以煤為來源的合成氣通過費(fèi)托合成制取超純液態(tài)燃料是一條重要的能源發(fā)展替代途徑。相比Co、Fe基低溫費(fèi)托,Fe基高溫費(fèi)托合成技術(shù)具有產(chǎn)業(yè)鏈長(zhǎng)、產(chǎn)品種類多等優(yōu)點(diǎn),生產(chǎn)汽、柴油等清潔油品的同時(shí)還可副產(chǎn)高附加值的α-烯烴等產(chǎn)品。負(fù)載型Fe基高溫費(fèi)托催化劑是目前的研究熱點(diǎn)。由于Fe氧化物與傳統(tǒng)氧化物載體（Si O₂、γ-Al₂O₃等）間存在強(qiáng)的金屬-載體相互作用（SMSI）,不利于其后續(xù)還原和碳化,催化活性較低。相比,碳材料表面呈惰性,不會(huì)產(chǎn)生SMSI,而有較高費(fèi)托催化活性。但由于Fe納米顆粒（NPs）與碳材料相互作用較弱,在高溫、高壓反應(yīng)條件下易團(tuán)聚失活,特別是存在Na、K助劑時(shí),而Na、K助劑又是調(diào)節(jié)Fe基費(fèi)托催化性能的關(guān)鍵。此外,碳材料其表面疏水,不利金屬組分的負(fù)載,通常需要對(duì)其進(jìn)行酸化預(yù)處理,對(duì)環(huán)境不友好。本文主要針對(duì)碳載Fe基催化劑在制備過程中活性組分難分散,以及在高溫費(fèi)托合成中Fe NPs易團(tuán)聚失活的問題。采用碳微球（CS）為載體,葡萄糖、殼聚糖為碳源,分別制備了Na改性的碳包覆Fe基催化劑和具有三維結(jié)構(gòu)K改性的氮摻雜碳... 

【文章頁(yè)數(shù)】：117 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 費(fèi)托合成簡(jiǎn)述
        1.2.1 費(fèi)托合成反應(yīng)
        1.2.2 國(guó)內(nèi)外費(fèi)托工業(yè)化概況
        1.2.3 高低溫費(fèi)托合成
        1.2.4 費(fèi)托合成反應(yīng)器
    1.3 影響鐵基費(fèi)托催化劑的主要因素
        1.3.1 載體
        1.3.2 助劑
        1.3.3 尺寸效應(yīng)
        1.3.4 限域效應(yīng)
    1.4 碳負(fù)載鐵基費(fèi)托合成催化劑
        1.4.1 碳負(fù)載型鐵基催化劑
        1.4.2 新型碳包覆結(jié)構(gòu)鐵基催化劑
    1.5 鐵基費(fèi)托催化劑的失活
    1.6 本研究選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料和化學(xué)試劑
    2.2 實(shí)驗(yàn)裝置
    2.3 催化劑制備
        2.3.1 碳微球載體制備
        2.3.2 碳包覆Fe-Na@C/CS催化劑制備
        2.3.3 氮摻雜碳包覆Fe-K@NC/CS催化劑制備
    2.4 催化性能評(píng)價(jià)及產(chǎn)物分析
        2.4.1 催化性能評(píng)價(jià)及反應(yīng)裝置
        2.4.2 產(chǎn)物分析
    2.5 催化性表征方法
        2.5.1 粉末X-射線衍射(XRD)
        2.5.2 N2吸附-脫附
        2.5.3 程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.5.4 X射線光電子能譜(XPS)
        2.5.5 元素分析
        2.5.6 掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能量散射分析(EDX)
        2.5.7 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.5.8 熱重分析(TGA)
        2.5.9 紅外光譜(FT-IR)
第三章 基于葡萄糖“納米膠”制備碳包覆鐵基催化劑及費(fèi)托性能研究
    3.1 引言
    3.2 碳包覆鐵基催化劑的制備
    3.3 碳包覆鐵基催化劑物化性質(zhì)及結(jié)構(gòu)表征
        3.3.1 碳微球載體TEM分析
        3.3.2 催化劑SEM及X-EDS分析
        3.3.3 催化劑的物相分析
        3.3.4 催化劑TPR分析
        3.3.5 催化劑表面性質(zhì)
        3.3.6 催化劑TG分析
        3.3.7 催化劑元素組成
        3.3.8 催化劑織構(gòu)性質(zhì)
        3.3.9 反應(yīng)后催化劑的物相分析
    3.4 催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)性能
    3.5 本章小結(jié)
第四章 取向冷凍制備三維結(jié)構(gòu)氮碳包覆負(fù)載型鐵基催化劑其費(fèi)托催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 三維結(jié)構(gòu)氮碳包覆催化劑的制備
        4.2.1 取向冷凍技術(shù)原理
        4.2.2 氮碳包覆催化劑制備示意圖
    4.3 氮碳包覆催化劑前驅(qū)體表征分析
        4.2.1 前驅(qū)體SEM分析
        4.2.2 前驅(qū)體紅外光譜分析
    4.4 三維結(jié)構(gòu)氮碳包覆催化劑表征分析
        4.4.1 催化劑的物相分析
        4.4.2 催化劑SEM分析
        4.4.3 催化劑TEM分析
        4.4.4 催化劑TPR分析
        4.4.5 催化劑TG分析
        4.4.6 催化劑織構(gòu)性質(zhì)
        4.4.7 催化劑表面性質(zhì)分析
        4.4.8 反應(yīng)后催化劑物相分析
    4.5 氮碳包覆催化劑費(fèi)托合成性能研究
    4.6 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與建議
    5.1 結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    5.3 建議
參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間論文發(fā)表情況


