溶液性質(zhì)對金屬納米顆粒在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的影響機制研究
本文選題:氧化銅納米顆粒 + 多孔介質(zhì) ; 參考:《浙江大學》2017年碩士論文
【摘要】:金屬納米顆粒(MNPs)是一類非常重要的納米材料,在其生產(chǎn)、運輸、使用和處置過程中不可避免地進入環(huán)境,對生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生潛在危險。金屬納米顆粒在以土壤和地下水為代表的多孔介質(zhì)中的遷移擴散能力決定著其環(huán)境風險,探索金屬納米顆粒在多孔介質(zhì)中的遷移持留行為對準確預測其環(huán)境風險有著非常關鍵的作用。因此,本文以純凈石英砂填充的多孔介質(zhì)為研究載體,以氧化銅納米顆粒(CuO NPs)為研究對象,研究常見溶液性質(zhì)(pH、離子強度、天然有機質(zhì)(NOM)、滲流流速)對CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的影響,并結(jié)合膠體穩(wěn)定性理論(DLVO)和膠體過濾理論探討CuO NPs的遷移持留特性和相關作用機制。主要研究結(jié)論如下:(1)弄清了溶液性質(zhì)的變化對CuO NPs團聚行為的影響:CuO NPs的團聚程度隨著離子強度的增加而增加。低濃度NOM(0.1mg-C/L HA和0.01 mg-C/L Cit)通過其長鏈組分間的非極性反應加劇了 CuO NPs的團聚行為,高濃度NOM(0.25-10mg-C/L HA 和 0.025-1 mg-C/L Cit)通過增加 CuO NPs 之間的雙電層靜電斥力和空間位阻斥力,抑制了 CuO NPs的團聚行為,抑制程度隨著NOM濃度的增加而增加。(2)揭示了不同流速條件下pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響機制:pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響與滲流流速有關。0.375cm/min條件下,pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響不明顯,CuO NPs遷移過程中因受到的水流拖拽力小于自身重力而沉積在石英砂表面是控制CuO NPs遷移持留行為的主導機制。0.750 cm/min條件下,pH 6時,CuO NPs-石英砂之間以斥力為主,離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響不明顯;pH 8和pH 9時,CuO NPs-CuO NPs勢能能障小于CuO NPs-石英砂勢能能障,新進入的CuO NPs易在已沉積的CuO NPs表面發(fā)生團聚行為而引起的阻滯現(xiàn)象(Straining)是控制CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的主導機制。3.000 cm/min條件下,pH和離子強度對CuO NPs遷移持留行為的影響不明顯,CuO NPs遷移過程中因受到的水流拖拽力大于CuO NPs-石英砂之間DLVO勢能能障而沉積在石英砂表面是控制CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的主導機制。(3)揭示了 NOM初始濃度對CuO NPs遷移持留行為的影響機制:低濃度HA(0.1 mg-C/L)存在下,CuO NPs遷移過程中因阻滯現(xiàn)象(Straining)而使沉積速率系數(shù)逐漸增大;隨著HA濃度的增加,CuO NPs的遷移能力先增加后減小,0.5mg-C/L HA時遷移能力最好(Ce/C=0.59))與與CuO NPs-石英砂之之間XDLVO勢能能障的變化趨勢一致。低濃度Cit(0.01 mg-C/L)存在下,CuO NPs遷移過程中因熟化現(xiàn)象(Ripening)而使沉積速率系數(shù)逐漸增大;隨著Cit濃度的增加,CuO NPs的遷移能力先增加后變化不明顯,與CuO NPs-石英砂之間XDLVO勢能能障的變化趨勢一致。
[Abstract]:Metal nanoparticles (MNPs) are a kind of very important nanomaterials, which inevitably enter the environment in the process of production, transportation, use and disposal, resulting in potential risks to the ecological environment and human health. The transport and diffusion ability of metal nanoparticles in porous media, represented by soil and groundwater, determines their environmental risks. It is very important to explore the migration and retention behavior of metal nanoparticles in porous media to accurately predict their environmental risks. Therefore, in this paper, the porous media filled with pure quartz sand is used as the carrier, and the copper oxide nanoparticles CuO NPs are used as the research object to study the properties of common solutions, such as pH and ionic strength. The effect of natural organic matter (CuO) on the migration and retention behavior of CuO NPs in porous media was studied. The migration and retention characteristics of CuO NPs and its related mechanism were discussed in combination with colloid stability theory and colloid filtration theory. The main conclusions are as follows: (1) the influence of the change of solution properties on the aggregation behavior of CuO NPs is clarified. The aggregation degree of NPs increases with the increase of ionic strength. The agglomeration behavior of CuO NPs was aggravated by the nonpolar reaction between its long chain components at low concentrations of NOM(0.1mg-C/L HA and 0.01 mg-C/L Citr. High concentration of NOM(0.25-10mg-C/L HA and 0.025-1 mg-C/L Citr increased the electrostatic repulsion force and steric steric repulsive force between CuO NPs. Inhibited the agglomeration behavior of CuO NPs, The inhibition degree increased with the increase of NOM concentration. 2) the mechanism of the effect of pH and ionic strength on the transport retention behavior of CuO NPs under different flow rates was revealed. The effects of pH and ionic strength on the transport retention behavior of CuO NPs and the percolation velocity were investigated. The effect of pH and ionic strength on the migration and retention behavior of CuO NPs at 0.375 cm / min is not obvious. The surface of quartz sand deposited on the surface of quartz sand is the main factor controlling the migration and retention behavior of CuO NPs due to the fact that the drag force of flow is less than its own gravity during the migration of CuO NPs. The repulsive force between CuO NPs- quartz sand was dominant at pH 6 at 0. 750 cm/min. The effect of ionic strength on the transport and retention behavior of CuO NPs was not obvious. The potential energy barrier of CuO NPs-CuO NPs at pH 9 and pH 8 was smaller than that of CuO NPs- quartz sand. The agglomeration behavior of newly entered CuO NPs on the surface of deposited CuO NPs is the dominant mechanism controlling the migration and retention behavior of CuO NPs in porous media. The pH and ionic strength of CuO NPs hold CuO NPs migration under the condition of 3. 000 cm/min. The effect of retention behavior is not obvious. The deposition on the surface of NPs is the dominant mechanism to control the migration and retention behavior of CuO NPs in porous media due to the fact that the drag force of flow is greater than that of DLVO potential energy barrier between CuO NPs- quartz sand. (3) the effect of initial concentration of NOM on the migration and retention behavior of CuO NPs is revealed: the deposition rate coefficient increases gradually due to the blocking phenomenon during the migration of CuO NPs in the presence of low concentration HA(0.1 mg-C / L). With the increase of HA concentration, the migration ability of CuO NPs firstly increases and then decreases at 0.5 mg 路C / L HA. The best migration ability is CeR / C ~ (0.59)) and the trend of XDLVO potential energy barrier between CuO NPs- quartz sand is the same. In the presence of low concentration Cit(0.01 mg-C / L), the deposition rate coefficient increased gradually due to ripening phenomenon during the migration of CuO NPs, and the migration capacity of CuO NPs increased at first and then did not change obviously with the increase of Cit concentration. The change trend of XDLVO potential energy barrier is consistent with that of CuO NPs- quartz sand.
【學位授予單位】:浙江大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2017
【分類號】:X132
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,本文編號:1786952
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