氫氣作為可持續(xù)發(fā)展的清潔能源得到人們的廣泛關注。多相光催化劑用于分解甲酸制氫可獲得清潔燃料,具有重要的現(xiàn)實意義。本論文研究了甲酸催化分解制氫二氧化鈦基復合型光催化劑。借助X射線光電子能譜(XRD),掃描電鏡(SEM),高分辨透射電鏡(HRTEM)等表征手段,探究了光催化劑結(jié)構(gòu)與催化反應性能之間的關系。主要研究結(jié)果如下:(1)采用溶膠-凝膠法,通過在H2//CO2混合氣體的焙燒條件下處理摻雜金和鑭的二氧化鈦前驅(qū)體,制備了一種具有高催化活性的Au-La2O3/TiO2(ALT)催化劑。表征結(jié)果表明,具有較小納米尺寸的金顆粒鑲嵌在均勻的復合體中,在鑭和金共摻雜的催化劑組分之間產(chǎn)生了強相互作用,從而得到一種合適的帶隙結(jié)構(gòu),并拓寬了光催化劑對可見光的吸收范圍。同時,催化劑表面La2O2CO3的形成能有效調(diào)節(jié)其酸堿度,促進甲酸HCOO-中C-H鍵的斷裂,有利于H2和CO2的生成和釋放。較大的比表面和介孔結(jié)構(gòu)為催化劑吸收反應分子提供更多的活性位點,從而提高光催化活性。有了以上這些優(yōu)點,在H2/CO2焙燒得到的ALT光催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,在可見光條件下產(chǎn)氫速率可達178.4 μmol·gcat-1·h-1,分別是同樣條件下在H2,CO2和N2焙燒得到催化劑的1.3,1.9和2.6倍。(2)利用還原氧化石墨烯具有良好的電荷傳輸性能制備了類三明治多層結(jié)構(gòu)的石墨烯摻鑭二氧化鈦光催化劑。La2O3/TiO2-rGO(LTG)拓寬了可見光的吸收效率,與TiO2,La2O3/TiO2和TiO2-rGO相比具有更好的電子-空穴分離能力,在可見光下催化甲酸制氫速率得到了明顯增加,經(jīng)過90 h長周期連續(xù)反應考察,催化分解甲酸制氫的速率仍保持在約1150μmol·gcat-1·h-1不變。表征結(jié)果表明,三明治結(jié)構(gòu)中石墨烯與二氧化鈦和氧化鑭之間的強相互作用促進了光生電子的轉(zhuǎn)移,抑制了載流子的復合。
【學位單位】：廈門大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;TQ116.2
【部分圖文】：

原子和相鄰的碳原子之間形成0鍵，每一個碳原子都有一個不成鍵的電子，它們逡逑構(gòu)成７１鍵，這種鍵合方式造就了石墨烯獨特的化學和物理性質(zhì)。石墨烯只有一個逡逑原子的厚度，是當前最為理想的二維材料。石墨烯的結(jié)構(gòu)如圖１．５所示，因其獨逡逑特的二維結(jié)構(gòu)，被認為是其他類型石墨材料的基本構(gòu)成單元［５２］，如富勒烯，單層逡逑或者多層一維結(jié)構(gòu)，碳納米管，或堆疊成三維結(jié)構(gòu)等。逡逑Ｖ邐＂Ｖ邋Ｖ邐一丫一ｒ；丫、，丫、入ｙ、＇．－，、一．？．一逡逑＾邋％邋ｐ逡逑？邐

本文編號：2829086