整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電(IGCC)技術(shù)是解決傳統(tǒng)煤炭利用方式中存在的環(huán)境污染和能源浪費(fèi)等諸多問題的最為有效的方法。然而,在煤轉(zhuǎn)化過程中不可避免地會混有硫化氫(H₂S)、羰基硫(COS)等含硫化合物,對生態(tài)環(huán)境和發(fā)電設(shè)備造成影響。羰基硫因其化學(xué)性質(zhì)相對穩(wěn)定而較難脫除。催化加氫法可以利用煤氣中的氫氣而無需其他氫源,并且具有COS轉(zhuǎn)化率高的優(yōu)點(diǎn),將難脫除的COS轉(zhuǎn)化為易脫除的H₂S。但是,傳統(tǒng)的加氫脫硫催化劑(γ-Al2O3負(fù)載Co(Ni)-Mo的氧化物)需要預(yù)硫化,所需反應(yīng)溫度較高(>320 oC),操作條件苛刻,大大限制了其應(yīng)用。因此,尋求新型的載體材料以及對活性組分進(jìn)行改性是提高加氫脫硫催化劑活性的有效手段。二硫化鉬(MoS₂)是典型的層狀過渡金屬硫化物,也是典型的加氫脫硫催化劑,被廣泛應(yīng)用到各種加氫反應(yīng)中。而單層的MoS₂則具有更多的邊緣缺陷活性位,可以大大提高催化活性。石墨烯作為新興的碳材料,具有延展的二維平面、較大的比表面積、高的電導(dǎo)率和熱穩(wěn)定性等特點(diǎn)。由石墨烯擔(dān)載單層MoS_2...

【文章頁數(shù)】：106 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 COS的性質(zhì)及脫除方法
        1.2.1 COS的性質(zhì)與結(jié)構(gòu)
        1.2.2 COS的脫除方法
    1.3 MoS₂簡介
        1.3.1 MoS₂的性質(zhì)與結(jié)構(gòu)
        1.3.2 單層MoS₂的制備方法
    1.4 石墨烯及其復(fù)合物
        1.4.1 石墨烯的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)
        1.4.2 石墨烯的制備方法
    1.5 石墨烯納米帶及其復(fù)合物
        1.5.1 石墨烯納米帶的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)
        1.5.2 石墨烯納米帶的制備方法
    1.6 本文立題依據(jù)
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料及設(shè)備儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
        2.1.3 分析儀器
    2.2 樣品的制備
        2.2.1 氧化石墨 (GO) 的制備
        2.2.2 碳納米管 (CNTs) 的制備
        2.2.3 氧化石墨烯納米帶 (GONRs) 的制備
        2.2.4 四硫代鉬酸銨 (ATTM) 的制備
    2.3 樣品表征
        2.3.1 X射線衍射 (XRD)
        2.3.2 紅外光譜 (FTIR)
        2.3.3 拉曼光譜 (Raman)
        2.3.4 熱重分析儀 (TGA)
        2.3.5 掃描電鏡 (SEM)
        2.3.6 透射電鏡 (TEM)
        2.3.7 低溫氮吸附 (BET)
        2.3.8 NH₃程序升溫脫附 (NH₃-TPD)
    2.4 催化劑的加氫脫硫活性評價
3 單層MoS₂/RGO復(fù)合催化劑制備、表征及其加氫脫硫性能
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
        3.2.1 ML-MoS₂/RGO催化劑的制備
        3.2.2 FL-MoS₂/RGO催化劑的制備
        3.2.3 B-MoS₂催化劑的制備
        3.2.4 純相RGO催化劑的制備
    3.3 ML-MoS₂/RGO合成機(jī)理
    3.4 催化劑的表征
        3.4.1 XRD分析
        3.4.2 FTIR分析
        3.4.3 Raman分析
        3.4.4 TGA分析
        3.4.5 SEM/TEM分析
    3.5 單層MoS₂與石墨烯復(fù)合催化劑的加氫脫硫性能
        3.5.1 加氫脫硫性能
        3.5.2 不同載體加氫脫硫性能
        3.5.3 抗雜質(zhì)氣體加氫脫硫性能
    3.6 催化表征分析
        3.6.1 H₂S的選擇性
        3.6.2 NH₃-TPD分析
        3.6.3 催化劑結(jié)構(gòu)分析
    3.7 催化動力學(xué)研究
        3.7.1 內(nèi)外擴(kuò)散影響的消除
        3.7.2 反應(yīng)級數(shù)的測定
        3.7.3 活化能的測定
        3.7.4 催化反應(yīng)動力學(xué)分析
    3.8 單層MoS₂與石墨烯復(fù)合催化劑催化脫硫機(jī)理
    3.9 本章小結(jié)
4 Co/Ni摻雜單層MoS₂/石墨烯催化劑制備、表征及其加氫脫硫性能
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 SL-CoMoS₂/GS催化劑的制備
        4.2.2 SL-NiMoS₂/GS催化劑的制備
        4.2.3 SL-MoS₂/GS催化劑的制備
    4.3 催化劑的表征
        4.3.1 XRD分析
        4.3.2 XPS分析
        4.3.3 Raman分析
        4.3.4 SEM分析
        4.3.5 TGA分析
    4.4 Co/Ni摻雜單層MoS₂與石墨烯復(fù)合催化劑的加氫脫硫性能
        4.4.1 催化性能及穩(wěn)定性
        4.4.2 動力學(xué)分析
    4.5 本章小結(jié)
5 單層MoS₂與石墨烯納米帶催化劑制備、表征及其加氫脫硫性能
    5.1 引言
    5.2 催化劑的制備
        5.2.1 SL-MoS₂/GNRs催化劑的制備
        5.2.2 FL-MoS₂/GNRs催化劑的制備
        5.2.3 ML-MoS₂催化劑的制備
        5.2.4 純相GNRs催化劑的制備
    5.3 不同層數(shù)MoS₂/GNRs催化劑合成機(jī)理
    5.4 催化劑的表征
        5.4.1 XRD分析
        5.4.2 Raman分析
        5.4.3 FTIR分析
        5.4.4 電鏡分析 (SEM、TEM、HRTEM)
        5.4.5 負(fù)載MoS₂的片長與層數(shù)統(tǒng)計(jì)
        5.4.6 TGA測試分析
        5.4.7 BET測試分析
        5.4.8 XPS測試分析
    5.5 單層MoS₂與石墨烯納米帶復(fù)合催化劑的加氫脫硫性能
        5.5.1 催化劑的催化活性
        5.5.2 催化劑的穩(wěn)定性
    5.6 MoS₂/石墨烯納米帶復(fù)合催化劑加氫脫硫反應(yīng)動力學(xué)研究
        5.6.1 內(nèi)外擴(kuò)散影響的消除
        5.6.2 反應(yīng)級數(shù)的測定
        5.6.3 活化能的測定
        5.6.4 催化反應(yīng)動力學(xué)分析
    5.7 單層MoS₂與石墨烯納米帶復(fù)合催化劑催化脫硫機(jī)理
    5.8 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號：3759827