本文選題：可見光催化劑 + Zn_3In_2S_6�。� 參考：《淮北師范大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：在溫和的條件下選擇性氧化芳香醇生成芳香醛,在工業(yè)上有很好的應(yīng)用前景。在這里,我們將光催化劑和熱催化劑結(jié)合起來成功的制備出一種新型的光熱耦合催化劑——球狀分級結(jié)構(gòu)Zn_3In_2S_6@ZnO。催化劑分別用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜分析(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、紫外可見漫反射光譜(DRS)和BET吸附脫附分析等進行物理化學(xué)性質(zhì)表征。光熱催化劑Zn_3In_2S_6@10%ZnO是通過有機溶劑沉淀法制備出來。在可見光照射下,相對于純ZnO和Zn_3In_2S_6,Zn_3In_2S_6@10%ZnO具有最出色的催化活性。提高的催化活性主要是歸功于光催化和低溫?zé)岽呋鸟詈献饔�。催化劑Zn_3In_2S_6@ZnO自身的穩(wěn)定性和能夠吸收更寬的光譜的特性使其有非常廣闊的應(yīng)用前景。光催化和熱催化的耦合作用是通過電化學(xué)實驗和固體熒光特性檢測以及一系列的控制實驗證明。根據(jù)實驗結(jié)果分析,我們提出了一個可能的反應(yīng)機理,即作為熱催化劑的ZnO可以弱化芳香醇上將被脫去H原子之間的鍵能,而通過光催化反應(yīng)生成的超氧自由基(.O2-)更加易于脫去H原子而生成H_2O,達(dá)到生成相應(yīng)的芳香醛的目的。這個研究證明了一個結(jié)合光催化劑和熱催化劑的催化劑進行選擇性氧化芳香醇生成芳香醛的可行方法,對于光催化有機合成有十分深遠(yuǎn)的意義。與此同時,光催化氧化芳香醇,選擇性生成芳香醛的反應(yīng)體系在隔絕空氣的條件下進行時,我們發(fā)現(xiàn)在生成芳香醛的同時還會產(chǎn)生氫氣。這個反應(yīng)更有意義的地方是在于不僅可以制備清潔的能源氫氣和重要精細(xì)化學(xué)品的中間體芳香醛,而且還可以充分利用光生電子空穴對,而不造成能量的流失。同樣是以Zn_3In_2S_6作為主體催化劑,用光還原法負(fù)載Pt,生成Pt/Zn_3In_2S_6,在可見光照射下,光催化劑Pt/Zn_3In_2S_6的活性相對于Zn_3In_2S_6的活性有很大的提高,催化劑Zn_3In_2S_6和Pt/Zn_3In_2S_6分別用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜分析(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、紫外可見漫反射光譜(DRS)和電化學(xué)工作站進行物理化學(xué)性質(zhì)表征。最后我們采用熒光、控制實驗和元素示蹤法等,對光催化氧化芳香醇,在隔絕空氣的條件下定向生成苯甲醛和氫氣的反應(yīng)機制進行了深入的研究,并提出了可能的反應(yīng)機理。
[Abstract]:The selective oxidation of aromatic alcohols to aromatic aldehydes under mild conditions has a good application prospect in industry. In this paper, we have successfully prepared a new photothermal coupling catalyst, Zn3In2S6ZnO, by combining photocatalyst with thermal catalyst. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD) X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), diffuse reflectance spectroscopy (DRS) and BET adsorption and desorption analysis. Photothermal catalyst Zn_3In_2S_6@10%ZnO was prepared by organic solvent precipitation method. Under visible light irradiation, compared with pure ZnO and Zn3Ins, ZnO has the best catalytic activity. The enhanced catalytic activity is mainly attributed to the coupling of photocatalysis and low temperature thermal catalysis. The stability of the catalyst Zn_3In_2S_6@ZnO and its ability to absorb wider spectrum make it have a very broad application prospect. The coupling effect of photocatalysis and thermal catalysis is proved by electrochemical experiments, solid-state fluorescence measurements and a series of controlled experiments. Based on the analysis of the experimental results, a possible reaction mechanism is proposed, that is, ZnO, as a thermal catalyst, can weaken the bond energy between the H atoms that will be removed from aromatic alcohols. However, the superoxide radical produced by photocatalytic reaction is easier to remove H atoms and form H _ 2 O _ 2O, so that the corresponding aromatic aldehydes can be obtained. This study proves a feasible method for selective oxidation of aromatic alcohols to aromatic aldehydes by combining photocatalyst and thermal catalyst, which is of great significance for photocatalytic organic synthesis. At the same time, when the reaction system of photocatalytic oxidation of aromatic alcohols and selective formation of aromatic aldehydes is carried out under the condition of air isolation, it is found that both aromatic aldehydes and hydrogen can be produced. The more significant aspect of this reaction is that it can not only produce aromatic aldehydes, which are the intermediates of clean energy, hydrogen and important fine chemicals, but also make full use of photogenerated electron hole pairs without causing energy loss. In the same way, Zn_3In_2S_6 was used as the main catalyst, and the Pt- / Zn3In2S6 was formed by the photoreduction method. Under visible light irradiation, the activity of the photocatalyst Pt/Zn_3In_2S_6 was greatly improved compared with the activity of Zn_3In_2S_6. The physical and chemical properties of the catalysts Zn_3In_2S_6 and Pt/Zn_3In_2S_6 were characterized by X-ray diffraction X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), diffuse reflectance spectroscopy (DRS) and electrochemical workstation. Finally, the mechanism of photocatalytic oxidation of aromatic alcohols to benzaldehyde and hydrogen under the condition of air isolation was studied by fluorescence, control experiment and elemental tracer method, and the possible reaction mechanism was proposed.
【學(xué)位授予單位】：淮北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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本文編號：1784059