過渡金屬二硫族化合物是一類新型的準二維材料,這類材料具有可調(diào)制的電學、光學性質(zhì)、良好的化學穩(wěn)定性和機械柔韌性等特點,因而在二維電子器件、儲能材料、催化劑等領域具有廣闊的應用前景。另一方面,高壓技術(shù)是調(diào)制材料的晶體結(jié)構(gòu)與電子態(tài)的有效手段,被廣泛應用于凝聚態(tài)物理領域。在本論文中,我們以三種典型的層狀金屬硫族化合物為例,基于密度泛函理論,研究了層狀材料在高壓下的晶體結(jié)構(gòu)相變與相關電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。首先,基于第一性原理計算與晶體結(jié)構(gòu)搜索技術(shù),我們預言了 WTe2在高壓下的兩種熱力學穩(wěn)定結(jié)構(gòu),晶型為1T'和2H,對應的熱力學穩(wěn)定壓力區(qū)間分別為5～10 GPa和10～30 GPa。高壓同步輻射XRD實驗確認了 1T'-WTe2相的存在,對應的相變臨界壓力約為4 GPa。1T'結(jié)構(gòu)具有空間反演對稱性,因此在常壓Td相變?yōu)?T'相的過程中伴隨著一個電子拓撲相變,由Weyl半金屬態(tài)變?yōu)槠胀ò虢饘賾B(tài)。電聲耦合計算表明,WTe2在高壓下的超導相變可能與層間Te-Te原子耦合作用增強導致聲子軟化有關。同步輻射XRD實驗中并沒有觀察到2H相,相變路徑的計算表明這是因為1T'與2H相之間存在較大的相變勢壘。緊接著,我們討論了一種魯棒的拓撲Weyl半金屬態(tài),這種Weyl半金屬態(tài)受C2T對稱性保護,可以在空間反演對稱性破缺的非磁材料中實現(xiàn)。如果不考慮自旋軌道耦合,那么這種半金屬態(tài)包含的Weyl點將攜帶兩個單位的手征荷;在考慮自旋軌道耦合的情況下,這些Weyl點將劈裂為兩個手征荷相同的自旋1/2 Weyl點。我們預言了一種原型實際材料——TiS2的高壓相(空間群為P-62m),能夠?qū)崿F(xiàn)上述的Weyl半金屬態(tài)。在TiS2體系中,相反手征的Weyl點距離很遠(遠遠超過TaAs和MoTe2),因而這種Weyl半金屬態(tài)具有魯棒性。最后,我們討論了著名的熱電材料SnSe在高壓下的物理性質(zhì)的演變。前人的研究表明SnSe在高壓下(～10 GPa)會發(fā)生連續(xù)的晶體結(jié)構(gòu)相變,由常壓α結(jié)構(gòu)變?yōu)楦邏害陆Y(jié)構(gòu)。基于第一性原理計算與高壓同步輻射XRD,我們發(fā)現(xiàn)SnSe在更高壓力下(～27 GPa)會由β結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)镃sCl結(jié)構(gòu)。高壓電輸運實驗表明,CsCl型SnSe存在超導電性,超導臨界溫度最大值約3.2 K(～39GPa)。此外,電子能帶計算表明,CsCl型SnSe可能是一種拓撲節(jié)點線半金屬,存在拓撲非平庸的表面態(tài)。另外,我們還在TaAs,TiS3,LaRu2P2,SrFe2As2等多個相關體系中系統(tǒng)地研究了由壓力誘導的結(jié)構(gòu)和超導相變,并得到了一系列有趣的結(jié)果。我們的研究表明,高壓能有效誘導晶體結(jié)構(gòu)相變與電子結(jié)構(gòu)相變,是合成新材料、實現(xiàn)新奇電子態(tài)的重要手段。
【學位單位】：南京大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：O469
【部分圖文】：

而低于３０?Ｋ的則稱作低溫超導體。在１９８６年之前，最高尺記錄是Ａ１５化合??物Ｎｂ３Ｇｅ的２３Ｋ［１１］，在當時看來，自１９１１年超導現(xiàn)象被發(fā)現(xiàn)以來，７；的最??高記錄每１０年才增長３?Ｋ左右。超導臨界溫度尺的發(fā)展歷程見圖１－１。曾有??一種觀點認為，超導溫度受限于電聲耦合強度，過強的耦合可能導致晶格失??穩(wěn)，而３０?Ｋ是超導臨界溫度的上限。當然這種觀念被后來發(fā)現(xiàn)的銅氧化物超??導體所證偽，但是以３０Ｋ為分界線卻被保留了下來。銅氧化物超導體家族的大??部分成員的臨界溫度尺均高于液氮沸點７７Ｋ，例如，Ｙ系（ｒｃ？９０Ｋ）ｔ１２ｌ、Ｂｉ??系（ｒｃ？１１０Ｋ）［１３］、Ｔ１?系（ｒｃ？１２５Ｋ）［１４］、Ｈｇ?系（７；？１２４Ｋ）［１５丨。直到?２００８?年鐵??

：幾種不同對稱性的能隙函數(shù)Ａ（ｋ）的在（Ｈ．）平面的等高線示意圖。各子圖ｓ波，（ｂ）心＿ｖ：波，㈦‘波，（ｄ）擴展的波。圖中的淺色和深色區(qū)域分別對正和為負，而紅線表示能隙為零的位置。圖片取自文獻｜４５】。??波，能隙閉合的節(jié)點線沿著（；ｒ，；ｒ）方向。尤：—波型和尤＾波型的能?１－３（ｂ）和（ｃ）。??雖然人們很早就在中觀察到了?Ｐ波配對機制的超流態(tài)［４６Ｖ，但是制的超導體，由于缺乏決定性的證據(jù)至今尚不能確定是否存在。目料被認為很可能是Ｐ波超導體，比如Ｓｒ２ＲＵ〇４ｌ？，但仍然存在爭議［目前制約超導材料走向應用的最大瓶頸在于制冷。對于低溫超導體而多徘徊在液氦溫區(qū)附近，維持低溫的成本自不必說；而對于ｒ（．高于的高溫銅氧化物超導體，由于其母相是Ｍｏｔｔ絕緣體，費米能級附近電常低，其超導態(tài)難以承載大的電流，因而限制了這種材料的應用于超導的研究主要有以下兩個方向：??找具有更多的具有高臨界溫度７；超導體；??一

無法通過絕熱變形消除。偶數(shù)等價類ｖ?＝?０，對應拓撲平庸態(tài)，此時系統(tǒng)的邊界??態(tài)不受拓撲保護，即使出現(xiàn)在費米能級附近，也可以通過絕熱變形將之移至價??帶或者導帶內(nèi)部。偶數(shù)和奇數(shù)等價類的表面態(tài)見圖１－６。Ｑｉ等人也做出了類似??的工作＠１。隨后不久，ＱＳＨＥ被理論預言可以利用ＨｇＴｅ量子阱結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)并??
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本文編號：2848736