本文關(guān)鍵詞： 鹵代芳烴 高級(jí)氧化 化學(xué)發(fā)光 羥基自由基 鹵代醌中間體 半醌自由基 結(jié)構(gòu)-效應(yīng)關(guān)系　出處：《化學(xué)進(jìn)展》2017年09期 　論文類型：期刊論文

【摘要】：鹵代芳烴是一類在環(huán)境中廣泛存在的化合物,因其可能導(dǎo)致人體及生態(tài)系統(tǒng)的潛在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)而被公眾日益關(guān)注。最近,高級(jí)氧化過程作為一種"環(huán)境綠色友好"的技術(shù)被用于處理和降解這類難降解持久性有機(jī)污染物。我們先前意外發(fā)現(xiàn),鹵代醌的典型代表物四氯苯醌與過氧化氫反應(yīng)不僅會(huì)生成·OH,還會(huì)產(chǎn)生專一依賴于·OH的兩次化學(xué)發(fā)光。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),對(duì)產(chǎn)生·OH的高級(jí)氧化體系而言,不僅四氯苯醌的前體五氯酚和其他鹵代酚能產(chǎn)生化學(xué)發(fā)光,其余所有經(jīng)測(cè)試的鹵代芳烴也能產(chǎn)生化學(xué)發(fā)光。在此基礎(chǔ)上,對(duì)19種氯酚同系物產(chǎn)生化學(xué)發(fā)光的結(jié)構(gòu)-效應(yīng)關(guān)系進(jìn)行了系統(tǒng)研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn):氯原子取代數(shù)目越多化學(xué)發(fā)光越強(qiáng)。有趣的是,氯酚的化學(xué)發(fā)光還與生成的氯代醌中間體以及半醌自由基呈良好相關(guān)性。基于上述結(jié)果,我們認(rèn)為反應(yīng)生成了某種醌中間體以及激發(fā)態(tài)多羰基產(chǎn)物,正是它們導(dǎo)致了化學(xué)發(fā)光。進(jìn)而開發(fā)出一種快速靈敏的化學(xué)發(fā)光分析手段,不僅可檢測(cè)和定量痕量的鹵代芳烴,還可為預(yù)測(cè)其毒性以及實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)降解動(dòng)力學(xué)提供有用信息。
[Abstract]:Halogenated aromatics are a class of compounds widely existing in the environment. Recently, halogenated aromatic hydrocarbons have attracted increasing public concern for their potential environmental risks to human bodies and ecosystems. Advanced oxidation processes are used as an "environmentally green" technology to treat and degrade such refractory persistent organic pollutants. The reaction of tetrachlorobenzoquinone with hydrogen peroxide, a typical haloquinone, not only produces 路OH, but also produces two chemiluminescence dependent on 路OH. For advanced oxidation systems producing 路OH, not only pentachlorophenol and other halogenated phenols, precursors of tetrachlorobenzoquinone, can produce chemiluminescence, but all other halogenated aromatics tested can also produce chemiluminescence. The structure-effect relationship of chemiluminescence produced by 19 chlorophenol congeners was systematically studied. It was found that the more the number of substituted chlorine atoms, the stronger the chemiluminescence. The chemiluminescence of chlorophenol also has a good correlation with the intermediate of chloroquinone and the free radical of semi-quinone. Based on the above results, we believe that some quinone intermediates and excited polycarbonyl products were formed. It is they that lead to chemiluminescence, and a rapid and sensitive method for chemiluminescence analysis is developed, which not only detects and quantifies trace halogenated aromatics. It can also provide useful information for predicting its toxicity and monitoring degradation kinetics in real time.
【作者單位】： 中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心環(huán)境化學(xué)與生態(tài)毒理學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國科學(xué)院大學(xué);
【基金】：中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)(No.XDB01020300) 國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(No.21321004,21477139,21577149)資助~~
【分類號(hào)】：X592
【正文快照】： during·OH-dependent PCP degradation4 The structure-activity relationship study on the CLemission from the degradation of chlorinatedphenols4.1 Chlorinated phenols could generate CL duringthe·OH-generating AOPs4.2 A good correlation between CL emission

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本文編號(hào)：1490672