費托合成技術(shù)可以將原料煤、天然氣、生物質(zhì)間接轉(zhuǎn)化為清潔液相油品和高附加值化工產(chǎn)品等,因此具有極大的環(huán)保價值和能源戰(zhàn)略意義。過渡金屬基復(fù)合材料作為費托合成主導(dǎo)催化劑,其催化性能的調(diào)控以及構(gòu)效關(guān)系的揭示很長時間以來一直是研究者關(guān)注的熱點。而受到費托合成復(fù)雜的催化體系和表征手段的限制,對于反應(yīng)中諸多問題的認知依舊存在不足。因此,本論文利用可控的納米合成技術(shù),通過合理的變量調(diào)控,從催化劑的組裝結(jié)構(gòu)、物相構(gòu)成、局部配位環(huán)境三個層次,結(jié)合原位和時間序列的非原位表征手段,準確追蹤催化劑結(jié)構(gòu)變化過程,循序漸進地揭示催化劑結(jié)構(gòu)對反應(yīng)性能的影響,從而實現(xiàn)更為深入地理解催化行為本質(zhì)和指導(dǎo)高效催化劑設(shè)計。本論文主要完成工作如下:(1)探究催化劑組裝結(jié)構(gòu)對性能影響:Co/Al復(fù)合空心球的制備及其在費托合成中的應(yīng)用。具有多孔中空組裝結(jié)構(gòu)的納米結(jié)構(gòu)混合金屬氧化物,由于其優(yōu)異的催化性能而在環(huán)境相關(guān)催化領(lǐng)域中具有很大的應(yīng)用前景。因此,實現(xiàn)這種介孔空心結(jié)構(gòu)的簡易制備具有重要意義。在本論文中,通過使用瞬態(tài)氣溶膠輔助自組裝(AASA)方法,成功構(gòu)建了具有介孔空心球狀結(jié)構(gòu)(MHS)的Co3O4-Al2O3復(fù)合納米材料,其主體框...

【文章頁數(shù)】：154 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１－３活化后的催化劑的ＴＥＭ圖像和粒度分布（ａ）?Ｆｅ－ｉｎ－ＣＮＴ催化劑和（ｂ）?Ｆｅ－ｏｕｔ－ＣＮＴ｜３３］

催化劑的結(jié)構(gòu)敏感性一直以來都是人們的關(guān)注的重點，包祜原子層面的配位??結(jié)構(gòu)和這里要介紹的組裝結(jié)構(gòu)，都會對催化性能產(chǎn)生相應(yīng)的影＿。比如通過限域??與具有空心孔道結(jié)構(gòu)的ＣＮ丁載體的氧化鐵顆粒（圖１－３?），相比Ｔ負載／ｌ：ＣＮＴ管外??側(cè)的氧化鐵顆粒，具有抗燒結(jié)活性顆粒長大而位點喪失....

圖.訓加a山口.州川拍.護口‘醉臼v....氣叼側(cè)們a山自.線口翻‘‘、””..心0.0...司

山東大學博士學位論文的烴（ｃｏ２除外）。??為了純化反應(yīng)后的催化劑的表面，將所有反應(yīng)后的催化劑在高純ｎ２氣保冷卻至室溫，然后轉(zhuǎn)換為稀釋的〇２?（ｌ％〇２／Ａｒ）鈍化０．５?ｈ。隨后，我們立ＦＴＳ后樣品轉(zhuǎn)移到小瓶中，并在相應(yīng)表征（ＸＲＤ、ＸＰＳ、ＸＡＦＳ）之前用Ｎ滿保護。??３結(jié)果....

圖２－３所制備的７０Ｃ〇＿ＭＨＳ催化劑的（ａ）?ＸＲＤ衍射圖和（ｂ）?Ｃｏ的２ｐ軌道ＸＰＳ圖譜

ａｓ－ｐｒｅｐａｒｅｄ?７０Ｃ〇＿ＭＨＳ；?（ｄ）?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?（ｉｎｓｅｒｔｅｄ?ｉｓ?ｔｈｅ?ｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌ?ｈｉｓｔｏｇｒａｍ?ｏｎ?ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｓｉｚｅ），?（ｅ）??ＨＲＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ａｎｄ?（ｆ）?ＳＴＥＭ－ＥＤＳ?ｅｌｅｍｅｎｔａｌ?ａｒ....

圖２－８?７０（：０＿丨＾１樣品的（３）５￡＾１圖像，（的５丁￡［＾疋〇５元素線掃描，?

（ｄ）?ＸＲＤ圖譜，（ｅ）?ＥＤＳ圖譜。??因此，在上述觀察結(jié)果的基礎(chǔ)上，我們的ｃ〇３ｏ４－ａｉ２ｏ３介孔空心球的形成機??制可以描述為一個簡單的＿誘導(dǎo)過程，如圖２－１所示。最初，硝酸鹽前驅(qū)體??（Ｃ〇（Ｎ０３）２和Ａ１?（Ｎ０３）３）均勻分散于含有適量表面活性劑（Ｆ１２７）的乙....

本文編號：3995393