【摘要】：銫榴石能夠?qū)崿F(xiàn)~(137)Cs的高容量(理論上超過40wt%)和穩(wěn)定晶格固化,同時由于其具備相對較高的水熱/高溫?zé)岱�(wěn)定性,因而被提出作為放射性廢物中核素~(137)Cs的固體宿主。然而,純相銫榴石合成及制備對設(shè)備要求嚴(yán)格且工藝難度較高,因此目前多采用復(fù)合化技術(shù)獲得~(137)Cs銫榴石固化體�；阡C榴石(CsAlSi_2O_6)與白榴石(KAlSi_2O_6)和方沸石(NaAlSi_2O_6)組成/結(jié)構(gòu)的相似性,本論文首先利用地聚合物前驅(qū)體法制備了理論化學(xué)組成為(K/Na)_(1-x)Cs_x AlSi_2O_6?wH_2O的載Cs地聚合物凝膠;然后通過熱處理載Cs地聚合物凝膠獲得了銫榴石型陶瓷固化體。為了保證載Cs地聚合物凝膠和銫榴石型陶瓷固化體力學(xué)性能和熱處理過程整體性,以高穩(wěn)定性的剛玉為填料,制備了剛玉-載Cs地聚合物凝膠復(fù)合材料,進(jìn)而通過熱處理獲得了剛玉-銫榴石復(fù)合陶瓷固化體。考察了Cs含量對載Cs地聚合物凝膠、銫榴石型陶瓷固化體、剛玉-載Cs地聚合物凝膠復(fù)合材料和剛玉-銫榴石復(fù)合陶瓷固化體組成、結(jié)構(gòu)和性能影響。主要研究結(jié)果如下:(1)Cs等量替代K制得的K_(1-x)Cs_x AlSi_2O_6?wH_2O地聚合物凝膠(x=0,0.1,0.2,0.3,0.37)經(jīng)過1100℃熱處理后,K_(1-x)Cs_xAlSi_2O_6晶體結(jié)構(gòu)由四方相白榴石轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎较喟琢袷蜾C榴石(x≥0.2),證明了一定量的Cs可穩(wěn)定白榴石立方相至室溫,同時晶格間距的增大表明最終生成的陶瓷化產(chǎn)物并不是單一的白榴石或銫榴石,而是摻雜型白榴石或銫榴石。(2)Cs等量替代Na制得的Na_(1-x)Cs_xAlSi_2O_6?wH_2O地聚合物凝膠(x=0,0.1,0.2,0.3,0.37),熱處理時凝膠首先晶化為鈉霞石,隨著Cs含量的增加,鈉霞石向方沸石轉(zhuǎn)變。但是Cs很難進(jìn)入方沸石結(jié)構(gòu)中取代Na,所得陶瓷化產(chǎn)物為方沸石和銫榴石兩相產(chǎn)物。(3)剛玉粉的摻入能夠大幅提升地聚合物凝膠力學(xué)性能和高溫穩(wěn)定性,且經(jīng)熱處理后,能夠獲得整體性較好的剛玉-銫榴石復(fù)合陶瓷固化體。所制得剛玉-銫榴石復(fù)合陶瓷固化體具有高力學(xué)性能、高溫穩(wěn)定性、低浸出性和高導(dǎo)熱性能,有望成為含Cs放射性廢物固化材料的理想選擇。
【圖文】：

[31-33]報道了使用地聚合物固定城市固體廢物、重金屬和放射性廢物的研究。其中Li[34]等人研究了粉煤灰基地聚合物中 Cs+浸出行為，其實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明地聚合物的熱穩(wěn)定性（耐高溫和抗凍融性）和耐酸性都優(yōu)于水泥且浸出量遠(yuǎn)低于普通硅酸鹽水泥固化體。由于粉煤灰產(chǎn)生前經(jīng)歷了高溫熔融階段，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)相對致密，不易參與水化反應(yīng)，而 Cs 的浸出行為又與地聚合物凝膠相相關(guān)。為進(jìn)一步優(yōu)化含Cs 地聚合物固化體配方及制備工藝，史克油[35]等人設(shè)計了七因素三水平的正交實(shí)驗(yàn)綜合考量其粉煤灰含量、礦渣含量、偏高嶺土含量、粉煤灰粒度、堿激發(fā)劑模數(shù)、堿固比及水固比對地聚合物固化體性能的影響，最終得到該地聚合物固化體的最優(yōu)配合比，并證實(shí)環(huán)境溫度確定時，Cs+在浸出液中的濃度與浸泡時間表現(xiàn)出正向性的關(guān)系�；谝陨辖Y(jié)果，地聚合物固化體可被認(rèn)為是固定放射性核素銫的一種低成本和高效材料。但同水泥固化相似，地聚合物對137Cs 或其他核素的固化還是以吸附和物理固封為主，其固化體仍以無定形凝膠形式存在，未能實(shí)現(xiàn)更穩(wěn)定的晶格固化。1.2.3 銫榴石型固化體研究進(jìn)展

西南科技大學(xué)碩士學(xué)位論文化學(xué)組成為Csx(K/Na)1-xAlSi2O6 wH2O的載Cs地究 Cs 取代（K/Na）對固化體力學(xué)性能、熱演變采用 PCT 浸出實(shí)驗(yàn)研究 Cs+在不同組成固化體中s 地聚合物-剛玉復(fù)合材料及剛玉-銫榴石轉(zhuǎn)變設(shè)計的實(shí)驗(yàn)配方為基礎(chǔ)，通過添加陶瓷填料剛玉玉復(fù)合材料及剛玉-銫榴石復(fù)合陶瓷，，分析該類復(fù)的演變，并揭示模擬核素137Cs 在固化體中的存
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ317

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7 趙常軍;張貴英;肖才錦;劉存兄;聶鵬;陳U

本文編號：2686285