【摘要】：隨著二維過渡金屬硫化物的廣泛推動和研究熱潮,硫化鎵作為其中一種二維過渡金屬硫化物,其特殊的結(jié)構和性質(zhì)而受到研究者的關注,二維GaS是間接帶隙半導體,禁帶寬度為2.7333eV,具有光催化分解水的潛力。改變應力時二維GaS的光吸收效率、反射率和折射率也發(fā)生相應的變化,當應力處在拉伸狀態(tài)時GaS價帶下降低于O_2/H_2O氧化勢,抑制了光解水反應進行。而應力處在壓縮狀態(tài)時價帶下降而導帶上升,增強了光催化分解水能力。但是壓縮應力時二維GaS價帶和導帶增量不平衡,這樣會導致光解水反應氧化和還原產(chǎn)物不均衡,光解水反應不能持續(xù)高效進行,這樣會使光解水反應變慢。針對上述相應問題,為保證光解水反應能夠有效地持續(xù)進行。我們加入S的同族元素Se、Te到二維GaS中形成GaSSe和GaSTe雙面結(jié)構,通過改變原子之間的電子貢獻來調(diào)整光學特性。優(yōu)化選取K點網(wǎng)格為9×9×1晶胞獲取穩(wěn)定結(jié)構,并分別計算雙面結(jié)構GaSSe和GaSTe的帶隙、光吸收譜、能量譜、折射率和反射率等,結(jié)果表明雙面結(jié)構體系比本征GaS的價帶頂和導帶低都下降了,使其相對于氫電極水的氧化和還原勢差減小并保持相應的平衡,解決了本征GaS光解水反應中存在的不平衡問題,顯著的提高了二維GaS光催化分解水的效率。
【學位授予單位】：貴州師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O472
【圖文】：

圖 1 光解水原理結(jié)構示意圖二維材料在現(xiàn)代光學領域有著極其重要的研究價值。GaS 作為目前使用渡硫化金屬半導體材料，其工業(yè)制法是通過固相法和一些簡單的物理氣象沉（PVD）成功制備鎵，其用途對人類生活產(chǎn)生重大影響。目前二維 GaS 半作為熱電材料載流子的濃度、遷移速率和光電材料的研究還沒深入，作為新源材料硫族半導體化合物對光解水的催化性能是目前被廣大學者研究的課為硫化金屬半導體的光催化潛力，使其在能源、環(huán)境的領域具有廣泛應用光催化活性將作為本文研究重點。二維過渡金屬硫化物是一種研究較早、發(fā)成熟的一大類材料，作為光電材料今年已有快速發(fā)展，光能對解決現(xiàn)有環(huán)境和能源問題具有巨大的科學意義和使用價值，對此，本文在二維過渡金屬硫中加入 Se、Te 等同主族元素，從原子角度構建超晶胞，按照特定的化學配構建二維 GaS 薄膜，分析計算二維 GaS 的結(jié)構和性質(zhì)，本次實驗主要通過在改變不同應力和二維 GaS 參入 Se、Te 形成 GaSSe、GaSTe 雙面結(jié)構，計

2 理論模型及算法2.1 二維 GaS 結(jié)構模型二維 GaS 屬于六角密排結(jié)構，包含 4 個原子層，Ga 被兩個 S 原子層夾在中間，形成 S Ga Ga S四層原子結(jié)構，為了更好的突出二維 GaS 結(jié)構中共價鍵鍵長與鍵角之間穩(wěn)定性的關系，這里我們采用單個 GaS 晶胞進行擴胞延伸得到理想的單層 GaS 模型，在建模時我們考慮 3 × 3×1的 GaS 超晶胞。

由圖 3（b）可以看出，選取二維 GaS 超晶胞自洽計算能夠?qū)崿F(xiàn)收斂，結(jié)構優(yōu)化力收斂標準為-0.01eV·nm-1，平面波截斷能設置為 700eV，經(jīng)測試足夠達到收斂，聲子譜沒有出現(xiàn)虛頻，說明單層二維 GaS 是穩(wěn)定的，然后改變外加應力，對二維 GaS 的電子特性（如電輸運）、光電、熱電性質(zhì)及光催化做性質(zhì)調(diào)控并計算分析其特性。本次研究最大的特點就是改變應力（應力對材料的性質(zhì)有重要影響，隨著應力的不同，材料的基態(tài)可能會發(fā)生變化對應力進行掃描計算，可以找到最穩(wěn)定的晶格常數(shù)，做一個掃描計算，便是應力的檢測計算，包括晶格常數(shù)的最優(yōu)化確定，得到新的晶胞從而改變材料的性質(zhì)）對單層 GaS 拉伸和壓縮的可控探究，拉伸和壓縮都會使單層 GaS 的帶隙值發(fā)生改變，從而影響 GaS 對光的吸收譜、反射率以及折射率等，獲得光催化性能優(yōu)越的結(jié)構材料，最后實現(xiàn)對新材料的結(jié)構和光學特性的可控研究。

【參考文獻】

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1 張燕君;金培俊;付興虎;張芳草;侯姣茹;徐金睿;;基于SFLA-LSSVM算法的多峰Brillouin散射譜的特征提取[J];中國激光;2018年01期

2 高巖濤;賈偉樂;王龍;汪林望;;超軟贗勢密度泛函分子動力學計算中的若干優(yōu)化算法[J];科研信息化技術與應用;2015年04期

3 吳木生;徐波;劉剛;歐陽楚英;;Cr和W摻雜的單層MoS_2電子結(jié)構的第一性原理研究[J];物理學報;2013年03期

4 陳軍,李鎖龍,高峰,徐強;Low-temperature catalytic preparation of multi-wall MoS_2 nanotubes[J];Science in China(Series B);2003年02期

5 上官文峰;太陽能光解水制氫的研究進展[J];無機化學學報;2001年05期

6 友清;;高分辨固體光譜學[J];激光與光電子學進展;1992年03期

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1 萬志龍;探尋光場熱真空態(tài)的有序算符內(nèi)的積分方法[D];中國科學技術大學;2016年

2 鄧久軍;氧化鐵光電極的改性及光電催化分解水性能研究[D];蘇州大學;2016年

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1 唐聰;Bi_2S_3納米半導體材料及薄膜的制備及其光催化性能研究[D];江蘇科技大學;2016年

2 劉培柱;某VASP應用計算集群系統(tǒng)的優(yōu)化[D];中國科學院大學(工程管理與信息技術學院);2013年

本文編號：2768548