【摘要】：刺激響應(yīng)聚合物是一類在外界條件的刺激下,其物理性質(zhì)或者化學(xué)性質(zhì)發(fā)生變化的聚合物。根據(jù)外界環(huán)境的不同,刺激響應(yīng)聚合物可以分為溫度響應(yīng)型、pH響應(yīng)型、光響應(yīng)型等。當(dāng)聚合物中含有兩種或兩種以上功能基團(tuán)時(shí),會(huì)形成多重刺激響應(yīng)性質(zhì)的聚合物。具有多重刺激響應(yīng)性質(zhì)的聚合物在藥物控釋體系、生物傳感、智能表面等領(lǐng)域具有重要的理論研究?jī)r(jià)值和應(yīng)用前景。將溫度和光響應(yīng)兩者結(jié)合構(gòu)筑的聚合物材料在調(diào)控生物大分子的活性、表面的親水性及納米材料的聚集行為等方面具有重要的應(yīng)用前景。然而,傳統(tǒng)的構(gòu)筑方法主要是將溫度和光響應(yīng)基團(tuán)共接枝到聚合物主鏈上,這必將導(dǎo)致單類響應(yīng)基團(tuán)的側(cè)基密度較低,不利于材料響應(yīng)性能的發(fā)揮。該論文提出在單側(cè)鏈中同時(shí)引入兩種響應(yīng)基團(tuán),重點(diǎn)研究側(cè)基結(jié)構(gòu)和外界條件等對(duì)聚合物響應(yīng)性質(zhì)的影響。本文合成了兩種光、溫度響應(yīng)型聚多肽,通過~1H NMR、FTIR等測(cè)試方法表征了它們的結(jié)構(gòu),通過UV-vis或DLS研究了它們的刺激響應(yīng)。本文具體內(nèi)容如下:第一部分工作即本文的第二章中我們通過重氮偶聯(lián)、羥基脫氫偶聯(lián)、羧酸�；ⅤＢ扰c醇酯化、巰基與烯烴加成等一系列反應(yīng),合成了側(cè)鏈含有偶氮苯及硫醚鍵的聚多肽(P(Azo-S-OEG_7)),通過過氧化氫氧化得到P(Azo-S~(OX)-OEG_7)。利用~1H NMR、FTIR、UV-Vis等方法對(duì)聚合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)、溶解度、與溶劑分子的相互作用及其氧化與光照前后結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行表征,研究其光響應(yīng)、溫敏性以及氧化的性質(zhì)。P(Azo-S-OEG_7)與P(Azo-S~(OX)-OEG_7)在乙醇/水混合溶劑呈現(xiàn)可逆UCST轉(zhuǎn)變,我們通過測(cè)試光響應(yīng)對(duì)其UCST濁點(diǎn)的影響發(fā)現(xiàn),氧化前后光響應(yīng)對(duì)UCST濁點(diǎn)的影響是相反的,即氧化前紫外光照射后濁點(diǎn)下降,可見光照射后濁點(diǎn)增加;氧化后紫外光照射后濁點(diǎn)增加,可見光照射后濁點(diǎn)下降。P(Azo-S~(OX)-OEG_7)在水中也表現(xiàn)出一種不尋常的光調(diào)節(jié)LCST型溶液相行為,紫外光照射后濁點(diǎn)下降,可見光照射后濁點(diǎn)增加。第二部分工作即本文的第三章中我們通過酰氯與醇酯化、季銨鹽化、點(diǎn)擊化學(xué)等反應(yīng)在已知聚合物PAPLG的基礎(chǔ)上合成了一種含有偶氮苯和低聚乙二醇(OEG)的含有丁基咪唑的離子型聚多肽P(Azo-OEG_3-ImCl),并通過離子交換得到了P(Azo-OEG_3-ImI)和P(Azo-OEG_3-ImBF_4)。利用FTIR、~1H NMR證實(shí)了分子結(jié)構(gòu)。P(Azo-OEG_3-ImI)在乙醇溶液中呈現(xiàn)可逆UCST轉(zhuǎn)變,P(Azo-OEG_3-ImI/BF_4)在乙醇/水混合溶劑呈現(xiàn)可逆UCST轉(zhuǎn)變,并且我們測(cè)試了光響應(yīng)對(duì)UCST轉(zhuǎn)變濁點(diǎn)的影響,紫外光照射后濁點(diǎn)下降,可見光照射后濁點(diǎn)增加。P(Azo-OEG_3-ImCl/I)在水溶液中在鹽(NaI)誘導(dǎo)的條件下展示了UCST型溫度和光雙重響應(yīng)性質(zhì)。同時(shí)我們還測(cè)試了聚合物在藥物釋放方面的潛在應(yīng)用,將P(Azo-OEG_3-ImCl)加入到PVA水凝膠內(nèi),研究其作為一種添加劑在藥物釋放中的潛在應(yīng)用。
【圖文】：

第 1 章 緒論激響應(yīng)聚合物響應(yīng)聚合物是一類可以隨著一些外界環(huán)境的刺激，聚合物本身的微變，從而導(dǎo)致宏觀性質(zhì)隨之發(fā)生變化的聚合物[1-4]。隨著生物材料、迅猛發(fā)展，刺激響應(yīng)聚合物逐漸走進(jìn)科研人員和廣大人民群眾的視常生活中逐漸發(fā)揮出其特定的作用，而且其在許多新興領(lǐng)域有著巨。人們根據(jù)對(duì)外界環(huán)境變化的響應(yīng)不同將刺激響應(yīng)聚合物分為溫度-7]、光響應(yīng)聚合物[8, 9]、氧化還原聚合物[10]、pH 響應(yīng)聚合物[11]、磁響體響應(yīng)聚合物[12,13]等等。刺激響應(yīng)聚合物在許多領(lǐng)域尤其是智能材用方面[15-17]有著重要的應(yīng)用（如圖 1.1），如作為藥物載體[18]，細(xì)因載體[20]等。

圖 1.2 反離子誘導(dǎo)陽離子型聚合物出現(xiàn) UCST 性質(zhì)示意圖21]采用 RAFT 聚合法合成了一系列 N-丙烯酰甘氨酸酰胺（MAA）的共聚物 P(NAGA-co-MAA)（如圖 1.3），共聚A 單元之間可以形成 H 鍵，與 PNAGA 均聚物相比，這種接近人體溫度。Wu 等人利用這一現(xiàn)象采用 RAFT 水分散o-MAA)作為殼，以聚(N-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)作為AA)-b-P(NIPAM-co-BIS)納米凝膠，這種納米凝膠在 pH=CST 型，，這種 UCST 型的納米凝膠因?yàn)檗D(zhuǎn)變溫度與體溫接和生物工程領(lǐng)域有所應(yīng)用。
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ460.4

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本文編號(hào)：2695121