發(fā)布時間：2023-10-02 01:39

　　揮發(fā)性有機物(VOCs)和CO是空氣中的主要污染物。在危害人體健康的同時,還會造成嚴重的環(huán)境問題。催化氧化技術(shù)利用空氣中的氧氣作為氧源,將污染物分子轉(zhuǎn)化為無毒無害的CO₂和H₂O。反應(yīng)能耗低,無二次污染,是消除污染物分子的有效途徑。高效的氧化催化劑是該項技術(shù)的核心。貴金屬催化劑的效率高、穩(wěn)定性好,但是高成本限制了其大規(guī)模應(yīng)用。而非貴金屬氧化物雖然價格低廉,但催化效率普遍較低,無法滿足工業(yè)廢氣的大批量處理需求。本論文針對上述問題,在深入理解反應(yīng)機制的基礎(chǔ)上,通過構(gòu)筑貴金屬協(xié)同體系和開發(fā)非貴金屬催化劑,合成了一系列低成本高活性的氧化催化劑。制備的鉑催化劑和錳氧化物催化劑針對甲苯和CO表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化氧化性能。通過對催化劑的電子結(jié)構(gòu)和催化氧化活性進行對比研究分析,闡釋了分子氧在催化劑表面的活化機制。具體研究內(nèi)容如下:1.通過對金屬活性中心鉑的化學(xué)態(tài)以及載體的表面性質(zhì)進行調(diào)控,成功制備了針對甲苯具有高催化氧化活性的低鉑含量催化劑。催化劑中鉑的負載量僅為0.1wt%。在空速為24000ml·g^-1·h^-1和...

【文章頁數(shù)】：164 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 揮發(fā)性有機物(VOCs)和CO
    1.3 催化氧化技術(shù)
    1.4 貴金屬催化劑的研究進展
        1.4.1 金催化劑
        1.4.2 銀催化劑
        1.4.3 鈀催化劑
        1.4.4 鉑催化劑
        1.4.5 多金屬催化劑
        1.4.6 載體的作用
        1.4.7 貴金屬催化劑上的反應(yīng)機理研究
    1.5 非貴金屬催化劑的研究進展
        1.5.1 單一氧化物
        1.5.2 復(fù)合金屬氧化物
        1.5.3 非貴金屬催化劑上的反應(yīng)機理研究
    1.6 本論文的選題意義及主要內(nèi)容
    1.7 參考文獻
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑
    2.2 實驗儀器
    2.3 催化劑制備方法
    2.4 催化劑的表征與測試
        2.4.1 粉末X射線衍射(XRD)
        2.4.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
        2.4.3 氮吸附脫附實驗(N2 adsorption-desorption)
        2.4.4 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.5 紫外可見光譜(UV-vis)
        2.4.6 熒光光譜(PL)
        2.4.7 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.4.8 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.9 程序升溫測試(TPR和 TPD)
        2.4.10 原位紅外漫反射光譜(in situ DRIFT)
        2.4.11 電子順磁共振(EPR)
        2.4.12 X射線吸收譜(XAS)
    2.5 催化反應(yīng)評價
第三章 低Pt含量的Pt/Al₂O₃催化劑中Pt與Al₂O₃的協(xié)同作用促進甲苯的催化氧化
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗原料
        3.2.2 催化劑的制備
        3.2.3 催化劑性能評價
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 低鉑含量的Pt/Al₂O₃催化劑的催化性能評價
        3.3.2 Pt/Al₂O₃催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        3.3.3 氧化鋁載體性質(zhì)對甲苯氧化的影響
        3.3.4 鉑納米粒子在催化氧化甲苯過程中的作用
    3.4 本章小結(jié)
    3.5 參考文獻
第四章 非氧化物載體的電子增強效應(yīng)促進鉑催化劑活化分子氧
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗原料
        4.2.2 催化劑的制備
        4.2.3 催化劑性能評價
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 氮化碳載體的結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)
        4.3.2 鉑納米粒子在氮化碳載體上的分散
        4.3.3 氮化碳負載的鉑催化劑催化氧化甲苯
    4.4 本章小結(jié)
    4.5 參考文獻
第五章 混合價態(tài)的MnO_x/Al₂O₃催化劑中Mn的價態(tài)與催化氧化性能之間的關(guān)系研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 實驗原料
        5.2.2 催化劑的制備
        5.2.3 催化劑性能評價
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 MnO_x/Al₂O₃催化劑的合成與表征
        5.3.2 表面錳的氧化態(tài)與催化劑活性之間的關(guān)系
        5.3.3 不同價態(tài)的體相MnO_x的表征及性能評價
        5.3.4 表面錳的價態(tài)在催化氧化過程中的作用
    5.4 本章小結(jié)
    5.5 參考文獻
第六章 結(jié)論
作者簡介及在學(xué)期間所取得的科研成果
致謝



本文編號：3849844