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多級(jí)孔ZSM-5沸石的調(diào)控合成

發(fā)布時(shí)間:2024-02-13 19:48
  ZSM-5因其優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性及豐富的固體酸性等優(yōu)勢被廣泛用于芳構(gòu)化、烷基化等催化應(yīng)用。但傳統(tǒng)ZSM-5沸石孔道僅為微孔結(jié)構(gòu),其孔徑限制了大分子與活性中心的接觸,易發(fā)生積炭使催化劑失活。而含有介孔、大孔的多級(jí)孔ZSM-5沸石材料在一定程度上解決了上述問題,成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)之一。盡管其已有許多研究報(bào)道,但絕大多數(shù)在有機(jī)模板劑和介孔導(dǎo)向劑存在下合成獲得的,并存在諸多問題亟待解決。本論文以高質(zhì)量多級(jí)孔ZSM-5沸石合成為目標(biāo),在無介孔導(dǎo)向劑條件下,分別采用無模板體系晶種誘導(dǎo)法調(diào)控合成了多級(jí)孔ZSM-5納米聚集體和有模板體系簡單一步法調(diào)控制備了具有空殼型結(jié)構(gòu)的多級(jí)孔ZSM-5單分散晶粒。主要具體內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)利用純硅Silicalite-1微晶誘導(dǎo),無模板合成了含晶間介孔的多級(jí)孔ZSM-5納米聚集體:首先以硅溶膠為硅源、四丙基氫氧化銨(TPAOH)為模板劑制備了約為80 nm的Silicalite-1膠態(tài)晶種液;然后以此晶種液為誘導(dǎo),采用硅溶膠和偏鋁酸鈉為硅源和鋁源,水熱一鍋法制備了“刺猬狀”ZSM-5聚集體。考察了晶種液用量及合成條件對產(chǎn)品形成的影響。結(jié)果表明:僅添加0.5%

【文章頁數(shù)】:79 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 ZSM-5沸石概述
        1.1.1 沸石發(fā)展簡介
        1.1.2 ZSM-5沸石結(jié)構(gòu)
        1.1.3 ZSM-5沸石合成方法
        1.1.4 ZSM-5沸石晶化機(jī)理
    1.2 多級(jí)孔ZSM-5沸石概述
        1.2.1 多級(jí)孔ZSM-5沸石
        1.2.2 多級(jí)孔ZSM-5沸石合成方法
    1.3 論文選題依據(jù)及研究內(nèi)容
        1.3.1 選題依據(jù)
        1.3.2 研究內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器及裝置
    2.2 測試及表征方法
        2.2.1 X射線多晶粉末衍射(XRD)
        2.2.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.2.3 透射電鏡(TEM)
        2.2.4 比表面積及孔結(jié)構(gòu)測試
3 無模板體系多級(jí)孔ZSM-5納米聚集體的調(diào)控合成
    3.1 引言
    3.2 合成方法
        3.2.1 Silicalite-1 晶種的合成
        3.2.2 ZSM-5納米聚集體的合成
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Silicalite-1 晶種表征
        3.3.2 多級(jí)孔ZSM-5納米聚集體表征
        3.3.3 晶種添加量的影響
        3.3.4 硅鋁比的影響
        3.3.5 水硅比的影響
        3.3.6 堿金屬鹽的影響
        3.3.7 晶化時(shí)間的影響及機(jī)理推測
        3.3.8 產(chǎn)品的放大合成
    3.4 本章小結(jié)
4 一步法空殼型小晶粒ZSM-5分子篩的調(diào)控合成
    4.1 引言
    4.2 合成方法
    4.3 常溫陳化的空殼型小晶粒ZSM-5合成與調(diào)控優(yōu)化
        4.3.1 、乙醇的影響
        4.3.2 、水量的影響
        4.3.3 、Na+影響
        4.3.4 、鋁元素?fù)饺氲挠绊?br>        4.3.5 、晶化溫度和時(shí)間的影響
    4.4 低溫陳化的空殼型小晶粒ZSM-5合成與調(diào)控優(yōu)化
        4.4.1 、陳化溫度的影響
        4.4.2 、陳化時(shí)間的影響
        4.4.3 、TEOS滴加速率及晶化轉(zhuǎn)速的影響
        4.4.4 、硅鋁比的影響
        4.4.5 、Na+源的影響
        4.4.6 、晶化時(shí)間的影響
        4.4.7 、重復(fù)性考察
        4.4.8 、形成機(jī)制性探討
    4.5 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果
致謝



本文編號(hào):3897107

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