隨著化石燃料的日益枯竭以及其燃燒過程中所帶來的環(huán)境污染問題,新能源的開發(fā)和利用刻不容緩。氫能作為新能源的一種,由于具有燃燒熱值高,對環(huán)境無污染等優(yōu)點(diǎn),越來越受到人們的重視。微波放電等離子體重整乙醇制氫是近十多年來發(fā)展起來的新型制氫技術(shù),由于該技術(shù)等離子體密度高,氫氣產(chǎn)量大,反應(yīng)條件溫和等優(yōu)點(diǎn)受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。然而,針對直接耦合式微波氣相放電反應(yīng)裝置結(jié)構(gòu)復(fù)雜,操作繁瑣;同時(shí),同軸電纜式微波液相放電無法在高功率下維持穩(wěn)定放電的問題,本研究設(shè)計(jì)了一種直接耦合式的微波液相放電反應(yīng)器,并成功實(shí)現(xiàn)了放電。反應(yīng)器兼具微波氣相放電和液相放電的雙重優(yōu)點(diǎn),既能夠進(jìn)行微波大功率輸出,達(dá)到大容量產(chǎn)氫的目的,同時(shí)裝置結(jié)構(gòu)相對簡單。在此基礎(chǔ)上分別對微波匹配特性、放電特性、制氫效果、懸浮電極對制氫的影響及制氫機(jī)理五個(gè)方面進(jìn)行了研究,所得主要結(jié)論如下:1.微波放電反應(yīng)器匹配特性研究方面:利用網(wǎng)絡(luò)分析儀考察了液體性質(zhì)及電極位置對駐波比的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,電極尖端在諧振腔中的相對位置以及不同的乙醇體積分?jǐn)?shù)及水溫條件下對駐波比均產(chǎn)生顯著影響,理論上證明了,在不同放電環(huán)境下需要重新調(diào)節(jié)傳輸線匹配,使之達(dá)到最大效率的能量輸出。2.微波液相放電特性方面:利用高速攝像機(jī)對放電過程中等離子體的行為進(jìn)行了觀測,觀測結(jié)果表明,等離子體產(chǎn)生于電極表面的氣泡內(nèi),放電的瞬態(tài)演變時(shí)間尺度在～10~0 s量級。同時(shí),利用發(fā)射光譜法對等離子體中C_2的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度以及H原子Balmer系中H_α和H_β譜線的線型進(jìn)行了研究,研究結(jié)果表明,等離子體中C_2轉(zhuǎn)動(dòng)溫度達(dá)到幾千開爾文的量級;轉(zhuǎn)動(dòng)溫度隨微波功率的增加而增加,隨乙醇體積分?jǐn)?shù)的增加出現(xiàn)先升高而后降低的趨勢,當(dāng)乙醇體積分?jǐn)?shù)為70%時(shí),達(dá)到最大值,隨反應(yīng)器內(nèi)部壓強(qiáng)的變化并不顯著。H原子發(fā)射光譜譜線的輪廓在理論上更接近Gaussian線型,且H_α,H_β譜線的線寬依次減小并符合多普勒展寬規(guī)律,說明微波液相放電多普勒效應(yīng)顯著,即熱效應(yīng)顯著。3.微波乙醇中放電制氫特性研究方面:通過對反應(yīng)器參數(shù)和溶液參數(shù)優(yōu)化分析發(fā)現(xiàn),乙醇和水之間存在最佳配比,當(dāng)乙醇體積分?jǐn)?shù)為70%左右,氫氣產(chǎn)量和總產(chǎn)氣量均達(dá)到最大值;產(chǎn)生的混合氣體中,氫氣和一氧化碳為主要的氣相產(chǎn)物,兩者的體積占比遠(yuǎn)高于其他氣相產(chǎn)物,達(dá)到81.5～84.7%;提高微波功率可以適當(dāng)?shù)靥岣邭錃庠诨旌蠚怏w中的百分含量,當(dāng)微波功率從900W增加到1500W時(shí),氫氣的體積百分含量從54.4%增加到58.1%;在最佳的反應(yīng)條件下,氫氣產(chǎn)量,氫氣體積百分含量及產(chǎn)氫能量效率分別達(dá)到13.53 NL/min,58.1%和48.33 g(H_2)/kWh。4.添加懸浮電極增強(qiáng)制氫方面:懸浮電極的添加可以增加氣泡在等離子體區(qū)域的停留時(shí)間,使得氣泡被擊穿的幾率增加,進(jìn)而可以提高氫氣產(chǎn)量。懸浮電極與電極尖端的相對距離以及懸浮電極尺寸均會(huì)對氣泡的逃逸產(chǎn)生影響,進(jìn)而影響氫氣產(chǎn)量,而懸浮電極種類對氫氣產(chǎn)量沒有顯著影響。5.制氫機(jī)理分析方面:微波在乙醇水溶液中放電產(chǎn)生的中間活性粒子主要有·OH、·C_2、·CH_2、·CH、·C、·H;產(chǎn)生的主要?dú)庀喈a(chǎn)物有氫氣,甲烷,乙炔,一氧化碳,乙烯及二氧化碳;中間活性粒子及氣相產(chǎn)物所對應(yīng)的光譜及質(zhì)譜響應(yīng)值均隨乙醇體積分?jǐn)?shù)的變化而顯著變化。通過對中間產(chǎn)物以及氣相產(chǎn)物之間的關(guān)聯(lián)性分析推測,氫氣的產(chǎn)生路徑主要為.H之間的二聚反應(yīng)以及CH_2O的直接裂解。
【學(xué)位單位】：大連海事大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ116.2
【部分圖文】：

