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低階褐煤熱解過(guò)程的原位紅外及拉曼光譜研究

發(fā)布時(shí)間:2020-03-29 18:32
【摘要】:煤是我國(guó)重要的一次能源,對(duì)促進(jìn)我國(guó)的國(guó)民經(jīng)濟(jì)的發(fā)展發(fā)揮了重要的作用,但大量使用煤炭也導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題,如霧霾,酸雨等。為了協(xié)調(diào)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和環(huán)境保護(hù),開(kāi)發(fā)更加高效,環(huán)保的煤炭利用技術(shù)勢(shì)在必行。作為多種煤炭利用技術(shù)的基礎(chǔ),對(duì)煤熱解過(guò)程的深刻認(rèn)識(shí)是進(jìn)一步發(fā)展現(xiàn)代煤化工的重要基礎(chǔ)。目前對(duì)煤熱解的分析依然缺少原位分析手段,因此得到的信息多為“示意性”信息。為了能夠得到更精確的結(jié)構(gòu)信息,進(jìn)而為研究煤熱解機(jī)理提供有效數(shù)據(jù),本論文采用原位紅外光譜技術(shù)和原位拉曼光譜技術(shù)研究煤的熱解過(guò)程,重點(diǎn)研究了溫度,反應(yīng)氣氛以及礦物質(zhì)對(duì)煤熱解過(guò)程的影響。采用原位紅外光譜技術(shù),結(jié)合多峰擬合方法研究了煤中部分典型官能團(tuán)在煤熱解過(guò)程中的分解過(guò)程,著重分析了溫度,反應(yīng)氣氛和礦物質(zhì)的影響。結(jié)果表明:溫度是影響煤熱解的主要因素,隨著溫度的升高,煤中的羥基易與苯環(huán)形成穩(wěn)定的OH-π型氫鍵;200℃時(shí)煤中的羧基即有脫除,高于400℃時(shí)煤中的甲基,亞甲基,酯類以及酸酐才有較明顯的分解。H_2氣氛有助于熱解過(guò)程中脂肪族和酯類結(jié)構(gòu)的分解并可有效抑制芳烴的縮聚反應(yīng),但對(duì)羧基分解無(wú)明顯影響,而且在高溫下可以抑制酸酐進(jìn)一步分解生成CO_2。低于400℃時(shí)煤中的礦物質(zhì)可以促進(jìn)羧基交聯(lián)形成酸酐;抑制煤中脂肪族分的分解,其中Na_2CO_3具有更強(qiáng)的抑制作用;高濃度的NaCl可以有效促進(jìn)芳香環(huán)的縮聚。高于400oC時(shí)礦物質(zhì)會(huì)進(jìn)一步促進(jìn)酯類和酸酐分解形成CO_2,外加Na_2CO_3的促進(jìn)作用明顯高于外加NaCl。煤的原位拉曼光譜研究發(fā)現(xiàn),高于400℃時(shí),樣品結(jié)構(gòu)的有序性開(kāi)始增加;樣品中的碳含量是決定其結(jié)構(gòu)芳香度的重要因素。碳酸鈉可以抑制脂肪族分的脫除及促進(jìn)脂肪族自由基成環(huán),并且會(huì)導(dǎo)致G峰位置向低波數(shù)段偏移。
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TQ530.2

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本文編號(hào):2606353

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