【摘要】：蚯蚓作為土壤生態(tài)系統(tǒng)中的主要生物,可以反映農(nóng)藥對(duì)環(huán)境有機(jī)體的影響,然而,目前國(guó)內(nèi)外尚無(wú)便捷的蚯蚓中多農(nóng)藥殘留的測(cè)定方法,使我們難以快速明確污染物的種類及來(lái)源。因此,構(gòu)建蚯蚓樣品中新型、高效的多農(nóng)藥殘留分析技術(shù)對(duì)我們開(kāi)展合理有效的監(jiān)控和靶向修復(fù)技術(shù)研究具有重要意義。利用傳統(tǒng)QuEChERS(quick,easy,cheap,efficient,rugged and safe)方法優(yōu)勢(shì)及磁性納米材料的快速分離作用可以建立蚯蚓中多農(nóng)藥殘留分析前處理方法。本研究基于自制的Fe_3O_4-SiO_2磁性納米材料,針對(duì)蚯蚓基質(zhì)多脂高蛋白的特點(diǎn),對(duì)QuEChERS方法進(jìn)行優(yōu)化,聯(lián)用超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜(UPLC-MS/MS)分析,建立蚯蚓中多農(nóng)藥殘留分析方法。經(jīng)過(guò)系統(tǒng)地分析和驗(yàn)證本方法的可行性后,將其應(yīng)用于實(shí)際樣品分析,探討蚯蚓暴露在受污染土壤后的生物積累行為。主要研究結(jié)果如下:1、利用水熱溶劑法制備Fe_3O_4磁性納米材料,經(jīng)硅烷化修飾得到Fe_3O_4-SiO_2。利用掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)、X-射線衍射儀和傅里葉變換紅外光譜儀等對(duì)Fe_3O_4-SiO_2磁性材料的形態(tài)、結(jié)構(gòu)和磁力性能進(jìn)行全面表征。修飾后的Fe_3O_4-SiO_2納米顆粒粒徑增加,超順磁性特性不變,仍具有著Fe_3O_4晶形的特征峰,紅外吸收光譜中也出現(xiàn)SiO_2振動(dòng)峰,充分證明SiO_2成功修飾在Fe_3O_4納米顆粒表面。2、改進(jìn)QuEChERS方法聯(lián)用UPLC-MS/MS建立蚯蚓樣品中多農(nóng)藥殘留分析方法。選取50種代表農(nóng)藥,對(duì)提取溶劑乙腈,吸附劑Fe_3O_4-SiO_2、ZrO_2和PSA的用量進(jìn)行優(yōu)化。方法最優(yōu)條件為:提取溶劑乙腈6 mL,吸附劑用量為Fe_3O_4-SiO_2 30 mg、ZrO_2 20 mg和PSA 30 mg。經(jīng)提取凈化后進(jìn)UPLC-MS/MS分析,系統(tǒng)的方法驗(yàn)證表明,待測(cè)農(nóng)藥在2~200μg/L范圍內(nèi)線性良好,相關(guān)系數(shù)均大于0.9239;方法檢出限為0.1~1.0μg/L,方法定量限為20μg/kg;在四種添加濃度下,除環(huán)丙唑醇外,平均回收率為65.1%~127%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于14.8%。目前開(kāi)發(fā)的方法比傳統(tǒng)QuEChERS方法在樣品前處理過(guò)程中至少可以節(jié)省30%的時(shí)間,方法簡(jiǎn)單便捷、靈敏度高適用于蚯蚓中多農(nóng)農(nóng)藥殘留檢測(cè)。3、利用新開(kāi)發(fā)方法進(jìn)行實(shí)際樣品分析,進(jìn)一步驗(yàn)證其適用性。將蚯蚓暴露于受聯(lián)苯三唑醇污染的土壤,探討聯(lián)苯三唑醇在蚯蚓體內(nèi)的生物富集與消解行為。結(jié)果表明:富集過(guò)程中,蚯蚓富集平衡時(shí)的富集因子為1.81,說(shuō)明蚯蚓對(duì)聯(lián)苯三唑醇的富集能力一般;其消解過(guò)程符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)規(guī)律,擬合方程y=8.1728e~(-0.711x),其相關(guān)系數(shù)等于0.9364,半衰期0.97天,降解速率常數(shù)為0.711,說(shuō)明聯(lián)苯三唑醇在蚯蚓體內(nèi)的消解過(guò)程較快。綜上所述,本研究開(kāi)發(fā)的基于磁分散固相萃取技術(shù)聯(lián)用UPLC-MS/MS的高通量樣品前處理方法,在前處理的消耗時(shí)間中,比傳統(tǒng)QuEChERS方法具有較強(qiáng)的優(yōu)越性,實(shí)現(xiàn)蚯蚓樣品中多農(nóng)藥殘留分析的快速測(cè)定。目前開(kāi)發(fā)的多農(nóng)藥殘留分析方法可為監(jiān)測(cè)蚯蚓的農(nóng)藥殘留提供有效的檢測(cè)技術(shù)支持,為我們探索環(huán)境生態(tài)系統(tǒng)中農(nóng)藥的轉(zhuǎn)化、生物積累和擴(kuò)散提供新的快速檢測(cè)方法。
【圖文】：

Fe3O4晶體結(jié)構(gòu)示意圖

圖 1-2 金屬-銅鐵試劑螯合機(jī)理Fig. 1-2 The chelation mechanism of M (Cup)xenberger 等人利用 FeCup3和 CuCup3在 250~300°C 下制備出小于 ，，經(jīng) FTIR、TEM 和 SEM 等表征手段對(duì)磁性納米材料進(jìn)行性質(zhì)分銅在高溫液相條件下通過(guò)種子誘導(dǎo)媒介法成功制備尺寸不同的 Fem）（圖 1-3）[92]。之后該團(tuán)隊(duì)又采用此方法成功制備 CoFe2O4和
【學(xué)位授予單位】：東北農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：S481.8

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本文編號(hào)：2659145