吸附在240 min吸附反應(yīng)基本達(dá)到平衡。pH值在2-7范圍,吸附量先增加后減小,在pH=6時(shí),吸附效果達(dá)到最佳。Langmuir可以很好地描述Pb(Ⅱ)的吸附過(guò)程,Pb(Ⅱ)的Langmuir單分子層最大飽和吸附量為49.58 mg/g。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)能夠更好地用于描述水熱碳吸附Pb(Ⅱ)的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。根據(jù)熱力學(xué)方程對(duì)水熱碳吸附Pb(Ⅱ)熱力學(xué)吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,結(jié)果說(shuō)明水熱碳對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附過(guò)程為吸熱反應(yīng);水熱碳對(duì)Pb(Ⅱ)吸附的吉布斯自由能?G在-1.45 kJ/mol和-0.99 kJ/mol之間,說(shuō)明水熱碳對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附過(guò)程是自發(fā)進(jìn)行;Pb(Ⅱ)吸附的主要機(jī)理是化學(xué)吸附,主要包括靜電引力、離子交換和表面絡(luò)合作用。(5)利用水熱碳處理含Cu(Ⅱ)重金屬?gòu)U水,研究結(jié)果表明:吸附在240 min吸附反應(yīng)基本達(dá)到平衡。pH值在2-7范圍,吸附量先增加后減小,在pH=6時(shí),吸附效果達(dá)到最佳。Langmuir可以很好地描述Cu(Ⅱ)的吸附過(guò)程,Cu(Ⅱ)的Langmuir單分子層最大飽和吸附量為34.72 mg/g。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)能夠更好地用于描述水熱碳吸附Cu(Ⅱ)的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。根據(jù)熱力學(xué)方程對(duì)水熱碳吸附Cu(Ⅱ)熱力學(xué)吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,結(jié)果說(shuō)明水熱碳對(duì)Cu(Ⅱ)的吸附過(guò)程為吸熱反應(yīng);水熱碳對(duì)Cu(Ⅱ)吸附的吉布斯自由能?G在-1.67 kJ/mol和-0.57 kJ/mol之間,說(shuō)明水熱碳對(duì)Cu(Ⅱ)的吸附過(guò)程是自發(fā)進(jìn)行。
【學(xué)位授予單位】：安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

第一章 文獻(xiàn)綜述1.1 國(guó)內(nèi)外玉米芯資源化利用現(xiàn)狀1.1.1 玉米芯產(chǎn)量玉米是世界上年總產(chǎn)量和播種面積僅次于水稻、小麥的農(nóng)作物，從南美緯 40°）到歐洲（北緯 58°）都有播種，幾乎每個(gè)月世界各地都有玉米成熟[1, 2世界主要種植生產(chǎn)玉米國(guó)家為美國(guó)、中國(guó)、巴西、墨西哥、烏克蘭、阿根廷其中各國(guó)生產(chǎn)玉米分布圖如圖 1-1 所示。玉米芯作為玉米加工后的副產(chǎn)物，玉米芯中纖維素占比為 32 %～36 %、維素占比為 35 %～40 %、另外木質(zhì)素占比為 1 7%～20 %，以及 1.2 %～1.8 %分構(gòu)成[3, 4]。玉米芯年產(chǎn)量大概在 6 000 萬(wàn) t 左右對(duì)照 2015 年玉米年產(chǎn)量換在我國(guó)農(nóng)村，玉米芯沒(méi)有進(jìn)行有效的資源化利用，玉米芯隨處亂扔的現(xiàn)象非重。其中，有的被當(dāng)作垃圾自行腐爛肥田，有的被直接進(jìn)行露天焚燒處理，境造成影響和資源的極大浪費(fèi)[5]。因此，如何有效對(duì)廢棄物玉米芯進(jìn)行合理利無(wú)害處理就尤為重要。

二是由于玉米芯深加工領(lǐng)域不斷擴(kuò)大，使得玉米芯廢棄物得到了充分的利用，可制得糠醛、木糖、纖維素乙醇、低聚木糖和木糖醇等各種化工產(chǎn)品。三是通過(guò)粉碎、蒸煮、發(fā)酵、蒸餾等工藝對(duì)玉米芯進(jìn)行加工釀造白酒。四是玉米芯中含有一定的活性基團(tuán)（如氨基、羥基和含氧基等），可通過(guò)物理和化學(xué)碳化方法[6-10]來(lái)處理，包括酸化、交聯(lián)和聚合等，很大程度上提高其對(duì)重金屬污染廢水的吸附性能。

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本文編號(hào)：2724905