【摘要】：活性炭(Activated Carbons, ACs)是廢水及飲用水處理過程中使用最頻繁、最普遍的去除有機(jī)污染物的吸附劑。由于其具有較高的比表面積和孔隙結(jié)構(gòu),ACs可以有效吸附去除水介質(zhì)中的多種污染物,如嗅味物質(zhì)、人工合成有機(jī)物以及天然有機(jī)質(zhì)等。然而,在水處理過程中,污染物持續(xù)吸附在ACs上,導(dǎo)致其逐漸趨于飽和,從而喪失進(jìn)一步吸附污染物的能力。因此,有效地將ACs再生使其在水處理過程中循環(huán)應(yīng)用是一種經(jīng)濟(jì)、低耗且環(huán)境友好的選擇。理想的ACs再生技術(shù)應(yīng)當(dāng)使吸附在ACs上的有機(jī)污染物有效地礦化為H_2O和CO_2,從而在ACs再生的同時(shí),減小脫附污染物及其轉(zhuǎn)化產(chǎn)物的潛在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。目前,ACs的再生技術(shù)主要有熱再生、溶劑再生、電化學(xué)再生、臭氧再生等十余種,但每種技術(shù)均或多或少存在一定的缺陷,如高能耗、易產(chǎn)生二次污染、再生效率低等。活性炭纖維(Activated Carbon Fiber, ACF)是近年來發(fā)展起來的一種新型高效吸附材料,是繼粉末活性炭(Powdered Activated Carbon, PAC)和顆�；钚蕴�(Granular Activated Carbon, GAC)之后的第三代活性炭產(chǎn)品,其微孔孔徑小而均勻,在處理有機(jī)污染水體時(shí)往往具有更快的吸附速率和更高的吸附容量,作為環(huán)保和資源回收領(lǐng)域吸附分離的功能材料,被認(rèn)為是21世紀(jì)最優(yōu)秀的環(huán)保材料之一。本研究以ACF為吸附材料,苯酚和對(duì)硝基苯酚(PNP)為模型化合物,通過耦合臭氧和電化學(xué)再生技術(shù),利用電化學(xué)方式將臭氧曝氣中的氧氣原位轉(zhuǎn)化為過氧化氫(H_2O_2),并進(jìn)而與臭氧發(fā)生過臭氧(peroxone)反應(yīng)產(chǎn)生羥基自由基(·OH),開發(fā)了一種新型的ACs再生技術(shù),即電催化臭氧(Electro-peroxone, E-peroxone)再生技術(shù)。論文系統(tǒng)研究了臭氧、電化學(xué)和E-peroxone再生技術(shù)對(duì)吸附飽和ACF的再生效率以及對(duì)脫附污染物的礦化效果,討論了不同因素條件對(duì)E-peroxone技術(shù)再生效率的影響。通過研究三種技術(shù)再生前后ACF的物理化學(xué)性質(zhì)變化,以及再生過程溶液中中間產(chǎn)物的變化規(guī)律,闡明了E-peroxone技術(shù)再生ACF的機(jī)理。通過能耗核算,初步評(píng)估了E-peroxone再生技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用前景。研究成果可以為水體有機(jī)污染物防治對(duì)策和ACs循環(huán)再生技術(shù)的發(fā)展提供科學(xué)依據(jù),具有明顯的理論意義、社會(huì)環(huán)境意義以及實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。(1)碳-聚四氟乙烯(carbon-PTFE)氣體擴(kuò)散電極在陰極能夠高效地將溶液中的O_2電化學(xué)還原為H_2O_2,且不同電流強(qiáng)度下產(chǎn)H_2O_2的電流效率均可維持在80%以上。在E-peroxone技術(shù)再生ACF過程中,carbon-PTFE電極可以作為一種良好的陰極材料高效且穩(wěn)定地產(chǎn)生H_2O_2。(2) E-peroxone技術(shù)的再生效率受到電流強(qiáng)度、臭氧濃度、再生時(shí)間以及再生次數(shù)等多種因素的影響。在電流強(qiáng)度為400 mA,臭氧濃度為65 mg/L,再生時(shí)間為3h條件下,臭氧、電化學(xué)和E-peroxone三種技術(shù)對(duì)吸附飽和PNP的ACF的再生效率分別為26.2%、98.2%和94.7%,且經(jīng)過12次E-peroxone技術(shù)循環(huán)吸附再生后的ACF再生效率可保持在92～97%,未出現(xiàn)明顯下降趨勢。而吸附飽和苯酚的ACF經(jīng)過12次E-peroxone技術(shù)循環(huán)吸附再生后的再生效率為71.9%,這可能與苯酚在ACF上的吸附具有一定的不可逆性有關(guān)。此外,高臭氧濃度條件下,經(jīng)過E-peroxone技術(shù)循環(huán)吸附再生后的ACF孔隙結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)逐漸受到影響,再生效率明顯下降。因此,在E-peroxone技術(shù)再生過程中應(yīng)合理控制臭氧的濃度。(3)在E-peroxone再生過程中,被吸附污染物可在電誘導(dǎo)作用下有效地從ACF上脫附下來,同時(shí)O_3與陰極原位產(chǎn)生的H_2O_2可反應(yīng)生成大量的·OH,脫附污染物及其轉(zhuǎn)化產(chǎn)物則可被·OH迅速地礦化為H_20和CO_2,從而達(dá)到ACF有效再生的同時(shí),消除了脫附污染物的二次污染。此外,ACF表面擴(kuò)散層上高濃度的H_2O_2和陰極表面的負(fù)電勢可以防止ACF被O_3或者-OH等氧化劑氧化,從而保證E-peroxone再生后的ACF可以有效多次循環(huán)使用。相比之下,較低的污染物脫附率和O_3氧化對(duì)ACF表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)的改變,是造成臭氧技術(shù)再生效率較低的兩個(gè)主要原因。而電化學(xué)技術(shù)再生效率雖然相對(duì)較高,但再生過程中脫附在溶液中的PNP及其轉(zhuǎn)化產(chǎn)物逐漸被氧化為對(duì)苯二酚、4.硝基鄰苯二酚、偏苯三酚等,且隨著再生時(shí)間的延長部分中間產(chǎn)物進(jìn)一步氧化為小分子的羧酸并伴隨著聚合物的出現(xiàn),再生后溶液仍需二次處理。(4)ACF對(duì)苯酚和PNP的最大吸附容量分別為282.3和440.9 mg/g,且吸附速率較快,基本在1h內(nèi)達(dá)到吸附平衡。與傳統(tǒng)GAC或PAC吸附劑相比,ACF不僅具有更大的污染物吸附容量,而且可以快速有效地將污染物去除。ACF與E-peroxone再生技術(shù)結(jié)合起來,無疑將在水處理工藝中具有更廣闊的應(yīng)用前景。(5)臭氧再生、電化學(xué)再生和E-peroxone再生技術(shù)的能耗分別為1.28、1.77和0.45kWh/g TOC。因此,新型E-peroxone再生技術(shù)是一種更加綠色環(huán)保、經(jīng)濟(jì)可行的ACs再生技術(shù)。
【圖文】：

