【摘要】：煤炭作為我國(guó)能源結(jié)構(gòu)中最重要的一種,能否實(shí)現(xiàn)對(duì)其高效清潔地開發(fā)利用,成為我國(guó)能源可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略課題。其中高溫煤氣脫硫作為關(guān)鍵技術(shù)之一,不僅能提高煤炭利用率,同時(shí)對(duì)于改善空氣質(zhì)量也具有重大意義。目前,常用的脫硫劑有鐵基、鋅基及其復(fù)合金屬脫硫劑等,其中氧化鋅基高溫煤氣脫硫劑由于其脫硫精度高,受到了廣泛關(guān)注�？紤]到氧化鋅脫硫劑硫化后會(huì)發(fā)生孔堵塞,導(dǎo)致其活性降低,無(wú)法循環(huán)利用,在本次實(shí)驗(yàn)中,先制備出硫化鋅前驅(qū)體,再對(duì)其進(jìn)行原位再生,以期制備出孔結(jié)構(gòu)豐富的氧化鋅脫硫劑。本論文首先采用乙酸鋅和硫化鈉為原料,采用室溫固相法合成納米硫化鋅,并對(duì)其制備工藝進(jìn)行了分析考察,得出其最佳制備工藝。然后以紅土作為粘結(jié)劑,在自制的固定床上對(duì)其進(jìn)行再生實(shí)驗(yàn)制備出氧化鋅脫硫劑,重點(diǎn)研究了幾個(gè)關(guān)鍵因素:再生溫度、再生氧氣濃度、再生空速以及活性組分含量對(duì)其再生性能的影響。并在熱天平上對(duì)氧化鋅脫硫劑在氧氣氣氛下的再生進(jìn)行動(dòng)力學(xué)考察,建立合理的模型,并計(jì)算其反應(yīng)級(jí)數(shù)及表觀動(dòng)力學(xué)參數(shù),為后續(xù)再生研究奠定理論基礎(chǔ)。最后對(duì)原位制備的氧化鋅脫硫劑進(jìn)行再生-硫化循環(huán)實(shí)驗(yàn),測(cè)試其硫化性能,通過(guò)XRD、BET、SEM等表征手段對(duì)脫硫劑再生前后進(jìn)行表征,從微觀結(jié)構(gòu)分析其硫容變化的原因。得出的結(jié)論總結(jié)如下:(1)以乙酸鋅和硫化鈉為原料制備納米硫化鋅,通過(guò)對(duì)其制備工藝的考察,得出其最佳條件為:添加異丙醇分散劑,反應(yīng)物摩爾比1:1,研磨時(shí)間60 min,烘干時(shí)間:120 min。在該條件下制備出的納米硫化鋅顆粒分布均勻,大小勻稱;(2)在固定床上對(duì)硫化鋅前驅(qū)體進(jìn)行原位再生制備氧化鋅脫硫劑,得出的最佳再生條件為:活性組分(ZnO)含量:35 wt.%,再生溫度:650℃,再生氣氛氧氣濃度:4 vol.%,再生空速:4000 h-1。在該條件下進(jìn)行再生,再生率最高可達(dá)85%,且其機(jī)械性能優(yōu)良;(3)在氧氣氣氛下,在熱天平上對(duì)脫硫劑進(jìn)行再生,對(duì)采集的TG數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,采用均勻反應(yīng)模型計(jì)算其再生反應(yīng)級(jí)數(shù)為一級(jí);(4)采用等效粒子模型,通過(guò)阿倫尼烏斯方程計(jì)算其再生化學(xué)反應(yīng)速率指前因子k_(so)為4.450 m/s,化學(xué)反應(yīng)活化能E_a為43.12 kJ/mol;內(nèi)擴(kuò)散系數(shù)的指前因子D_(eo)為5.42×10-2 m2/s,內(nèi)擴(kuò)散活化能E_p為38.38 kJ/mol;(5)對(duì)制備出的氧化鋅脫硫劑進(jìn)行再生-硫化循環(huán)實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)其穿透時(shí)間隨著循環(huán)次數(shù)的增加而減少,硫容因其內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)的變化而降低;(6)對(duì)再生前后的脫硫劑進(jìn)行XRD、BET和SEM表征,發(fā)現(xiàn)再生是一個(gè)造孔的過(guò)程,再生后脫硫劑比表面積、孔容、孔徑都有了不同程度的增大;硫化過(guò)程是一個(gè)閉孔的過(guò)程,硫化后其比表面積、孔容、孔徑都會(huì)減小。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ546.5

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 史磊;微波原位制備ZnO/MCM-41中高溫煤氣脫硫劑及其性能的研究[D];太原理工大學(xué);2018年

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本文編號(hào)：2685963