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]費(fèi)托合成鐵基催化劑的設(shè)計(jì)基礎(chǔ):從理論走向?qū)嵺`[J]. 溫曉東,楊勇,相宏偉,焦海軍,李永旺.  中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2017(11)
[2]費(fèi)托合成催化劑的尺寸與晶相效應(yīng)[J]. Jin-Xun Liu,Peng Wang,Wayne Xu,Emiel J.M.Hensen.  Engineering. 2017(04)
[3]金屬有機(jī)骨架材料Fe-MIL-100誘導(dǎo)的鐵基費(fèi)托催化劑的合成及催化性能研究[J]. 楊向平,郭曉雪,張成華,王小萍,楊勇,李永旺.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(04)
[4]負(fù)載型金屬催化劑的熱穩(wěn)定機(jī)制[J]. 楊曉麗,蘇雄,楊小峰,黃延強(qiáng),王愛琴,張濤.  化工學(xué)報(bào). 2016(01)
[5]煤炭間接液化:從基礎(chǔ)到工業(yè)化[J]. 相宏偉,楊勇,李永旺.  中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2014(12)
[6]Recent advances in understanding the key catalyst factors for Fischer-Tropsch synthesis[J]. Qinghong Zhang,Weiping Deng,Ye Wang.  Journal of Energy Chemistry. 2013(01)
[7]催化基礎(chǔ)理論研究發(fā)展淺析——兼述催化中的限域效應(yīng)（代序）[J]. 包信和.  中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2012(04)
[8]Fe/活性炭催化劑上合成氣合成液體燃料[J]. 張春,楊曉梅,劉殿華,應(yīng)衛(wèi)勇,房鼎業(yè).  華東理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(04)
[9]Fischer-Tropsch合成中的CO活化機(jī)理[J]. 常杰,滕波濤,白亮,張榮樂,相宏偉,李永旺,孫予罕.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2005(02)

博士論文
[1]基于取向冷凍技術(shù)設(shè)計(jì)制備的宏觀三維有序納米組裝體及性能研究[D]. 高懷嶺.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2016



本文編號(hào)：3730485