發(fā)布時(shí)間：2020-07-17 07:11

【摘要】：全球塑料制品產(chǎn)量及用量不斷增長(zhǎng),但循環(huán)利用率較低,造成了大量塑料垃圾進(jìn)入生態(tài)環(huán)境。由于塑料垃圾的難降解及持久性,對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響不容忽視。研究表明,微塑料由于粒徑小,比表面積較高,表面官能團(tuán)復(fù)雜,易與環(huán)境中的其他污染物構(gòu)成復(fù)合體系,進(jìn)而有可能改變微塑料和其他污染物的環(huán)境行為。目前,該復(fù)合體系對(duì)各自的環(huán)境行為及生物毒性的影響復(fù)雜且無(wú)規(guī)律性定論。而且自然環(huán)境中微塑料與污染物相互作用形成復(fù)合污染的機(jī)制尚不明確。因此,研究二者的相互作用及復(fù)合毒性對(duì)評(píng)估微塑料和有機(jī)污染物在環(huán)境中的潛在風(fēng)險(xiǎn)至關(guān)重要。本研究選取使用較為廣泛的聚乙烯(PE74μm)、聚苯乙烯(PS 74μm)、聚氯乙烯(PVC74μm、PVC800 1μm)為微塑料的典型代表,以中肋骨條藻為受試微生物,探究微塑料與PPCPs(三氯生,TCS)的復(fù)合毒性。且通過(guò)微塑料與TCS的相互作用進(jìn)一步闡釋了二者的復(fù)合毒性機(jī)制。此外,考慮到環(huán)境中微塑料在物理、化學(xué)、生物作用下的老化行為,以紫外光照模擬自然環(huán)境的老化條件,系統(tǒng)研究了老化微塑料對(duì)PPCPs(環(huán)丙沙星,CIP)的吸附行為。本研究的主要內(nèi)容及結(jié)論如下:(1)研究發(fā)現(xiàn),微塑料與TCS對(duì)微藻生長(zhǎng)具有明顯的抑制作用,微塑料的抑制作用大小依次為PVC800PVCPSPE。PVC和PVC800與TCS的復(fù)合體系毒性下降幅度大于PE和PS,PVC和PVC800對(duì)TCS的吸附能力較高是其毒性降低的重要原因。由于粒徑較小,PVC800的復(fù)合毒性仍是最為顯著的(PEPVCPSPVC800)。根據(jù)獨(dú)立作用(IA)復(fù)合毒性評(píng)價(jià)模型,微塑料與TCS復(fù)合體系的毒性均為拮抗作用。此外,超氧化物歧化酶(SOD)的降低幅度高于丙二醛(MDA),這表明微藻的物理?yè)p傷比細(xì)胞內(nèi)損傷更為嚴(yán)重。掃描電子顯微鏡(SEM)圖像也證明了微塑料的聚集和藻細(xì)胞的物理?yè)p傷。(2)進(jìn)一步研究了微塑料與TCS的相互作用,結(jié)果表明PVC和PVC800兩種微塑料對(duì)TCS具有明顯的吸附效果,在25 ℃,TCS初始濃度為10mg/L條件下的最高吸附容量分別為8.64 mg/g和12.53 mg/g。吸附等溫線(xiàn)數(shù)據(jù)符合Langmuir與Freundlich相結(jié)合的等溫線(xiàn)模型,因此,微塑料對(duì)TCS的吸附行為并不是單一的均勻表面單層吸附或者不均勻表面的多層吸附,而是二者共同存在。傅里葉變換紅外光譜(FTIR)結(jié)果表明,PVC和PVC800對(duì)TCS的吸附過(guò)程并未檢測(cè)到新官能團(tuán)的產(chǎn)生,表明吸附作用均為物理吸附,結(jié)合鹽度與pH的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,證實(shí)了吸附機(jī)制為分配-擴(kuò)散作用以及靜電作用。(3)采用紫外輻射模擬真實(shí)環(huán)境中微塑料的加速老化過(guò)程,并研究了老化微塑料對(duì)CIP的吸附行為。FTIR和SEM的結(jié)果顯示,老化微塑料表面發(fā)生了明顯的表面氧化并出現(xiàn)局部裂紋。微塑料吸附CIP的吸附動(dòng)力學(xué)和等溫線(xiàn)結(jié)果表明,老化微塑料的吸附能力高于未老化微塑料,相互作用機(jī)理包括分配-擴(kuò)散,靜電引力和分子間氫鍵。另外,未老化微塑料的吸附能力隨著結(jié)晶度的增加而降低,而老化微塑料呈現(xiàn)相反的趨勢(shì),這意味著結(jié)晶度并不是微塑料吸附的主導(dǎo)因素。此外,鹽度均抑制了老化前后微塑料對(duì)CIP的吸附,而pH通過(guò)改變CIP的分子形態(tài)進(jìn)而影響了微塑料和CIP之間的靜電吸附作用和離子競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X52;X171.5
【圖文】：

所有單獨(dú)微塑料與ＴＣＳ對(duì)中肋骨條藻的生長(zhǎng)抑制實(shí)驗(yàn)中，％邋ｈ的藻細(xì)胞濃逡逑度均與對(duì)照有顯著差異。ＰＥ、ＰＳ、ＰＶＣ、ＰＶＣ８００的９６ｈ生長(zhǎng)抑制率（ＩＲ）分別逡逑為２５．３％、２４．７％、２９．３％、３６．２％邋（表２．８），且毒性隨時(shí)間增加而X椙浚ㄍ跡玻常粒義希埃Ｎ⑺芰隙暈⒃宓畝拘源笮∷承蛭�？�(dān)跡俊輳跡浚ぃǎ海跡浚ぃ埃福埃�，这钡a魑⑺芰襄義系睦啾鴝隕鋃拘躍哂邢災(zāi)跋臁４送�，微藻在０．０�(dān)紓蹋校鄭茫福埃爸斜┞叮梗叮韜簀義系南赴ǘ齲ㄍ跡玻沖澹ǎ疲┟饗緣陀諂淥ヒ晃⑺芰顯詬錳跫碌南赴ǘ齲緬義舷窒蟊礱鶻系團(tuán)ǘ鵲模校鄭茫福埃氨慊岵饗緣囊種譜饔�，可间解櫟闽嵭｀嵜８００的伭x仙鋃拘愿哂諂淥⑺芰稀６校鄭茫福埃壩耄校鄭彌淶那鷦謨諏?zhuān)径，钡a魑⑺苠義狹系牧＞妒俏⑺芰仙鋃拘圓豢珊鍪擁鬧匾蛩叵喙匱芯勘礱鰨〕嘰縊芰襄義峽帕＃ǎ埃埃靛澹穡恚┒暈⒃寰哂忻饗緣囊種譜饔�，且微塑料与藻类之紲Z南嗷プ饔每懾義夏芩孀盼⑺芰系拇笮『托巫吹忍卣鞫浠�。典^ジ鑫⑺芰狹＞蹲愎恍∈

本文編號(hào)：2759140