固有孔高分子(PIMs)膜作為一類有機分子篩膜,兼具高分子膜易加工和無機膜高滲透通量的優(yōu)點,是目前最有希望應用于大規(guī)模碳捕集過程的膜材料之一。本論文以PIMs為研究對象,針對PIMs膜選擇性低的關鍵科學問題,采用簡便、通用的物理共混法制備雜化膜,提出了調(diào)控膜界面缺陷、界面自由體積和界面相互作用的策略,實現(xiàn)了CO_2/CH_4的高效分離;通過分析雜化膜界面多級結構,提出了界面參數(shù)對膜內(nèi)氣體傳遞行為的影響機制,進而建立了關聯(lián)填充劑結構參數(shù)、膜界面參數(shù)與膜分離性能的改進Maxwell模型,以期為高性能雜化膜規(guī)模化制備提供理論基礎和技術支持。主要研究結果如下:雜化膜界面缺陷調(diào)控及Maxwell模型:制備ZIF-67填充PIMs雜化膜,通過優(yōu)化制膜工藝改善界面相容性和界面缺陷;ZIF-67窗口尺寸3.4?,本征滲透通量為8000 Barrer,CO_2/CH_4選擇性為45;ZIF-67主要強化膜擴散機制,膜CO_2滲透通量達到5206 Barrer,CO_2/CH_4選擇性達到16.8,分離性能突破2008年Robeson upper bound,且能較好擬合Maxwell模型。雜化膜界面自由體積調(diào)控及一次改進Maxwell模型:制備ZIF-67空心微球填充PIMs雜化膜,通過調(diào)節(jié)空腔大小調(diào)控界面自由體積;ZIFs殼層發(fā)揮尺寸篩分功能,提高選擇性;中空結構提供額外的自由體積,提高通量;建立了關聯(lián)空腔尺寸與膜分離性能的一次改進Maxwell模型。實驗證明當空腔尺寸為275 nm,壁厚為55 nm,填充量為28 vol%時,膜CO_2滲透通量為7128 Barrer,CO_2/CH_4選擇性為16.4,膜滲透通量和選擇性同時提升且突破2008年Robeson upper bound,結果較好擬合一次改進Maxwell模型。雜化膜界面相互作用調(diào)控及二次改進Maxwell模型:制備不同粒徑ZIF-67納米顆粒填充PIMs雜化膜,通過調(diào)節(jié)顆粒尺寸調(diào)控界面相互作用位點數(shù)量;尺寸越小,與高分子基質(zhì)作用位點數(shù)量越多,界面相互作用越強,膜選擇性和抗老化能力提升;建立了關聯(lián)高分子鏈段僵化區(qū)、填充劑皮層堵塞區(qū)等界面結構參數(shù)與膜分離性能的二次改進Maxwell模型。實驗驗證ZIF-67尺寸為30 nm時,膜CO_2滲透通量為2805 Barrer,CO_2/CH_4選擇性為21.1,且120天后膜通量衰減僅為27%,結果較好擬合二次改進Maxwell模型。
【學位單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：TQ051.893
【部分圖文】：

背景捕集的意義與環(huán)境問題是 21 世紀人們廣泛關注的關鍵問題。近年來，由濃度升高使―溫室效應‖不斷增強，導致了一系列的全球問題，川消融和生態(tài)環(huán)境失衡等，引起社會各界的廣泛關注。據(jù)美國，自第二次工業(yè)革命以來，大氣中的 CO2含量持續(xù)上升并在 0 ppm（圖 1-1）�，F(xiàn)代社會工業(yè)的迅猛發(fā)展帶來化石能源（煤）的急劇消耗。據(jù)報道，僅 2014 年化石燃料的燃燒和水泥生2排放量高達 37 Gt。發(fā)展資源節(jié)約型和環(huán)境友好型的新型能源放量的根本手段之一，但這些技術受限于地理位置、生態(tài)環(huán)境在在未來一個世紀內(nèi)最主要的能源形式仍將是化石燃料。為降，各國均致力于來控制溫室氣體排放。2005 年簽訂的《京都將溫室氣體控制排放納入國際條約。2009 年簽訂的《聯(lián)合國》是繼《京都協(xié)定書》后又一具有劃時代意義的全球氣候協(xié)議

第 1 章 文獻綜述膜分離技術是以膜為分離介質(zhì)，以膜兩側壓力差為推動力，根率的差異實現(xiàn)分離的新型分離技術[4]。膜分離技術融合了速率種過程，可在常溫或較低溫度下操作，過程無相變，選擇性高，。膜分離技術可綜合利用氣體分子動力學尺寸、溶解性和反應適用于不同的分離場合和不同精度的分離要求。但受膜材料限術更適用于中小處理量的能源氣純化處理，對處理量較大且無體減排過程（如煙道氣脫碳）[5]尚不具備經(jīng)濟性，需進一步開低制造成本的膜材料[6]。分離技術概述

圖 1-3 網(wǎng)狀 PIMs 和鏈狀 PIMs 結構圖Figure 1-3 Structures of network PIMs and linear PIMs
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本文編號：2890864