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基于3,5-雙(三氟甲基)吡唑銀配合物主客體性質(zhì)的模擬油脫硫研究

發(fā)布時(shí)間:2025-04-26 23:02
  燃油中含噻吩及其衍生物,它們?nèi)紵龝r(shí)會(huì)釋放出大量的SOx,導(dǎo)致一系列的環(huán)境問題。工業(yè)上常采用加氫脫硫的方法進(jìn)行燃油脫硫,但對芳香雜環(huán)含硫化合物的去除效果不佳。我們基于超分子化學(xué)的理念,利用吡唑銀配合物的π-酸性和芳香雜環(huán)含硫化合物的π-堿性,通過形成主客體化合物的形式,以達(dá)到脫硫的目的。在本論文中,我們選用3,5-雙(三氟甲基)吡唑作為配體,運(yùn)用綠色安全的方法與貨幣金屬銀合成了三核配合物。采用低溫?fù)]發(fā)法合成了 9個(gè)加合物,我們對這些加合物進(jìn)行以下表征:核磁、紅外、PXRD、熱重分析,使用X-射線單晶衍射法測定其晶體結(jié)構(gòu)。本文中用到的配體及縮寫為:3,5-雙(三氟甲基)吡唑(pzH)二苯并噻吩(DBT)4,6-二甲基二苯并噻吩(DMDBT)苯并噻吩(BT)2,5-二甲基噻吩(DMT)合成的配合物和加合物為:{[3,5-(CF3)2pz]Ag}3 Ag3pz3 Ag3pz3[PhCOOH]2 Ag3pz3·[Et3NH·NO3]2 Ag3pz3·DBT Ag3pz3·DMDBT Ag3pz3·BT Ag3pz3·DMT Ag3pz3·DMF Ag3pz3·(DMA)2 Ag3pz3·(DMSO...

【文章頁數(shù)】:84 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 引言
    1.2 石油中含硫化合物的存在形式
    1.3 燃油中含硫化合物導(dǎo)致的環(huán)境問題
    1.4 石油脫硫的方法
        1.4.1 加氫脫硫(HDS)
        1.4.2 吸附脫硫(ADS)
        1.4.3 萃取脫硫(EDS)
        1.4.4 氧化脫硫(ODS)
        1.4.5 生物脫硫(BDS)
    1.5 3,5-雙(三氟甲基)吡唑配體與銀生成配合物的研究進(jìn)展
    1.6 選題依據(jù)
第二章 Ag3pz3及主客體加合物的合成、結(jié)構(gòu)和表征
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器及試劑
    2.3 Ag3pz3及加合物的合成和表征
        2.3.1 {[3,5-(CF3)2pz]Ag}3(Ag3pz3)的合成
        2.3.2 Ag3pz3·[PhCOOH]2的合成
        2.3.3 Ag3pz3·[Et3NH·NO3]2的合成
        2.3.4 Ag3pz3·DBT的合成
        2.3.5 Ag3pz3·DMDBT的合成
        2.3.6 Ag3pz3·BT的合成
        2.3.7 Ag3pz3·DMT的合成
        2.3.8 Ag3pz3·DMF的合成
        2.3.9 Ag3pz3·(DMA)2的合成
        2.3.10 Ag3pz3·(DMSO)2的合成
    2.4 Ag3pz3及加合物的紅外
    2.5 加合物的X-射線粉末衍射
    2.6 Ag3pz3及加合物的熱重
    2.7 加合物的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.1 Ag3pz3·[PhCOOH]2的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.2 Ag3pz3·[Et3NH·NO3]2的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.3 Ag3pz3·DBT的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.4 Ag3pz3·DMDBT的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.5 Ag3pz3·BT的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.6 Ag3pz3·DMT的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.7 Ag3pz3·DMF的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.8 Ag3pz3·(DMA)2的晶體結(jié)構(gòu)
        2.7.9 Ag3pz3·(DMSO)2的晶體結(jié)構(gòu)
    2.8 結(jié)果與討論
        2.8.1 Ag3pz3及加合物的1H NMR、13C NMR位移分析和討論
        2.8.2 Ag3pz3及加合物的量化計(jì)算和討論
    2.9 本章小結(jié)
第三章 Ag3pz3在模擬油中的脫硫研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器及試劑
    3.3 實(shí)驗(yàn)方法
        3.3.1 DBT和DMDBT模擬油的配制
        3.3.2 脫硫方案的優(yōu)化
        3.3.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制
            3.3.3.1 基于紫外分光光度計(jì)的標(biāo)準(zhǔn)曲線
            3.3.3.2 基于液相色譜分析儀的標(biāo)準(zhǔn)曲線
        3.3.4 Ag3pz3脫硫效率的評價(jià)指標(biāo)
            3.3.4.1 沉淀率
            3.3.4.2 脫硫率
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 反應(yīng)時(shí)間及Ag3pz3和噻吩類物質(zhì)的配比對脫硫效果的影響
            3.4.1.1 反應(yīng)時(shí)間的優(yōu)化
            3.4.1.2 Ag3pz3與噻吩類物質(zhì)配比的優(yōu)化
        3.4.2 單一萃取劑與沉淀劑和萃取劑共同作用對脫硫效果的影響
        3.4.3 Ag3pz3的回收
        3.4.4 模擬油中萘與噻吩類物質(zhì)的競爭測試
        3.4.5 脫硫后模擬油中殘余Ag+含量的確定
    3.5 Ag3pz3的循環(huán)性能
    3.6 本章小結(jié)
第四章 總結(jié)與展望
    4.1 總結(jié)
    4.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間公開發(fā)表論文
致謝



本文編號:4041500

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