發(fā)布時間：2022-02-09 00:59

　　來自移動源和固定源的氮氧化物（NOx）會帶來一系列的環(huán)境問題。過去十年中隨著中國經濟的快速發(fā)展,NOx排放以前所未有的速度增長。氨選擇性催化還原NOx（NH3-SCR）技術是一種有效的NOx脫除技術。商業(yè)化的V2O5-WO3/TiO2催化劑已經廣泛用于固定源脫硝,并在中等溫度范圍（300-400℃）表現(xiàn)出出色的NOx脫除效率。然而,該催化劑表現(xiàn)出一些缺陷,例如高溫選擇性低、操作溫度范圍窄以及釩的毒性等。SSZ-13由于大的比表面積、豐富的離子交換位點、強的表面酸性位點以及分子擇形效應等優(yōu)點而在NOx脫除方面廣泛應用。然而,SSZ-13分子篩的合成通常要用昂貴劇毒的N,N,N-三甲基-1-金剛烷基氫氧化銨（TMAdaOH）作為模板劑。較長的結晶時間和昂貴的模板劑間接增加了合成成本。因此,探索價廉環(huán)保的合成策略來高效制備SSZ-13將具有重要意義。本文旨在探究以價廉環(huán)保的氯化膽堿（CC）為模板劑高效合成SSZ-13 的策略,為此我們主要進行了基本水熱合成條件探索研究、不同模板劑合成SSZ-13的對比研究以及在晶化方式選擇和促進劑摻雜等方面對SSZ-13合成的改進研究。研究表明以氯化膽堿為模... 

【文章來源】：北京化工大學北京市211工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：103 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１大氣中Ｎ〇ｘ轉化示意圖??

３解吸。通過ＴＣＤ分析氨氣濃度。定??量是借助六通閥通過ＮＨ３脈沖測定的，分別以０．５?ｍＬ、１?ｍＬ和２?ｍＬ的４％的ＮＨ３／Ｈｅ??為固定進樣體積，利用脈沖得到ＮＨ３解吸圖譜，通過峰面積積分建立ＴＣＤ峰面積與??ＮＨ３的吸附量之間的線性關系。??２．５催化劑的脫硝性能測試??Ｉ?一－＊■?Ｊｋ——Ｉ三通尚??＿合??ｍ?＾?Ｈ??－Ｍ￣￣?販應器??＿?■?；：紅外光ａｍ?？??Ｉ—１＇?一?、髓敝??截止閥?穩(wěn)壓閥質量流量控制器??，，??圖２－１樣品的ＮＨ３－ＳＣＲ催化性能評價裝置??Ｆｉｇｕｒｅ?２－１?ＮＨ３－ＳＣＲ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ?ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ?ｄｅｖｉｃｅ?ｏｆ?ｓａｍｐｌｅｓ??為了測定合成樣品的脫硝性能，本實驗自主組裝了固定床反應器來進行ｎｈ３選擇??性催化還原ＮＯｘ的反應，具體裝置圖如圖２－１所示。詳細步驟為：首先，將２００?ｍｇ??（顆粒度為４０－６０目）的樣品裝填到石英反應管中（內徑６ｍｍ），接著再將該石英管??安裝到管式爐中。反應氣體的組成和含量通過質量流量計控制，進氣組成為：ｌ〇〇〇ｐｐｍ??ＮＯ、１０００ｐｐｍＮＨ３、５％０２和作為載氣的Ａｒ，空速為（ＧＨＳＶ）為ＺＳＪＯＯｈ－１。在反應??過程中，通過溫度控制器調節(jié)管式爐以５?°Ｃ／ｍｉｎ的升溫速率從１００?°Ｃ升至５５０?°Ｃ，??測試點的溫度間隔為５０?°Ｃ，第一個測試點反應穩(wěn)定時間約為１－１．５小時以后每個溫??度點穩(wěn)定２０分鐘左右，測量兩次取平均值。反應前、后的各種氣體（ＮＯ、Ｎ０２、ＮＨ３??和Ｎ２０）的濃度采用ＩＲＡｆｆｍｉｔｙ－１型號的傅里葉嗎變換紅外光譜

