生物質(zhì)衍生化合物催化轉(zhuǎn)化為不同的平臺化學(xué)品和液體燃料是減少全球?qū)Y源依賴的重要途徑。生物質(zhì)衍生的5-羥甲基糠醛（HMF）可用于生產(chǎn)工業(yè)上各種高附加值化學(xué)品及燃料組分,因而受到各界的廣泛關(guān)注。本論文提供了一個催化劑設(shè)計(jì)的新思路,利用熱解MOFs衍生物作為載體,并且通過調(diào)變制備方法設(shè)計(jì)高分散,多活性位點(diǎn)的貴金屬催化劑,在HMF的選擇性加氫反應(yīng)中展現(xiàn)出高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性,同時通過XRD,SEM,HRTEM,Raman,XPS等多種表征手段系統(tǒng)研究了催化劑的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)-催化活性的關(guān)系,并提出了可能的反應(yīng)機(jī)理。（1）將納米ZIF-8在空氣下熱解得到多孔Zn O負(fù)載Pd,設(shè)計(jì)開發(fā)了一種Pd Zn合金/Zn O納米催化劑。Zn O承襲了ZIF-8的原始形態(tài)和多孔結(jié)構(gòu),并對Pd具有較高的分散性,多數(shù)Pd以Pd Zn合金的活性相形式存在,該催化劑對HMF的選擇性催化加氫生成2,5-二羥甲基呋喃（BHMF）具有優(yōu)異的性能。ZIF-8熱解自生出大量的氧空位,提高了對于反應(yīng)物中C=O鍵的有效吸附,并增強(qiáng)催化劑的電荷轉(zhuǎn)移和吸附脫附選擇性;在無任何助劑且較溫和條件下達(dá)到轉(zhuǎn)化率94.1%和BHMF選擇性... 

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 5-羥甲基糠醛(HMF)
        1.2.1 HMF的物理和化學(xué)性質(zhì)
        1.2.2 HMF的主要應(yīng)用
    1.3 5-羥甲基糠醛的加氫催化進(jìn)展
    1.4 鈀基催化劑在HMF加氫催化的應(yīng)用
        1.4.1 2,5-二(羥甲基)呋喃(BHMF)和2,5-二(羥甲基)四氫呋喃(BHMTHF)的制備
        1.4.2 糠醇(FOL)的制備
        1.4.3 2,5-二甲基呋喃(DMF)的制備
    1.5 MOFs及其衍生物
        1.5.1 研究現(xiàn)狀與應(yīng)用
        1.5.2 合成與應(yīng)用
    1.6 論文研究目的與內(nèi)容
        1.6.1 研究目的與意義
        1.6.2 研究內(nèi)容
第二章 ZIF-8 衍生ZnO負(fù)載PdZn合金催化劑的制備及性能研究
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)藥品
    2.3 催化劑的制備
        2.3.1 納米ZIF-8的制備
        2.3.2 載體NPZ-T的制備
        2.3.3 PZ-T催化劑的制備
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 氮?dú)?N_2)物理吸附-脫附實(shí)驗(yàn)
        2.4.2 熱重(TG)
        2.4.3 X射線衍射分析(XRD)
        2.4.4 高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)
        2.4.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.6 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.4.7 電子順磁共振(EPR)
        2.4.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)
    2.5 HMF加氫性能測試
    2.6 結(jié)果與討論
        2.6.1 材料表征
        2.6.2 催化劑性能測試
        2.6.3 .PZ-450催化劑的表面性質(zhì)
        2.6.4 其他不飽和醛向不飽和醇的轉(zhuǎn)化性能測試
        2.6.5 PZ-450催化劑的穩(wěn)定性測試
        2.6.6 反應(yīng)機(jī)理的討論
    2.7 小結(jié)
第三章 ZIF-67 衍生Co-CoO_x@氮摻雜碳負(fù)載鈀基催化劑的制備及性能研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)儀器和藥品
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)藥品
    3.3 催化劑的制備
        3.3.1 ZIF-67的制備
        3.3.2 載體CNC的制備
        3.3.3 PCNC-T催化劑的制備
    3.4 催化劑的表征
        3.4.1 氮?dú)?N2)物理吸附-脫附實(shí)驗(yàn)
        3.4.2 熱重(TG)
        3.4.3 X射線衍射分析(XRD)
        3.4.4 高倍透射電子顯微鏡(HRTEM)
        3.4.5 X射線光電子能譜(XPS)
        3.4.6 掃描電子顯微鏡(SEM)
        3.4.7 NH_3-程序升溫脫附(NH3-TPD)
        3.4.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)
        3.4.9 CO化學(xué)脈沖吸附(CO pulse chemisorption)
    3.5 HMF加氫性能測試
    3.6 結(jié)果與討論
        3.6.1 材料表征
        3.6.2 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        3.6.3 PCNC-700催化劑的穩(wěn)定性測試
        3.6.4 反應(yīng)機(jī)理的討論
    3.7 小結(jié)
第四章 結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文情況
致謝



本文編號：3680413