碳基復(fù)合材料在氫/氧電極反應(yīng)中的應(yīng)用研究
發(fā)布時間:2021-10-06 21:07
不斷增長的能源需求和日益嚴峻的環(huán)境污染刺激了可再生能源轉(zhuǎn)化和存儲裝置的研究。開發(fā)用于氧還原反應(yīng)(ORR)、析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的高效且穩(wěn)定的催化劑是這些可再生能源技術(shù)(例如燃料電池和水分解)的核心。制備雙功能HER和OER催化劑可用于電化學(xué)水分解系統(tǒng)中,以取代貴金屬Pt作為陰極,和替代IrO2/RuO2作為陽極;而雙功能OER和ORR催化劑可用作可充電金屬-空氣電池的陰極。緩慢的ORR是燃料電池中的速控步驟,雖然Pt基復(fù)合物有效地催化了這一過程,然而貴金屬鉑的稀缺性、高成本和電化學(xué)不穩(wěn)定性嚴重阻礙了其大規(guī)模的商業(yè)應(yīng)用。作為ORR的逆反應(yīng),OER在能源存儲中起著重要作用,例如水分解產(chǎn)生氫氣。在酸性電解質(zhì)中最穩(wěn)定的金屬氧化物應(yīng)為氧化銥(IrO2)。降低其用量及提高IrO2的本征活性是其實際應(yīng)用中重點關(guān)注的問題。改善IrO2內(nèi)在活性的有效策略之一是減小納米粒子的尺寸,這可以使更多的銥原子暴露在表面上并增加不飽和表面銥原子。因此,本論文采用不同的合成方法將金屬活性中心...
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:134 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
CoP/NCNWs復(fù)合材料的制備過程[9]
第一章緒論6摻雜石墨烯負載單原子過渡金屬。微波加熱法可以使氧化石墨烯的還原、氮的摻雜以及金屬原子向石墨烯晶格中的摻入同時發(fā)生。此外,該合成工藝可最大程度地減少金屬的擴散和聚集,以確保石墨烯晶格中唯一的單金屬原子分散。電化學(xué)研究表明,石墨烯負載的Co原子可以作為高活性的電催化劑用于HER。而Mu等人[11]采用兩步法合成策略,獲得錨定氮摻雜碳上的單個鈷原子的金屬簇(Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C);赗u簇和單個鈷原子之間的協(xié)同作用,Ru@Co-SAs/N-C表現(xiàn)出優(yōu)異的HER電催化活性。具體地說,Ru@Co-SAs/N-C在1.0MKOH溶液中在10mAcm-2時僅需要7mV的過電勢,這比市售20wt%的Pt/C(40mV)催化劑要好得多。DFT計算進一步揭示了表面Ru納米團簇與Co-SAs/N-C之間的協(xié)同效應(yīng)對HER的氫吸附。圖1.2Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C電催化劑的合成原理圖[11]1.3.1.2鎳基催化劑
第一章緒論8圖1.3Ni/GD和Fe/GD的合成方法[16]1.3.2電催化氧電極反應(yīng)1.3.2.1鈷基催化劑具有豐富Co-N4活性位點的鈷基電催化劑被認為是有希望替代貴金屬材料的。然而,固有導(dǎo)電率低的含鈷催化劑在堿性溶液中容易被腐蝕。發(fā)現(xiàn)將雜原子摻雜到Co基復(fù)合物中或?qū)⑵湄撦d在合適的導(dǎo)電載體上可以改善ORR催化性能。例如,我們的小組[17]報道了Co原子被嵌入N摻雜的石墨烯中以獲得雙功能(OER和ORR)電催化活性。出色的電催化活性和穩(wěn)定性歸因于穩(wěn)定的Co-Nx部分與石墨烯載體之間的強相互作用。盡管N摻雜碳底物的催化活性位點有些爭議,
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Gold-iridium bifunctional electrocatalyst for oxygen reduction and oxygen evolution reactions[J]. Lizhi Yuan,Zhao Yan,Luhua Jiang,Erdong Wang,Suli Wang,Gongquan Sun. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
本文編號:3420746
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:134 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
CoP/NCNWs復(fù)合材料的制備過程[9]
第一章緒論6摻雜石墨烯負載單原子過渡金屬。微波加熱法可以使氧化石墨烯的還原、氮的摻雜以及金屬原子向石墨烯晶格中的摻入同時發(fā)生。此外,該合成工藝可最大程度地減少金屬的擴散和聚集,以確保石墨烯晶格中唯一的單金屬原子分散。電化學(xué)研究表明,石墨烯負載的Co原子可以作為高活性的電催化劑用于HER。而Mu等人[11]采用兩步法合成策略,獲得錨定氮摻雜碳上的單個鈷原子的金屬簇(Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C);赗u簇和單個鈷原子之間的協(xié)同作用,Ru@Co-SAs/N-C表現(xiàn)出優(yōu)異的HER電催化活性。具體地說,Ru@Co-SAs/N-C在1.0MKOH溶液中在10mAcm-2時僅需要7mV的過電勢,這比市售20wt%的Pt/C(40mV)催化劑要好得多。DFT計算進一步揭示了表面Ru納米團簇與Co-SAs/N-C之間的協(xié)同效應(yīng)對HER的氫吸附。圖1.2Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C電催化劑的合成原理圖[11]1.3.1.2鎳基催化劑
第一章緒論8圖1.3Ni/GD和Fe/GD的合成方法[16]1.3.2電催化氧電極反應(yīng)1.3.2.1鈷基催化劑具有豐富Co-N4活性位點的鈷基電催化劑被認為是有希望替代貴金屬材料的。然而,固有導(dǎo)電率低的含鈷催化劑在堿性溶液中容易被腐蝕。發(fā)現(xiàn)將雜原子摻雜到Co基復(fù)合物中或?qū)⑵湄撦d在合適的導(dǎo)電載體上可以改善ORR催化性能。例如,我們的小組[17]報道了Co原子被嵌入N摻雜的石墨烯中以獲得雙功能(OER和ORR)電催化活性。出色的電催化活性和穩(wěn)定性歸因于穩(wěn)定的Co-Nx部分與石墨烯載體之間的強相互作用。盡管N摻雜碳底物的催化活性位點有些爭議,
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Gold-iridium bifunctional electrocatalyst for oxygen reduction and oxygen evolution reactions[J]. Lizhi Yuan,Zhao Yan,Luhua Jiang,Erdong Wang,Suli Wang,Gongquan Sun. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
本文編號:3420746
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