石墨烯,一種由sp~2雜化形式的碳原子有序堆積成的六邊形無機納米片狀材料,是一種新型的無機碳材料。因其本身具有獨特的物理、化學(xué)以及機械性能,被廣泛應(yīng)用在各個科學(xué)領(lǐng)域。離子液體作為環(huán)境友好型的功能化物質(zhì)和良好的催化劑,并且擁有優(yōu)良的導(dǎo)電性,已經(jīng)成為目前的研究熱點。本工作將離子液體與功能化的石墨烯復(fù)合制備出兼具兩者優(yōu)良性能的復(fù)合納米材料。之后探究了合成的羧基功能化石墨烯離子液體復(fù)合物在電化學(xué)識別亞硝酸根中的活性位點。接著又使用乙二醇(EG)為共還原劑,采用一種簡單的,環(huán)境友好型的合成方法,合成了一系列不同負(fù)載量的金納米粒子/石墨烯復(fù)合物用來檢測對乙酰氨基酚。本文章的主要研究如下:1、在傳統(tǒng)的氧化石墨烯合成方法之上加以改進(jìn),我們通過控制最初向反應(yīng)體系內(nèi)加入水的量,制備出不同氧化程度的氧化石墨烯GO-n(V_水:V_(濃硫酸)=n:10在反應(yīng)中)。在強堿性的條件下,使用溴乙酸為修飾劑,制得羧基功能化的氧化石墨烯GO-n-COOH。隨后,使用氫氧化1-乙基-3-甲基咪唑在室溫下與GO-n-COOH充分?jǐn)嚢?從而將([C_2mim]~+)成功固定到GO-n-COOH上,形成一系列的GO-n-COO[C_2mim]。最后,使用葡萄糖對GO-n-COO[C_2mim]進(jìn)行還原,制備出了RGO-n-COO[C_2mim]。在這之后,我們通過傅里葉變換紅外拉曼光譜、拉曼光譜、X-射線衍射、X-射線光電子能譜等表征手段證明我們對石墨烯成功的進(jìn)行了羧基功能化修飾,并且將[C_2mim]~+固定到了羧基化石墨烯表面。結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)n為2時,[C_2mim]~+的含量最高,約為24.34%。2、基于所制備的RGO-n-COO[C_2mim]和RGO-n-COOH復(fù)合材料,我們將之用于電化學(xué)傳感來識別NO_2~-,測試結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著最初加入水的量的不同,RGO-n-COO[C_2mim]的電化學(xué)性能有很明顯的區(qū)別。當(dāng)n為2時,所對應(yīng)RGO-2-COO[C_2mim]的所有電化學(xué)性能最佳,最低檢測電勢為0.82V,氧化峰電流密度可達(dá)4.68mA cm~(-2)。另外,研究還發(fā)現(xiàn),用RGO-n-COOH修飾的電極對NO_2~-幾乎沒有響應(yīng),而RGO-n-COO[C_2mim]修飾電極對NO_2~-卻具有明顯的響應(yīng),所以得出[C_2mim]~+在反應(yīng)過程中起到關(guān)鍵作用,是復(fù)合材料的活性位點這一結(jié)論。為了證明這一結(jié)論,我們使用紫外吸收光譜研究了[C_2mim]~+與NO_2~-的相互作用,從而證明了[C_2mim]~+與NO_2~-具有強烈的偶合作用,這也揭示了RGO-n-COO[C_2mim]對NO_2~-具有高靈敏響應(yīng)的原因。同時,我們通過計算得到的RGO-n-COO[C_2mim]的相對電化學(xué)活性表面積幾乎相同,約為21。而且計算出,每種復(fù)合物上每個[C_2mim]~+離子也幾乎貢獻(xiàn)有相同的電容均約為1×10~(-15)μF。3、以EG作為共還原劑,采用簡單且環(huán)保的合成方法,同時還原HAuCl_4和GO。通過控制金前驅(qū)物的量來制備出不同負(fù)載量的金納米粒子石墨烯復(fù)合材料,用來檢測對乙酰氨基酚。檢測結(jié)果顯示,所制備的復(fù)合材料具有很好的電催化活性,當(dāng)金的負(fù)載量大約為16.87%時,電催化活性最高,同時我們也計算出了在該電化學(xué)反應(yīng)過程中參與反應(yīng)的電子轉(zhuǎn)移數(shù)和質(zhì)子數(shù)均為1。由于金納米粒子和石墨烯的協(xié)同效應(yīng),使得所制備的納米復(fù)合材料兼具金納米粒子和石墨烯的優(yōu)良性能,導(dǎo)電性好,表面積大,催化活性高等優(yōu)點,同時在電化學(xué)測量過程中表現(xiàn)出高靈敏度(686μA mM~(-1)),低檢測極限(0.058μM)以及低的檢測電勢(0.4V)等優(yōu)越的電化學(xué)特性。
【學(xué)位單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ127.11
【部分圖文】：

還原氧化石墨烯的表面改性及其電化學(xué)識別 們可以看出，隨著向初始體系中加入水的量增加，所制得材料的氧化程度逐漸升高，具體表現(xiàn)為隨著加入水的體積的增加，RGO-n-COO[C2mim]和 GO-n 中碳百分含量逐漸降低，而氧百分含量逐漸升高，表明所制備復(fù)合材料氧化程度的逐漸增加。這與 XPS 測定的結(jié)果相吻合。(A) (B) (C)(D)

第二章 RGO-n-COO[C2mim]的制備及其表征的增加，所制得的不同氧化程度的石墨烯呈現(xiàn)出不一樣的顏色，顏色明，我們成功制備了氧化程度不一樣的 GO。我們還對加入更多體積 進(jìn)行了研究，當(dāng)加入水的含量大于 12ml 時，所合成的 GO 在相同條漸加深，說明當(dāng)加入的水含量過多時，所制得的 GO 的氧化程度逐漸隨后工作的進(jìn)行，所以我們不再討論。

圖 3-1 RGO-n-COO[C2mim]電化學(xué)識別 NO2-機理圖 [emim]OH 的制備參照第二章的 2.2.3 小節(jié)不同氧化程度的石墨烯的制備參照第二章的 2.2.4 小節(jié)的詳細(xì)步驟。羧基化石墨烯及羧基化還原石墨烯的制備完全參照第二章的 2.2.5 小節(jié)。RGO-2-COO[C2mim]的制備也是參照第二章 2.2.6 小節(jié)2.4 磷酸緩沖溶液的配置配置 0.1mol/L 的磷酸緩沖溶液(PBS),具體步驟為：先配置好 0.1M 的磷酸二氫鈉1M 的磷酸氫二鈉，然后調(diào)控配置 pH 等于 2、3、4、5、6 等一系列不同 pH 的緩沖。所用水均為煮沸過的蒸餾水，切記使用之前持續(xù)通 N2二十分鐘，盡可能保證實系處于無氧的環(huán)境中。2.5 復(fù)合物材料修飾電極的制備
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本文編號：2878231