與傳統(tǒng)溶劑再生技術(shù)相比，由于超臨界流體更強(qiáng)的溶解能力，超臨界流體再生技術(shù)逡逑的再生效率也相對(duì)較高，且對(duì)ＡＣｓ的化隙結(jié)構(gòu)破壞較小，質(zhì)量損失可忽略。此外，通過逡逑改變流體溫度和壓力條件即可將流體與溶質(zhì)有效地分離，有利于污染物的回收利用或者逡逑集中處理，避免造成二次污染。然而，超臨界流體技術(shù)需要高壓系統(tǒng)，大規(guī)模應(yīng)用時(shí)對(duì)逡逑工藝過程和技術(shù)質(zhì)量要求高，設(shè)備費(fèi)用大。且該技術(shù)目前大多限于超臨界Ｃ0２流體，應(yīng)逡逑用范圍相對(duì)有限，大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用仍需大量基礎(chǔ)技術(shù)支持ｔｗｉ。逡逑１．３．３降解再生技術(shù)逡逑降解再生技術(shù)的原理是，在再生過程中，被吸附污染物在脫附后或直接在ＡＣｓ表面逡逑上通過一定的化學(xué)反應(yīng)被降解礦化，，從而達(dá)到ＡＣｓ再生的同時(shí)，有效降低脫附污染物的逡逑二次污染。因此，降解再生技術(shù)的研究受到越來越多學(xué)者的廣泛關(guān)注。目前，降解再生逡逑技術(shù)主要包括生物再生技術(shù)、電化學(xué)再生技術(shù)、臭氧再生技術(shù)、濕式氧化再生技術(shù)、光逡逑催化氧化再生技術(shù)、超聲再生技術(shù)等。這些ＡＣｓ再生技術(shù)均來源于水處理技術(shù)中使用的逡逑＾

１．３．３．３臭氧再生技術(shù)逡逑臭氧（Ｏｚｏｎｅ，邋0３）是氧氣（Ｏｘｙｇｅｎ，邋0２）的同素異形體，是一種氧化性極強(qiáng)且具有刺激逡逑性氣味的淡藍(lán)色氣體。鑒于0３自身較強(qiáng)的氧化能力及其可在ＡＣｓ上催化產(chǎn)生更強(qiáng)氧化逡逑能力的？０Ｈ，因此利用0３與ＡＣｓ的協(xié)同作用有效處理有機(jī)廢水的報(bào)道屢見不鮮Ｉ１０ＷＷ，逡逑且己在污水處理廠等實(shí)際水處理過程中逐漸應(yīng)用。臭氧再生技術(shù)則是先將ＡＣｓ置于有機(jī)逡逑污染水體中吸附飽和，再通過氣態(tài)或者液態(tài)0３的方式將ＡＣｓ上吸附的有機(jī)物氧化降解，逡逑從而達(dá)到ＡＣｓ的再生。其基本原理可分為兩方面，即污染物的直接氧化和間接氧化。一逡逑方面0３本身可將吸附在ＡＣｓ上的有機(jī)物直接氧化降解，見公式１．１，另一方面0３可在逡逑ＡＣｓ上催化產(chǎn)生更強(qiáng)氧化能力的，。比見公式１．２，從而間接將有機(jī)物氧化降解。逡逑ＣＳ＋0３邋一邋ＣＳ＋０］邋一邋ＣＳ＋0＋0２邐（Ｕ）逡逑ＣＳ＋＆＋Ｈ２Ｏ邋一邋ＣＳ＋２０Ｈ邐（１．２）逡逑
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ424.1;X703;X52

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本文編號(hào)：2628760