伴隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,對(duì)能源的需求快速增加,過(guò)度使用化石能源導(dǎo)致嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題,尋求高效,可持續(xù),清潔的能源迫在眉睫。氫是作為一種理想的可再生能源,電催化分解水作為制備高純氫氣方法之一,被認(rèn)為很有前景的新能源技術(shù),由陰極析氫(HER)和陽(yáng)極析氧(OER)兩個(gè)半反應(yīng)組成。然而傳統(tǒng)的電分解水反應(yīng)過(guò)程中需要較高過(guò)電位才能發(fā)生反應(yīng),導(dǎo)致消耗較大能源,因此需要尋找合適的催化劑降低反應(yīng)過(guò)程中能源消耗。目前催化效率最高的催化劑是貴金屬催化劑,如,Pt,Ru O_2,Ir O_2等,但由于儲(chǔ)量少、價(jià)格昂貴,無(wú)法進(jìn)一步滿足工業(yè)生產(chǎn)的需要。因此,尋求一種儲(chǔ)量豐富,價(jià)格低廉,環(huán)境友好可替代貴金屬催化劑的催化材料成為各國(guó)研究的熱點(diǎn)。鎳基合金作為最有前途的可替代材料,通常在堿性電解質(zhì)中被用作高活性和低成本的電催化劑材料。本文擬在低共熔型離子液體ethaline中通過(guò)電沉積方法設(shè)計(jì)制備高活性的鎳基合金電解水催化材料。具體內(nèi)容包括以下三個(gè)方面:(1)通過(guò)電沉積技術(shù)一步法制備納米多孔片狀鎳銅合金用于電解水催化析氫性能研究;(2)根據(jù)鎳銅合金材料催化析氫性能上的不足,通過(guò)進(jìn)一步優(yōu)化催化性能,電沉積制備出納米多孔鎳鉬合金微球電極材料用于雙功能電解水催化劑;(3)通過(guò)簡(jiǎn)單的電沉積制備三維骨架納米多孔無(wú)定形鎳鐵硫催化析氧材料,并與鎳鉬合金材料組裝成電解水裝置,用于高效催化電解水。(1)銅基體上電沉積制備納米多孔片狀鎳銅合金電極材料,在堿性溶液中表現(xiàn)出較好的催化性能,具有較小的Tafel斜率為57.2 m V/dec,低的起始電位-48 m V(vs.RHE),在10 m A cm~(-2)和20 m A cm~(-2)時(shí),對(duì)應(yīng)的過(guò)電位只有-128 m V和-150m V。但不足之處是經(jīng)過(guò)10000 s催化析氫穩(wěn)定性測(cè)試衰減36%。(2)銅基體上電沉積制備納米多孔鎳鉬合金微球在1.0 M KOH溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化析氫和催化析氧性能,Tafel分別為49 m V和108 m V(vs.RHE),在20 m A cm~(-2)對(duì)應(yīng)的過(guò)電位分別為-63 m V和335 m V(vs.RHE)。組裝成的雙電極體系,驅(qū)動(dòng)10 m A cm~(-2)只需要電壓1.59 V,經(jīng)過(guò)110 h長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性測(cè)試無(wú)明顯衰減。(3)制備自支撐三維骨架納米多孔無(wú)定形鎳鐵硫催化析氧材料,100 m A cm~(-2)和500 m A cm~(-2)需要的過(guò)電位只有260 m V和285 m V,超過(guò)貴金屬Ru O_2催化劑。與鎳鉬合金組成的雙電極體系,在1.0 M KOH溶液中,1.52 V和1.79 V可以響應(yīng)10 m A cm~(-2)和100 m A cm~(-2)電流密度。在30 wt%KOH溶液中,達(dá)到100 m A cm~(-2)僅需要1.69 V,經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性測(cè)試220 h活性依然良好。
【學(xué)位單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ426;TQ116.2
【部分圖文】：

理工大學(xué)碩士學(xué)位論文法，輻射合成法，爆炸法，模版法，非晶晶化法，化學(xué)組裝法，沉淀法，脫化法，水熱合成法，電解法等。下面介紹幾種常用的制備方法。蒸發(fā)冷凝法：在惰性氣氛下，利用真空蒸發(fā)，電阻加熱，電弧高頻感應(yīng)加熱光照射，電子束照射等方法將原料氣化成氣態(tài)分子，氣態(tài)原子或者電離成離態(tài)，然后通過(guò)低壓區(qū)，使其在基體表面沉積得到具有某種特殊功能的納米微粒種方法首先由Gleiter[18]在1984年首次提出，并成功制備出納米級(jí)別的金屬 F、Pd、Au 等材料。但在制備氮化物，磷化物，氧化物等熔點(diǎn)高的物質(zhì)時(shí)仍然局限性。經(jīng)過(guò)幾十年的發(fā)展這種方法制備出來(lái)的材料得到廣泛的應(yīng)用，Kon報(bào)道了一種直徑只有 60 nm 的 ZnO 納米線，如圖 1.1 所示，在室溫下，可以到高達(dá)約 3.27 eV 的強(qiáng)紫外光發(fā)射，具有很好的紫外吸收的特性。

圖 1.2 電解水反應(yīng)裝置示意圖及反應(yīng)分子式。目前催化活性較好的主要是貴金屬催化劑，由于催化析氫和催化析氧反應(yīng)不同，貴金屬的催化活性也不同。公認(rèn)的貴金屬催化析氫催化劑主要是鉑（Pt）[3以及其合金組成的催化劑，公認(rèn)的貴金屬催化析氧催化劑組要是氧化釔（IrO2）和氧化釕（RuO2）[37]。但由于貴金屬在地球上因?yàn)閮?chǔ)量有限，價(jià)格高等原因而導(dǎo)致對(duì)貴金屬的使用只能建立在理想的狀態(tài)，因此需要開(kāi)發(fā)可以替代貴金屬的催化材料。目前研究的熱點(diǎn)主要是圍繞過(guò)渡金屬展開(kāi)的一系列研究，因?yàn)檫^(guò)渡金屬在地球上儲(chǔ)量豐富，價(jià)格低，可以循環(huán)使用不會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染等優(yōu)點(diǎn)。

圖 1.2 電解水反應(yīng)裝置示意圖及反應(yīng)分子式。目前催化活性較好的主要是貴金屬催化劑，由于催化析氫和催化析氧反，貴金屬的催化活性也不同。公認(rèn)的貴金屬催化析氫催化劑主要是鉑（Pt）及其合金組成的催化劑，公認(rèn)的貴金屬催化析氧催化劑組要是氧化釔（IrO2化釕（RuO2）[37]。但由于貴金屬在地球上因?yàn)閮?chǔ)量有限，價(jià)格高等原因而貴金屬的使用只能建立在理想的狀態(tài)，因此需要開(kāi)發(fā)可以替代貴金屬的催。目前研究的熱點(diǎn)主要是圍繞過(guò)渡金屬展開(kāi)的一系列研究，因?yàn)檫^(guò)渡金屬上儲(chǔ)量豐富，價(jià)格低，可以循環(huán)使用不會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染等優(yōu)點(diǎn)。

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

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本文編號(hào)：2828902