長期使用石油等化石燃料已經(jīng)造成了嚴重的環(huán)境污染,開發(fā)清潔、可持續(xù)的能源系統(tǒng)成為了許多學者關(guān)注的熱點。乙醇、甲醇、乙二醇、甘油等一些含有氫元素的有機小分子因具有能量密度高、成本低、儲存方便等優(yōu)點,可以成為石油燃料的替代品。在這些小分子中,乙醇具有能量密度高(8.0 kWh·g-1)、無污染、可再生等特點,是一種很有前途的石油替代品。乙醇燃料電池通過乙醇氧化反應來提供能量,而乙醇在氧化過程中會產(chǎn)生乙酸、一氧化碳、乙醛等中間活性物質(zhì),使得EOR反應動力學過程非常緩慢,所以EOR的催化劑需要較強的催化性能使乙醇分子中C-C鍵斷裂。中空半球碳(hollow carbon hemispheres)因具有獨特開放的三維通道、大量的微孔和中孔、較高的電化學活性表面積等特點,是一種常被用作催化劑載體的碳材料。此外,氮摻雜的碳材料常常表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性,因為摻雜富含電子的氮可以改變碳材料的表面結(jié)構(gòu)、提供更多金屬粒子沉積的活性位點。本文是以正硅酸乙酯(TEOS)、瀝青為原料成功合成了一種具有獨特三維結(jié)構(gòu)的中空半球碳,然后將其用作鉑錫金屬催化劑的載體。此外,我們在原有的中空半球碳的制備基礎上進行氮摻雜,通過氮源的加入量控制氮的摻雜量,從而實現(xiàn)對金屬納米粒子的大小及分布進行微觀調(diào)控。在酸性介質(zhì)中研究所有合成的催化劑對乙醇氧化的催化活性,結(jié)果表明當中空半球碳作為催化劑載體時,催化劑PtSn/HCH的催化活性明顯高于碳黑作為載體的催化劑PtSn/C的催化活性,在相同的測試條件下,PtSn/HCH的峰值電流比PtSn/C大100mA·mgPt-1,其穩(wěn)態(tài)電流密度大約是PtSn/C的3倍;當在中空半球碳載體合成過程中加入氮源量為碳源量的一半時,氮的摻雜量達到最大,其負載PtSn后的PtSn/HCH-N0.5催化劑具有很強的催化活性,在1M乙醇溶液中,其峰值電流為430 mA·mgPt-1、穩(wěn)態(tài)電流為77 mA·mgPt-1,分別是PtSn/C催化劑的3倍、20倍。
【學位單位】：天津工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;TM911.4
【部分圖文】：

燃料電池是由正負兩個電極和電解質(zhì)膜組成，電解質(zhì)膜的作用是將兩個電極分開??并允許離子通過的隔膜；ＤＥＦＣ的結(jié)構(gòu)還包括導入空氣和乙醇的外裝系統(tǒng)，其原??理如圖１－１所示。??ｅ－?Ｑ??Ｉ?￣１??Ｃ＾ＯＨ?Ｉ?￣ｎ￣?Ｉ?〇；??—Ｉ?丨一??＜——?——＞?—??￣ＣＯ；?｜?ｌｌｌｌ?ｈ２ｏ?■－??釀電解成膜陰極??圖１－１乙醇燃料電池原理圖??Ｆｉｇ．?１－１．?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｅｔｈａｎｏｌ?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ．??乙醇燃料電池的正負兩極本身不含活性物質(zhì)，它只作為一個催化轉(zhuǎn)換的元??件。燃料電池正式工作時，兩電極的作用是催化與傳輸電子，乙醇和氧化劑由外??部供給，電池的陽極和陰極上分別發(fā)生電催化氧化和還原反應ｐ（）］。原則上只要乙??醇不斷的輸入，（：〇２和出〇不斷的排除，乙醇燃料電池就可以連續(xù)地發(fā)電。在??酸性電介質(zhì)中，氧氣發(fā)生還原反應生成水，產(chǎn)物主要是Ｃ〇２、電子、質(zhì)子；在堿??性介質(zhì)中，氧氣與水反應還原生成氫氧根離子，生成ｃｏ３＼?Ｈ２０、電子［３｜］。反應??式如下：??４??

天津工業(yè)大學碩士學位論文???２所示。研宄表明他們所合成的ＰｄＡｇ納米粒子分布均勻，在ＫＯＨ堿性條件下，??甲醇和乙醇都有很強的電催化性能和穩(wěn)定性，最大電流密度分別達６３０、丨６０１??Ａ?ｎｉｇｐ／１；反應２０００ｓ后的穩(wěn)態(tài)電流分別達１５０、４００?ｍＡ’ｍｇｐ，。??

在研宄的熱點之一。??Ｍａｉｙａｌａｇａｎ１’４】等利用硼氧化鈉為還原劑制備／Ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｆｉｂｅｒｓ?（ＣＮＦ）負??載鈀鎳納米顆粒的催化劑，如圖１－４所示。該實驗將Ｐｄ、Ｎｉ顆粒均勻分散在納??米碳纖維的表面，金屬粒子的平均粒徑為４ｎｍ。對乙醇氧化的電催化活性進行了??測定，與Ｐｄ／Ｃ相比，Ｐｄ－Ｎｉ／ＣＮＦ起始電位降低了?２００ｍＶ，峰值電流密度比Ｐｄ／Ｃ??的高出四倍。這說明碳纖維也是一種很好的催化劑載體材料。??ｉＨｉ??Ｔ＇；?＿?．；．／■Ｖｉ＇；?Ａ?：＇７＾??圖１－４?（ａ）?Ｐｄ／Ｃ，?（ｂ）?Ｐｄ－Ｎｉ／ＣＮＦ的掃描電子顯微鏡圖??Ｆｉｇ．?１－４．?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?（ａ）?Ｐｄ／Ｃ，?（ｂ）?Ｐｄ－Ｎｉ／ＣＮＦ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??１０??
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本文編號：2852884