【摘要】：聚吡咯具有較高的熱穩(wěn)定性、廉價易得和無毒等特點(diǎn),在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。但是單一聚吡咯材料有著比表面積小、吸附活性位點(diǎn)少和表面官能團(tuán)有限等缺點(diǎn),使得其對染料的去除能力和范圍存在局限性。因此,需要借助其他材料的協(xié)同作用來增強(qiáng)聚吡咯對染料的去除能力。本文以聚吡咯(PPy)為主體,分別制備了聚吡咯-殼聚糖(PPy-CS)和聚吡咯-殼聚糖-十二烷基苯磺酸鈉(PPy-CS-SDBS)兩種復(fù)合材料,然后用于去除水溶液中的染料污染物,系統(tǒng)研究各種影響因素,如吸附劑投加量、溶液pH值、染料初始濃度等對復(fù)合材料吸附性能的影響,并對吸附過程的熱力學(xué)、動力學(xué)和吸附機(jī)理進(jìn)行探究。主要研究內(nèi)容如下:(1)利用化學(xué)氧化聚合法制備PPy-CS復(fù)合材料,通過掃描電鏡(SEM)、比表面(BET)和紅外光譜(FT-IR)等表征手段對復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行分析。并對吸附酸性紅18(AR-18)的熱力學(xué)及動力學(xué)過程進(jìn)行研究,探究其吸附機(jī)理及洗脫再生性能。研究表明:該吸附過程是自發(fā)的吸熱過程,Langmuir方程的最大吸附容量為285.71 mg/g,吸附動力學(xué)符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,吸附機(jī)理表明靜電引力和氫鍵在去除過程中起著重要的作用。另外,染料分子官能團(tuán)的種類和數(shù)量也對去除過程有一定影響。同時,六次再生循環(huán)后PPy-CS復(fù)合材料仍具有70.83%的去除率。(2)通過化學(xué)氧化聚合法制備PPy-CS-SDBS復(fù)合材料,并用于吸附去除萘酚綠B(NGB)和茜素黃R(AYR)。通過SEM、BET和Zata電勢等手段對復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行分析,然后利用響應(yīng)面法分別對NGB和AYR的實(shí)驗(yàn)影響因素進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明:CS與SDBS的質(zhì)量比為1:2時,PPy-CS-SDBS復(fù)合材料對AYR和NGB的去除效果最好。由響應(yīng)面得出該復(fù)合材料去除AYR的最優(yōu)吸附條件為pH=4.00、m=0.064 g、C_0=100 mg/L,而去除NGB的最優(yōu)吸附條件為pH=4.00、m=0.041 g、C_0=50 mg/L,并且兩個響應(yīng)值的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與預(yù)測結(jié)果相差不大,說明該響應(yīng)面模型預(yù)測出的最優(yōu)吸附條件準(zhǔn)確。(3)利用PPy-CS-SDBS復(fù)合材料對混合染料中NGB和AYR的吸附效果進(jìn)行研究,然后通過響應(yīng)面法對其實(shí)驗(yàn)影響因素進(jìn)行優(yōu)化,并考察該吸附劑在混合體系下的去除規(guī)律是否發(fā)生變化。結(jié)果表明:通過響應(yīng)面法得出去除混合染料的最優(yōu)吸附條件為pH=4.05、m=0.081 g、C_0=94.43 mg/L。而由吸附混合染料后的PPy-CS-SDBS材料的煅燒結(jié)果可知,當(dāng)煅燒溫度為400℃時,該材料對陽離子染料孔雀綠、結(jié)晶紫和亞甲基藍(lán)的去除率分別為97.60%、96.16%和91.20%;且PCD-2-AYR-NGB和PCD-2-AYR-NGB(400℃)材料都具有一定的比電容,可用于超級電容器中的電極材料的制備,具有一定的廢物利用價值。
【圖文】：

圖 1.1 聚吡咯的分子結(jié)構(gòu)式Fig1.1 The molecular structure of PPy吡咯的制備，聚吡咯的合成方法主要有兩種：電化學(xué)聚合法和化學(xué)氧化聚體(Py)的氧化聚合電位在 0.7 V 左右[29]，氧化電勢較低，在外氧水、氯化鐵和過硫酸銨等)的作用下能被氧化聚合。而且，聚吡咯樣品為粉末狀，而電化學(xué)方法制得的導(dǎo)電聚吡咯為薄膜化學(xué)聚合法極電位作為聚合反應(yīng)的引發(fā)和反應(yīng)驅(qū)動力，通過電解含有吡咯陽極進(jìn)行氧化聚合而生成一層薄膜狀的導(dǎo)電聚合物[30-32]。而且以通過控制相關(guān)聚合條件(如電解液、支持電解質(zhì)和溶劑、聚合極上沉積出不同結(jié)構(gòu)、形貌和性質(zhì)的導(dǎo)電聚吡咯薄膜[33]。該方合條件易控制，合成的聚吡咯薄膜導(dǎo)電性和力學(xué)性能較好，電摻雜可一步完成，重復(fù)性好，而且不會引人氧化劑污染。但是

圖 2.1 (a) PC-I-3, (b) PC-3, (c) PC-1 和(d) PPy 的掃描電鏡圖Fig. 2.1. SEM images of (a) PC-I-3, (b) PC-3, (c) PC-1 and (d) PPy表 2.4 不同吸附劑的 BET 數(shù)據(jù)參數(shù)Table 2.4 The BET parameters of different samplesSamples Surface Area/(m2/g) Pore Volume(Vtotal)/(cm3/g) Pore Size/(nm)PC-I-3 17.50 0.104 145.12PC-3 20.59 0.111 130.64PC-1 20.34 0.114 166.80PPy 6.94 0.019 92.55圖 2.1 SEM 圖像顯示四種吸附材料的結(jié)構(gòu)都是球體的。與純 PPy (圖 2.1 d)相比，無論是在何種合成溫度和比例下的復(fù)合材料的分散性都明顯提高。BET 的結(jié)果也可以得出相同的結(jié)論(表 2.4)，如 PPy-CS 復(fù)合材料的表面積都高于純 PPy 的表面積，這表明 CS 實(shí)際上也起到了尺寸穩(wěn)定劑的作用[50, 60]。而圖 2.1 b 與圖 2.1 c相比，我們可以發(fā)現(xiàn) CS 的量越多，球體的直徑越小。圖 2.1 a 和 2.1 b 相比也可知，在室溫下合成的樣品比在冰浴下合成的具有更好的分散性，這也可以通過BET
【學(xué)位授予單位】：蘭州理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703;TB33;TQ424

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3 閆長領(lǐng);劉t，

本文編號：2644186