而像重?zé)N、汽油、柴油等均來自不是理想的原料來源，而乙醇可以通過生物較高的氫碳比，常溫下為液體，運(yùn)輸存儲(chǔ)效率［１３］，可替代或者部分替代化石原料［１４］，。此外，等離子體重整制氫除了用于燃料電雜少量氫氣也可以提高自身的燃燒效率，而本身的能耗［５，１３］。因此，就以上涉及的問題和整乙醇制氫的研宄現(xiàn)狀做出了總結(jié)。逡逑等離子體重整乙醇制氫現(xiàn)狀逡逑等離子體制氫的方法主要有：電暈放電制氫質(zhì)阻擋放電制氫、微波放電制氫等。表１．１總重整乙醇制氫的相關(guān)參數(shù)。逡逑Ａｉｒ

逑Ｃｈｅｒｎｙａｋ邋ＶＹ邋［１５］等人利用氣液混相放電（ｄｉｓｃｈａｒｇｅ邋ｉｎ邋ａ邋ｇａｓ邋ｃｈａｎｎｅｌ邋ｗｉｔｈ邋ｌｉｑｕｉｄ逡逑ｗａｌｌ，ＤＧＣＬＷ）重整乙醇水溶液制氫，反應(yīng)器如圖１．１所示，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通逡逑過放電可以將乙醇分子以及水分子有效分解，產(chǎn)生的混合氣中１１２和Ｃ０為主要產(chǎn)逡逑物，同時(shí)還有少量的ＣＨ４，邋Ｃ２Ｈ２，邋Ｃ２Ｈ４和Ｃ２Ｈ６。Ｈ２產(chǎn)量隨微波功率的增加而增加，逡逑當(dāng)乙醇和水的摩爾配比為１：１時(shí)，Ｈ２產(chǎn)量最高，而且，模擬氣體產(chǎn)物路徑結(jié)果與逡逑實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。逡逑．＾邋Ｉ邋ＩＩ逡逑；邋Ｉ邋Ｉ邋４邐？邋－邋ｒ邐ｉｏ逡逑■卜１邐，３「Ｉ：１逡逑＿邐丨備邋ｊ＇Ｊ——]P、逡逑0逡逑圖１．２輝光放電反應(yīng)器逡逑Ｆｉｇ．邋１．２邋Ｓｃｈｅｍｅ邋ｏｆ邋ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔ邋ｆｌｏｗ邋ｃｈａｒｔ邋ａｓ邋ｒｅｐｏｒｔｅｄ邋ｂｙ邋Ｙａｎ邋Ｚ［１７＾逡逑ＹａｎＺ等人［１７］利用輝光放電重整乙醇溶液制氫，實(shí)驗(yàn)流程圖如圖１．２所示。實(shí)逡逑驗(yàn)結(jié)果表明，陰極的氫氣產(chǎn)量要高于陽極１０．２倍，陰極的最低制氫能耗為５＿１２邋ｋＪ／Ｌ，逡逑低于陽極１２．６倍；在電壓為１０００邋Ｖ條件下，陰極產(chǎn)氫濃度維持在８０％。氫氣產(chǎn)量逡逑隨電壓的增加而增大

Ｃａｐｉｌｌａｒｙ邋ａｃｔｉｏｎ逡逑＿逡逑圖１．３邋ＬＥＰ放電反應(yīng)器逡逑Ｆｉｇ．邋１．３邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｍａｇｅ邋ｏｆ邋ｎｏｖｅｌ邋ｒｅｆｏｒｍｅｒ邋ｗｉｔｈ邋ＬＥＰ邋ｄｉｓｃｈａｒｇｅ邋ｕｓｅｄ邋ｂｙ邋Ｓｅｋｉｎｅ邋Ｙ［１８］邋ｅｔ邋ａｌ逡逑Ｄｕ邋Ｃ等人％在常壓室溫條件下，利用滑動(dòng)弧放電蒸汽氧化重整乙醇制氧，氣逡逑體產(chǎn)物包括ＣＯ，邋Ｈ２，邋Ｃ２Ｈ２，Ｃ２Ｈ４，邋ＣＨ４和Ｃ0２，其中ＣＯ和Ｈ２是主要的氣體產(chǎn)逡逑物。該反應(yīng)器的優(yōu)點(diǎn)為，無論是直流還是交流供電，在所選載氣種類為Ｎ２，邋０２，逡逑Ａｒ，ＣＨ４，邋Ｈ２Ｓ條件下，均能產(chǎn)生等離子體。等離子體的參數(shù)特性隨載氣變化而變逡逑化。同時(shí)，等離子體具有高的電子密度Ｎｅ＞１０１４ｃｍ＿３和電場強(qiáng)度（大于１０４Ｖ／ｍ）。逡逑伴隨著漩渦式進(jìn)氣，雖然在反應(yīng)器內(nèi)壁有微量的碳沉積，但等離子體仍表現(xiàn)出良逡逑好的穩(wěn)定性和安全性。逡逑，而」．．．．．．．—…逡逑ｗａｔｅｒ邐卿yU欲＾＃邋＾邐？逡逑Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒｓ邐邐邐逡逑Ａｉｒ邐邐－ｙ邐邐Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈ邋Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ邋ＮＤＩＲ－ＴＣＤ逡逑…．１．ｒ邋？￣－ｎ邐Ｇａｓ邋ａｎａｌｙｓｉｓ逡逑Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒｓ邐邐：邐＾邐逡逑Ｐｌａｓｍａ邋ｒｅａｃｔｏｒ逡逑Ｉ邐Ｉ邋＞邋＾ｂＭＢＭｉｉｉｉｉｉｉｉｍｎｉｉｉｉｉｉｎｉＰｉｉｗｉｍ邋１１１１■■＿＿ｉ１１１１１１１＿１１１１１１１ｗｍｐｉｔ邋

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