．５－?ｉ??〇〇?ｉｆ?＞??〇?１００－?Ｉ?Ｉ?－－－ｓｓｚ－１３??Ｉ?８０－?！?—Ｔ—ＳＳＺ－１３?Ｉｌ?〇－?ｉ?：??＾?６〇－?＞?Ｍ??０．５－??４０－??■??２〇－?Ｔ?Ｉ?１??．，?〇．〇－?Ｍｌ?（■—■■■■■■ＨＩ釀■?驅－■??０．０?０．２?０．４?０．６?０．８?１．０?〇？〇?〇－５?１．０?１．５?２．０?２．５??Ｒｅｌａｔｉｖｅ?Ｐｒｅｓｓｕｒｅ?Ｐ／Ｐ〇?Ｐｏｒｅ?Ｄｉａｍｅｔｅｒ?（ｎｍ）??圖３＿８ＳＳＺ＿１３樣品的（ａ）Ｎ２吸附／脫附等溫曲線和（ｂ）孔徑分布曲線??Ｆｉｇｕｒｅ?３－８?（ａ）?Ｎ２?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ／ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｉｓｏｔｈｅｒｍ?ｃｕｒｖｅ?ａｎｄ?（ｂ）?Ｐｏｒｅ?ｄｉａｍｅｔｅｒ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ?ｃｕｒｖｅ??ｏｆ?ＳＳＺ－１３?ｓａｍｐｌｅ??表３－７?ＳＳＺ－１３樣品的物理化學性質??Ｔａｂｌｅ?３－７?Ｐｈｙｓｉｃｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ?ｏｆ?ＳＳＺ－１３?ｓａｍｐｌｅｓ??Ｓａｍｐｌｅ?Ｓｔａｒｔｉｎｇ?Ａｂｅｔ?Ａｍｉｃ?Ｐｏｒｅ?ｖｏｌｕｍｅ?Ｐｒｏｄｕｃｔｓ??Ｓｉ／Ａｌ?ｒａｔｉｏ?（ｍ２ｇ－１）ａ?（ｍ２ｇ＿１）ｂ?（ｃｍ３ｇ＿１）ｂ?Ｓｉ／Ａｌ?ｒａｔｉｏ。??ＳＳＺ－１３?２５?￡７４?４５７?０Ｊ７?４３???ａ通過多點ＢＥＴ方法計算，ｂ通過ｔ－ｐｌｏｔ方法計算，ｅ通過ＸＲＦ測得??Ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｂｙ?Ｍｕｌｔｉ－ｐｏｉｎｔ?ＢＥＴ?ｍｅｔｈｏｄ，?ｂＣａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｂｙ?ｔ－ｐｌｏｔ?ｍｅｔｈｏｄ，

【參考文獻】：
期刊論文
[1]A review of recent advances in selective catalytic NOx reduction reactor technologies[J]. Xingxing Cheng,Xiaotao T.Bi.  Particuology. 2014(05)
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[3]SSZ-13分子篩的合成及其表征[J]. 王玉峰,李淵,湯恩旗.  石油煉制與化工. 2010(02)
[4]微波輻射法合成SAPO-5分子篩中硅鋁比對產物結晶度和甲苯吸附性能的影響[J]. 郝志顯,趙海濤,王利軍,解麗麗,田震,李慶華.  物理化學學報. 2009(05)
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碩士論文
[1]Cu-SSZ-13脫硝催化劑原位合成條件的優(yōu)化[D]. 彭兆亮.太原理工大學 2015
[2]固相合成硅鋁分子篩及其催化反應的研究[D]. 王雄.浙江大學 2015



本文編號：3616085