發(fā)布時(shí)間：2018-05-01 11:27

  本文選題：光催化轉(zhuǎn)化NO_2~- + 上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料�。� 參考：《遼寧大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：在現(xiàn)代工業(yè)和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中,由于含氮化合物的大量使用,使得水體中亞硝酸鹽的濃度顯著上升。亞硝酸鹽是一種對(duì)人體健康有很大毒性的無(wú)機(jī)環(huán)境污染物。為了滿足健康需求,去除飲用水中的亞硝酸鹽十分必要。近年來(lái),光催化技術(shù)因其能直接利用吸收的光去除水體中污染物并且易分離回用而受到了廣泛的關(guān)注。這種方法是簡(jiǎn)單并且對(duì)于環(huán)境友好的,而且能夠利用清潔、豐富和易得到的太陽(yáng)能源。通過(guò)調(diào)查,磷酸鉍作為一種新型非金屬含氧酸根半導(dǎo)體,非常適合用于亞硝酸鹽的轉(zhuǎn)化。然而研究中發(fā)現(xiàn),有兩個(gè)因素嚴(yán)重限制了磷酸鉍的催化活性,一是作為一個(gè)寬帶半導(dǎo)體,磷酸鉍吸收的太陽(yáng)光的能力很差,只能利用紫外光來(lái)獲得光子能源,而紫外光只占太陽(yáng)光譜的5%。因此,如何充分有效的利用太陽(yáng)光,是我們亟待解決的問(wèn)題。二是半導(dǎo)體本身過(guò)高的光生電子-空穴復(fù)合率,抑制了半導(dǎo)體材料的催化活性。如何有效的抑制光生電子-空穴復(fù)合,也是亟待解決的難題。因此,本文采用水熱法、溶膠凝膠法、超聲分散、沸液法、沉積沉淀法、高溫煅燒法分別制備了Er~(3+):Y_3Al_5O_(12)/BiPO_4和Er~(3+):YAlO_3@(PdS/BiPO_4)/(Au/rGO)/CdS,形成了兩種復(fù)合模擬太陽(yáng)光催化體系。通過(guò)上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料,將太陽(yáng)光中波長(zhǎng)較長(zhǎng)的可見光及部分紅外光轉(zhuǎn)換成能夠被寬帶半導(dǎo)體直接利用的紫外光,從而拓寬寬帶半導(dǎo)體的光響應(yīng)范圍,提高太陽(yáng)光利用率。另一方面,為解決光生電子-空穴對(duì)復(fù)合的問(wèn)題,我們采用在光催化體系中使用窄帶半導(dǎo)體復(fù)合、添加助催劑及構(gòu)建電子通路的方法,來(lái)抑制光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合,從而提高催化劑體系的活性。本論文通過(guò)X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、能量色散X射線光譜(EDX)、X-射線光電子能譜(XPS)、傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)和拉曼光譜(Raman)對(duì)上述催化劑的表面形態(tài),晶體類型以及化學(xué)組成進(jìn)行表征。通過(guò)紫外可見漫反射光譜(UV-DRS)及光致發(fā)光光譜(PL)討論了上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料Er~(3+):Y_3Al_5O_(12)和Er~(3+):YAlO_3的發(fā)光特性。并利用光致發(fā)光光譜(PL)討論了復(fù)合后的模擬太陽(yáng)光催化體系光生電子-空穴的復(fù)合問(wèn)題。此外,我們還評(píng)價(jià)了不同光源、光照時(shí)間、電子空穴犧牲劑、循環(huán)使用次數(shù)等因素對(duì)兩種光催化體系光催化轉(zhuǎn)化NO_2~-的活性及效果的影響。通過(guò)對(duì)兩種光催化劑體系的研究,我們發(fā)現(xiàn),上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料與寬帶半導(dǎo)體復(fù)合可以拓寬光催化體系的光響應(yīng)范圍,而復(fù)合窄帶半導(dǎo)體、添加助催劑及構(gòu)建電子通路則可以通過(guò)抑制光生電子-空穴復(fù)合來(lái)增強(qiáng)體系的光催化活性。本研究為將來(lái)利用太陽(yáng)光催化轉(zhuǎn)化亞硝酸鹽及其他環(huán)境污染物提供了一種新的途徑。
[Abstract]:In the process of modern industrial and agricultural production, nitrite concentrations in water increased significantly due to the extensive use of nitrogenous compounds. Nitrite is a kind of inorganic environmental pollutant which has great toxicity to human health. It is necessary to remove nitrite from drinking water in order to meet health needs. In recent years, photocatalytic technology has attracted wide attention because of its ability to remove pollutants from water bodies directly and to separate and reuse them easily. This approach is simple and environmentally friendly, and can take advantage of clean, rich and readily available solar energy. Bismuth phosphate is a new type of nonmetallic oxygenate semiconductor, which is suitable for nitrite conversion. However, there are two factors that severely limit the catalytic activity of bismuth phosphate. One is that as a broadband semiconductor, bismuth phosphate absorbs very poor solar light and can only use ultraviolet light to obtain photonic energy. Ultraviolet light accounts for only 5% of the solar spectrum. Therefore, how to make full and effective use of sunlight is an urgent problem to be solved. The other is that the photoelectron-hole recombination rate of the semiconductor itself is too high, which inhibits the catalytic activity of the semiconductor material. How to effectively suppress photogenerated electron-hole recombination is also a difficult problem to be solved. Therefore, in this paper, hydrothermal method, sol-gel method, ultrasonic dispersion, boiling liquid method, deposition precipitation method and high-temperature calcination method were used to prepare Er~(3: Y3Al5O-, respectively, Er~(3: Y3Al5O- (12 / BiSP) and Er~(3: YAlO3DS-P / BiPO4 / BiPO4 / GOrGO- CdSs, respectively, to form two kinds of complex simulated solar photocatalytic systems. Through up-conversion luminescent materials, the visible light and some infrared light in the solar light with longer wavelength can be converted into ultraviolet light which can be directly used by broadband semiconductor, thus widening the range of light response of broadband semiconductor and improving the utilization ratio of solar light. On the other hand, in order to solve the problem of photogenerated electron-hole pair recombination, we use narrow-band semiconductor recombination in photocatalytic system, add accelerator and construct electron pathway to restrain photogenerated electron-hole pair recombination. Thus, the activity of the catalyst system was improved. In this paper, the surface morphology of the catalysts was characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) and Raman spectroscopy (Raman). The crystal type and chemical composition were characterized. The luminescence properties of up-conversion luminescent materials Er~(3: Y3AlS5O / S and Er~(3 / YAlO3 were discussed by UV-DRS and photoluminescence spectra. The photoluminescence spectroscopy (PLL) was used to discuss the photo-electron-hole recombination of the simulated photocatalytic system. In addition, we also evaluated the effects of different light sources, illumination time, electron hole sacrificial agent and times of recycling on the photocatalytic activity and effect of two photocatalytic systems for the conversion of NO2-. Through the study of two kinds of photocatalyst systems, we found that the combination of up-conversion luminescent material and wide-band semiconductor can widen the photoresponse range of photocatalytic system, and compound narrow-band semiconductor. The photocatalytic activity of the system can be enhanced by inhibiting the photogenerated electron-hole composite by adding the catalyst and constructing the electronic pathway. This study provides a new way to catalyze the conversion of nitrite and other environmental pollutants by solar light in the future.
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36;O644.1;R123

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本文編號(hào)：1829164